本文關(guān)鍵詞： Fe_2O_3-CeO_2氧載體 Redox循環(huán) 儲氫 制氫 化學鏈　出處：《昆明理工大學》2015年碩士論文　論文類型：學位論文

【摘要】：氫能是一種清潔的可再生能源,氫燃料電池具有廣泛的應(yīng)用前景。20世紀初,在水蒸汽與鐵反應(yīng)制氫過程中引入了化學鏈概念。氫燃料電池中化學鏈儲氫-制氫分為兩步Fe3O4+4H2→3Fe+4H20(氫氣存儲)和3Fe+4H20→Fe3O4+4H2(氫氣釋放)。金屬鐵物種在氧化還原過程中易燒結(jié),造成氧化還原循環(huán)性能差,所以通常在鐵物種中添加其他金屬作為促進劑提高氧載體的氧化還原循環(huán)性能。本文對采用共沉淀法制備的一系列鐵基Fe2O3-CeO2氧載體的化學儲氫(氫氣還原)和制氫(水分解)過程進行了研究。利用XRD、H2-TPR、H2O-TPO、SEM和XPS對Fe2O3-CeO2氧載體的物相組成、表面結(jié)構(gòu)變化以及氧化還原性能進行了表征。初步證實了Fe2O3-CeO2氧載體用于燃料電池的可行性,并探討了其反應(yīng)機理。在程序升溫氧化水分解過程中,Fe2O3-CeO2氧載體在200-550℃間完成水分解制氫反應(yīng),它們所需要的制氫時間小于純氧化鐵。新鮮和10次氧化還原循環(huán)后的Fe2O3-CeO2氧載體的H2-TPR結(jié)果說明,鈰的添加有利于降低氧載體的還原溫度,而且不可避免的燒結(jié)使循環(huán)后氧載體高溫還原峰溫度升高和氫氣消耗量下降。循環(huán)后Fe2O3-CeO2氧載體出現(xiàn)的新物相CeFeO3和Fe304成為主要物相,確定新物種CeFeO3和Fe304的協(xié)同作用穩(wěn)定氧載體的循環(huán)性能,氫氣的產(chǎn)生總量僅由Fe304決定。Fe2O3-CeO2氧載體在循環(huán)過程中表現(xiàn)出良好的產(chǎn)氫性能和穩(wěn)定的循環(huán)性能。經(jīng)過10次氧化還原后的FeCe30氧載體的產(chǎn)氫速率是新鮮氧載體的2倍,而氧載體FeCe20的產(chǎn)氫量和產(chǎn)氫速率幾乎是純Fe203的2倍,最高存儲能力高達2.71wt%。高溫有利于制氫,恒溫750℃條件下FeCe20氧載體所需要的制氫時間為8 min少于純鐵的15 mmin。在Fe203中添加Ce,雖然不能抑制氧載體的燒結(jié),降低氧載體的活化能,但是Ce的添加提高了氧載體的循環(huán)性能和制氫-儲氫性能。經(jīng)過4次循環(huán)后,發(fā)現(xiàn)Fe203中只有不到30%的Fe能夠繼續(xù)參與反應(yīng)而氧載體FeCe20中有超過90%的Fe可以繼續(xù)參與隨后的氧化還原反應(yīng)。
[Abstract]:Hydrogen energy is a clean renewable energy, hydrogen fuel cells have a wide range of applications in the early 20th century. The concept of chemical chain was introduced in the reaction of steam and iron to produce hydrogen. Hydrogen storage and hydrogen production of chemical chain in hydrogen fuel cell is divided into two steps Fe3O4 4H2. 鈫，

本文編號：1479343