氮摻雜多孔炭材料的制備及其在甲基橙吸附和酯交換反應(yīng)中的應(yīng)用
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【摘要】:多孔炭材料具有比表面積高、孔道結(jié)構(gòu)豐富、耐熱、耐酸堿等特點,被廣泛應(yīng)用于催化、吸附、生物等領(lǐng)域。在炭材料中引入氮等異質(zhì)元素能進一步調(diào)變材料的結(jié)構(gòu)、表面化學性質(zhì)及電子傳導性,使其具有更加廣闊的應(yīng)用空間。當前,針對一些重要的吸附及催化反應(yīng)過程,設(shè)計和制備性能優(yōu)異的氮摻雜多孔炭材料具有重要的理論研究意義和實際應(yīng)用價值。本論文主要采用溶膠-凝膠路線合成了一系列具有介孔結(jié)構(gòu)的氮摻雜炭材料(NMC),結(jié)合各種表征手段對材料的結(jié)構(gòu)及表面性質(zhì)進行了研究,考察了其作為吸附劑對甲基橙的吸附性能;另外,還將其作為催化劑載體制備了氧化鐵負載型催化劑,并考察了其對碳酸二甲酯和碳酸二乙酯酯交換反應(yīng)的催化性能。首先,以蔗糖、檸檬酸、硝酸鋁、尿素和氨水為原料,采用溶膠-凝膠法,并結(jié)合高溫炭化處理,制備了一系列具有不同氮含量(9.1~11.3wt%)的NMC材料。各種表征結(jié)果證實,所制備的NMC材料具有較高的比表面積(659~912m2/g)和豐富的孔道結(jié)構(gòu),且表面含有大量的含氧及含氮官能團。其次,以NMC材料為吸附劑,研究了其對陽離子染料(甲基橙)的吸附性能。結(jié)果表明:所有NMC材料均在室溫下對甲基橙表現(xiàn)出較好的吸附性能,吸附行為符合朗格繆爾等溫吸附方程;NMC材料的吸附性能隨著含氮量的變化而發(fā)生變化,對NMC材料進行高溫處理能大幅度提升其對甲基橙的吸附性能;NMC材料具有的高比表面積、大的孔徑和孔容及豐富的官能團等特性是其具有較好吸附性能的主要原因。最后,以NMC為載體,硝酸鐵為鐵源,采用浸漬法制備出一系列鐵基負載型催化劑(FeOx/NMC)。該類催化劑對碳酸二甲酯和碳酸二乙酯酯交換反應(yīng)表現(xiàn)出了良好的催化活性和穩(wěn)定性,性能明顯優(yōu)于以活性炭、碳納米管等炭材料為載體制備的鐵基催化劑;NMC材料表面存在的官能團有利于實現(xiàn)氧化鐵的高度分散;FeOx/NMC催化劑表面同時存在的堿中心(含氮官能團)和相鄰的酸中心(鐵物種)能夠起到協(xié)同催化的作用,是催化劑具有高活性的主要原因。
【學位授予單位】:吉林大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:TQ127.11
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,本文編號:1165508
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