本文關(guān)鍵詞： 活性炭 缺陷 鉑 氧還原反應(yīng) 燃料電池　出處：《催化學(xué)報(bào)》2017年06期 　論文類型：期刊論文

【摘要】：燃料電池因其高的能量轉(zhuǎn)化效率和無污染的特點(diǎn)而被認(rèn)為是目前最有發(fā)展前景的高效清潔發(fā)電技術(shù),然而燃料電池遲緩的陰極氧還原反應(yīng)(ORR)極大地降低了其整體性能.目前,鉑碳(Pt/C)仍然是催化ORR最有效的催化劑.但是,由于Pt的價(jià)格很高以及其穩(wěn)定性差等缺點(diǎn)極大地限制了燃料電池的大規(guī)�；瘧�(yīng)用,因此設(shè)計(jì)與開發(fā)廉價(jià)高效穩(wěn)定的ORR電催化劑對(duì)實(shí)現(xiàn)燃料電池的大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用具有重要的意義.在過去的幾十年中,研究發(fā)現(xiàn)Pt和其他的非貴金屬形成合金,如Pt-Fe,Pt-Ni和Pt-Co等不僅可以降低Pt的用量,而且也可以使所得催化劑具有較高的ORR活性.此外,研究發(fā)現(xiàn)核-殼結(jié)構(gòu)也可以提高鉑基ORR催化劑的活性與穩(wěn)定性.但是,這些催化劑的制備一般會(huì)使用毒性和危險(xiǎn)性較高的有機(jī)化學(xué)試劑并且其制備過程繁雜,因此并不適用于大規(guī)模的實(shí)際生產(chǎn).從這個(gè)角度來說,開發(fā)一種簡易的方法來制備高效廉價(jià)的ORR催化劑顯得尤為重要.之前的研究表明,Pt的載體對(duì)提高所得ORR催化劑來說非常關(guān)鍵.可以發(fā)現(xiàn)大部分載體都是經(jīng)過改進(jìn)的碳材料,如微孔/介孔材料,雜原子摻雜的石墨烯以及缺陷碳等.尤其是我們課題組最近提出的一種缺陷催化機(jī)理表明,在碳材料中特定類型的缺陷(如缺陷活性炭(D-AC)和缺陷石墨烯等)可以使純的碳材料具有很高的電催化活性.盡管D-AC的ORR催化活性在不含金屬的催化劑中位居前列,但是其催化性能仍然比商業(yè)化的Pt/C差.鑒于此,如果我們可以通過使用具有較高ORR催化活性的D-AC作為Pt的載體而降低Pt的用量,但并不犧牲其催化活性,這將是一個(gè)很具有前景的方法來解決昂貴ORR催化劑的問題,進(jìn)而有可能實(shí)現(xiàn)燃料電池的大規(guī)�；a(chǎn).在本研究中,我們通過一種簡易的液相浸漬法以D-AC作為Pt的載體而制備了一種高效的ORR催化劑.具體來說,我們通過調(diào)節(jié)合成過程中的還原溫度實(shí)現(xiàn)了控制所得催化劑中Pt顆粒尺寸的目的,同時(shí)我們也對(duì)催化劑中的Pt含量對(duì)其催化性能的影響進(jìn)行了探討.研究表明,所得催化劑中Pt的顆粒尺寸以及其結(jié)晶性都可能影響其ORR催化活性.更為重要的是,所得樣品D-AC@5.0%Pt中含有約5 wt%的Pt,然而其在堿性條件下的ORR催化活性已經(jīng)超過了商業(yè)化的含有20 wt%Pt的Pt/C,例如其起始電位和半波電位都優(yōu)于商業(yè)化的Pt/C,并且其穩(wěn)定性也比商業(yè)化的Pt/C好.除此之外,D-AC@5.0%Pt在催化ORR的過程中表現(xiàn)出了一種一步四電子的反應(yīng)路徑,而且中間產(chǎn)物過氧化氫的產(chǎn)率很低.所得催化劑D-AC@5.0%Pt優(yōu)異的ORR反應(yīng)活性表明D-AC中的特殊缺陷以及負(fù)載的Pt納米顆粒都對(duì)提高其催化活性具有很大的貢獻(xiàn),同時(shí)也說明選擇合適的載體對(duì)提高電催化劑的活性至關(guān)重要.實(shí)驗(yàn)結(jié)果還表明,D-AC@5.0%Pt在酸性條件下的ORR催化活性也有一定的提高,雖然比商業(yè)化的Pt/C要差一些.更進(jìn)一步減小Pt的顆粒尺寸到亞納米甚至原子級(jí)別可能會(huì)明顯地提高其在酸性電解液中的ORR催化活性.
[Abstract]:......
【作者單位】： 澳大利亞格里菲斯大學(xué)自然科學(xué)學(xué)院和昆士蘭微納米技術(shù)中心;
【基金】：financially supported by the Australian Research Council (ARC)
【分類號(hào)】：O643.36;TM911.4
【正文快照】： 1.IntroductionProton exchange membrane fuel cell is the most possiblecandidate to replace the current internal combustion engines invehicles because of its high energy conversion efficiency andpollution-free characters.However,the sluggish cathodic oxy-g

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本文編號(hào)：1487030