本文關(guān)鍵詞：氮摻雜多孔碳負(fù)載Pd納米催化劑催化偶聯(lián)反應(yīng)研究

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【摘要】：近年來，，隨著現(xiàn)代科學(xué)技術(shù)，特別是納米技術(shù)的迅猛發(fā)展，微觀多孔材料以其優(yōu)異的物理化學(xué)性能引起人們的廣泛關(guān)注。碳基多孔材料是近幾十年來最重要新材料之一,其具有高溫穩(wěn)定性、耐酸堿性和耐有機(jī)溶劑等優(yōu)點(diǎn),且價(jià)格低廉、來源廣泛,在氣體吸附、金屬催化、儲(chǔ)氫及電化學(xué)、燃料電池等領(lǐng)域顯示出巨大的研究和應(yīng)用價(jià)值。在本次研究中,我們使用一種新型的多孔碳載體,合成了多孔碳負(fù)載的納米鈀催化劑Pd@MPC,該催化劑具有較好的機(jī)械強(qiáng)度和熱穩(wěn)定性,除此之外其具有的膠囊狀的多孔結(jié)構(gòu),使其具有極高的比表面積和孔隙率。經(jīng)研究表明,在水相中,該催化劑對(duì)Sonogashira偶聯(lián)反應(yīng)具有極高的催化性能,在較低的鈀負(fù)載量時(shí)就可實(shí)現(xiàn)對(duì)碘代芳烴和溴代芳烴幾近定量的高收率,并且能夠?qū)崿F(xiàn)一些氯代芳烴的Sonogashira偶聯(lián)。與已報(bào)道的的非均相催化劑相比,該催化劑還具有易回收,綠色環(huán)保等優(yōu)點(diǎn),并且重復(fù)使用5次,依然能夠保持較高的催化活性。研究表明,通過在碳基材料中引入N原子能夠有效改變碳材料吸附性能、表面極性和導(dǎo)電性,增強(qiáng)了活性組分與載體相互作用,提高其穩(wěn)定性的同時(shí),可能增強(qiáng)負(fù)載催化劑的活性。本論文中重點(diǎn)考察含氮介孔碳材料的前沿與發(fā)展趨勢,研究氮摻雜有序介孔碳材料的一步合成法,并對(duì)其合成條件、合成路徑等方面進(jìn)行調(diào)控,成功合成了具有有序介孔結(jié)構(gòu)的N-MPC,并用乙二醇還原法合成了Pd@N-MPC,考察了其在Heck反應(yīng)中的應(yīng)用。研究發(fā)現(xiàn),在水/乙二醇混合溶劑中,以及無機(jī)堿CH3COOK的存在下,Pd@N-MPC對(duì)鹵代芳烴(-Ⅰ)的Heck反應(yīng)具有優(yōu)秀的催化性能,并且經(jīng)過5次循環(huán)使用,催化劑結(jié)構(gòu)依然保持不變,催化Heck反應(yīng)性能沒有明顯降低。通過本論文的研究工作對(duì)設(shè)計(jì)和發(fā)現(xiàn)新型碳基催化劑,以及碳基催化劑在工業(yè)上的推廣應(yīng)用,具有重要科學(xué)意義。
【關(guān)鍵詞】：介孔碳 氮摻雜 Pd納米材料 Sonogashira反應(yīng)
【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;TQ127.11
【目錄】：

• 致謝7-8
• 摘要8-9
• Abstract9-15
• 第一章 緒論15-25
• 1.1 引言15
• 1.2 多孔碳材料的發(fā)展15-16
• 1.3 有序介孔碳材料的發(fā)展16
• 1.4 有序介孔碳材料的合成方法及合成機(jī)理16-18
• 1.4.1 硬模板法16-17
• 1.4.2 軟模板法17-18
• 1.5 多孔碳材料的摻雜18
• 1.6 氮摻雜介孔碳的合成方法18-19
• 1.7 氮摻雜介孔碳的應(yīng)用19-20
• 1.7.1 吸附分離的應(yīng)用19
• 1.7.2 電化學(xué)及能量儲(chǔ)存領(lǐng)域19-20
• 1.7.3 催化劑領(lǐng)域的應(yīng)用20
• 1.8 Pd催化Sonogashira、Heck反應(yīng)研究現(xiàn)狀20-22
• 1.9 碳材料負(fù)載納米Pd納米復(fù)合納米催化材料催化Sonogashira、Heck反應(yīng)研究現(xiàn)狀22-23
• 1.10 選題意義及研究方法23-25
• 第二章 多孔碳負(fù)載Pd復(fù)合納米材料催化Sonogashira反應(yīng)研究25-34
• 2.1 試劑、儀器及測試條件25-26
• 2.2 催化劑合成26
• 2.2.1 多孔碳的制備26
• 2.2.2 負(fù)載型Pd@MPC的制備26
• 2.3 催化劑表征26-27
• 2.3.1 X-射線衍射表征26
• 2.3.2 X-射線光電子能衍射表征26-27
• 2.3.3 場發(fā)射透射電鏡27
• 2.4 催化性能27
• 2.5 結(jié)果與討論27-32
• 2.5.1 Pd@MPC表征27-29
• 2.5.2 Pd@MPC催化Sonogashira反應(yīng)條件影響29-30
• 2.5.3 Sonogashira反應(yīng)底物拓展30-32
• 2.5.4 催化劑循環(huán)利用32
• 2.6 小結(jié)32-34
• 第三章 氮摻雜多孔碳負(fù)載Pd復(fù)合納米材料催化Heck反應(yīng)研究34-45
• 3.1 試劑、儀器及測試條件34-35
• 3.2 催化劑合成35
• 3.2.1 軟模板水熱法合成N-MPC35
• 3.2.2 乙二醇還原法合成Pd@N-MPC35
• 3.3 催化劑表征35-36
• 3.3.1 X-射線衍射表征35-36
• 3.3.2 X-射線光電子能衍射表征36
• 3.3.3 場發(fā)射透射電鏡36
• 3.3.4 元素分析36
• 3.4 催化性能36
• 3.5 結(jié)果與討論36-44
• 3.5.1 N-MPC以及Pd@N-MPC表征37-38
• 3.5.2 其他方法合成N-MPC38-41
• 3.5.3 Pd@N-MPC催化Heck反應(yīng)條件影響41-43
• 3.5.4 Heck反應(yīng)底物拓展43-44
• 3.5.5 催化劑循環(huán)利用44
• 3.6 小結(jié)44-45
• 第四章 結(jié)論與展望45-47
• 參考文獻(xiàn)47-51
• 部分化合物核磁譜圖與核磁數(shù)據(jù)51-63

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