本文關(guān)鍵詞：Nafion含量對直接甲醇燃料電池陰極催化劑性能表達(dá)的影響（英文）

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【摘要】：燃料電池是一種將燃料反應(yīng)的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的裝置,可分為氫氧質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)、直接甲醇燃料電池(DMFCs)和直接甲酸燃料電池等.與PEMFCs相比,DMFCs以甲醇為燃料,燃料的儲存運(yùn)輸和電池操作運(yùn)行具有較高的安全性,所以近年來受到人們的廣泛關(guān)注.膜電極組件(MEA)是DMFCs的核心部分,由氣體擴(kuò)散層(GDL)、催化層(CL)和質(zhì)子交換膜(PEM)三部分組成.GDL用于提高電池傳質(zhì)能力,并同時(shí)作為MEA的集流體.PEM主要用于隔離燃料和氧氣,進(jìn)行質(zhì)子傳導(dǎo).CL是MEA中的主要組成部分,為電化學(xué)反應(yīng)提供場所.催化層由催化劑,質(zhì)子傳輸介質(zhì)和電子傳輸介質(zhì)組成.通常,陽極催化劑采用Pt Ru/C,陰極采用Pt/C,質(zhì)子傳輸介質(zhì)為全氟磺酸樹脂,如Nafion.CL的結(jié)構(gòu)對電池性能有直接的影響,因此人們對CL的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了詳細(xì)的研究,并通過調(diào)節(jié)CL親水性能、梯度催化層的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)等優(yōu)化其結(jié)構(gòu).研究表明,當(dāng)CL中Nafion含量為33 wt.%,PEMFCs具有最佳的電池性能.DMFCs與PEMFCs對MEA要求不同,其陰極更容易發(fā)生水淹現(xiàn)象.本文結(jié)合非接觸式三維光學(xué)輪廓儀、接觸角測試系統(tǒng)和電化學(xué)測試對陰極不同Nafion含量的膜電極進(jìn)行了表面形貌、親水性、循環(huán)伏安和DMFC性能測試.本文利用噴涂法制備了GDE,然后與Nafion115熱壓形成MEA.由三維表面形貌圖可以看出,隨著催化層中Nafion含量的增加,GDE表面的粗糙度變大,尤其是N35和N45.理論上,表面粗糙有利于Pt的暴露和傳質(zhì)擴(kuò)散,但是其電池性能并未與粗糙度呈現(xiàn)出正相關(guān)的關(guān)系,因?yàn)镹afion含量高于35 wt.%,Pt被Nafion過度包裹,抑制了O2至催化劑表面的傳輸,且隨著Nafion含量由15 wt.%增加至45 wt.%,其GDE表面的接觸角由166.8o減至143.1o,說明CL的親水性增強(qiáng),易導(dǎo)致陰極產(chǎn)生的水無法及時(shí)排出,從而造成陰極水淹現(xiàn)象.從不同Nafion含量制備MEA的CV圖可以看出,隨著Nafion含量的增加,Pt的電化學(xué)活性面積(ESA)增加.當(dāng)Nafion含量較少時(shí),Nafion無法對全部Pt納米粒子(NPs)形成包覆或無法形成連貫的質(zhì)子傳輸通道,從而導(dǎo)致大部分的Pt NPs催化活性較低變?yōu)闊o效Pt.而有效Pt NPs要求與連貫的質(zhì)子傳輸通道相連接.當(dāng)Nafion含量高于35 wt.%時(shí),其ESA基本保持不變,因?yàn)镻t載量一定,從而限制了ESA,此時(shí)達(dá)到該載量條件下的極限ESA.但是電池極化曲線表明,30wt.%Nafion含量的MEA具有最佳的電池性能.因?yàn)橛行t NPs不一定是高效的,當(dāng)他們?nèi)勘籒afion包裹后,O2只能依靠溶解在Nafion中才可以到達(dá)催化劑表面,從而阻礙傳質(zhì).只有Pt NPs表面包裹和暴露面積達(dá)到一定比例時(shí)才變得高效.所以當(dāng)Nafion含量低于30 wt.%時(shí),主要由質(zhì)子傳輸通道導(dǎo)致的有效Pt NPs較少;當(dāng)Nafion含量高于30 wt.%時(shí),出現(xiàn)Nafion過度包裹Pt NPs,阻礙O2傳質(zhì).因此,Nafion含量30 wt.%時(shí),Pt的包裹面積和裸露面積達(dá)到所研究的最佳狀態(tài).
【作者單位】： 中國科學(xué)院長春應(yīng)用化學(xué)研究所電分析化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;濟(jì)南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院氟化學(xué)化工材料山東省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;中國科學(xué)院大學(xué);中國科學(xué)院長春應(yīng)用化學(xué)研究所先進(jìn)電源實(shí)驗(yàn)室;
【基金】：supported by the National Basic Research Program of China(973 Program,2012CB932800) the National Natural Science Foundationof China(21433003,21373199) the Science&Technology Research Programs of Jilin Province(20150101066JC,20160622037JC)~~
【分類號】：O643.36;TM911.4
【正文快照】： Over the past few decades,direct methanol fuel cells(DMFCs)have attracted significant attention as a potential can-didate for environmentally friendly energy conversion devices.Compared with hydrogen proton exchange membrane fuel cells(PEMFCs),DMFCs are

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