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電位—電場(chǎng)耦合電控離子選擇滲透(ESIP)系統(tǒng)設(shè)計(jì)及其應(yīng)用

發(fā)布時(shí)間:2017-10-20 18:15

  本文關(guān)鍵詞:電位—電場(chǎng)耦合電控離子選擇滲透(ESIP)系統(tǒng)設(shè)計(jì)及其應(yīng)用


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【摘要】:電控離子交換(ESIX)是上世紀(jì)九十年代由美國(guó)太平洋西北實(shí)驗(yàn)室提出的一種新型的離子處理技術(shù)。由于電極電位是其主要的推動(dòng)力,因此ESIX是一種環(huán)境友好的離子處理方法。然而傳統(tǒng)的ESIX通常是間歇操作過程,阻礙了其進(jìn)一步的工業(yè)應(yīng)用推廣。為了實(shí)現(xiàn)特定目標(biāo)離子連續(xù)高效的電控分離(促進(jìn)其工業(yè)應(yīng)用),本課題組提出了電控離子選擇滲透(ESIP)的概念,并以不銹鋼絲網(wǎng)(SSWM)作為導(dǎo)電基體制備的PPy/PSS ESIP膜為例,對(duì)不同電路連接方式的五種電控離子傳遞系統(tǒng)的離子傳遞通量以及影響機(jī)理進(jìn)行了深入的分析。實(shí)驗(yàn)結(jié)果及分析表明,本課題組提出的電位-電場(chǎng)耦合的電控離子選擇系統(tǒng)在這五種離子傳遞系統(tǒng)中具有最高離子傳遞通量,并且發(fā)現(xiàn)在膜氧化還原程度相同的情況下(施加相同的膜電位),離子的定向遷移推動(dòng)力對(duì)離子傳遞通量具有很大影響。因此,將上述高通量的電位-電場(chǎng)耦合的離子傳遞系統(tǒng)應(yīng)用于電控離子選擇滲透(ESIP)過程,并通過開發(fā)針對(duì)不同目標(biāo)離子的ESIP膜,可以實(shí)現(xiàn)對(duì)不同目標(biāo)離子的高效連續(xù)的電控分離。為了對(duì)ESIP過程的選擇滲透機(jī)理進(jìn)行深入的研究,基于PPy/PSS復(fù)合膜的電場(chǎng)-電位耦合電控離子選擇滲透系統(tǒng)用于對(duì)稀水溶液中不同堿金屬離子進(jìn)行選擇性電控分離。在這一系統(tǒng)中,通過調(diào)節(jié)ppy/pss膜的氧化還原態(tài)實(shí)現(xiàn)目標(biāo)離子選擇性的置入/釋放,并且通過巧妙的調(diào)節(jié)施加到膜上的脈沖電位,同時(shí)結(jié)合外部電場(chǎng)實(shí)現(xiàn)目標(biāo)離子鉀的連續(xù)選擇性電控分離。在本文中,通過對(duì)上述離子傳遞系統(tǒng)的等效電路的理論計(jì)算,分析了上述離子傳遞過程中的陽(yáng)離子遷移,并且發(fā)現(xiàn)流過原料液及接收液的電流可以反映出兩溶液中的陽(yáng)離子遷移狀況;同時(shí)考察了外加槽電壓以及施加到膜上的脈沖(恒定)電位對(duì)于目標(biāo)鉀離子透過膜的滲透選擇性的影響,通過對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析,提出了兩種電控離子選擇滲透滲透機(jī)理,膜的吸/脫附選擇性機(jī)理和離子反向脫出選擇性機(jī)理。通過對(duì)上述離子滲透選擇性機(jī)理研究,可以對(duì)esip過程中的操作參數(shù)優(yōu)化以及膜材料的選取和膜的制備提供有力指導(dǎo)。將上述電位-電場(chǎng)耦合的電控離子選擇滲透系統(tǒng)應(yīng)用于水溶液中鈣、鎂離子的去除(水軟化過程),并且開發(fā)了新型的fehcf-ppy/pss“三明治”結(jié)構(gòu)的esip膜應(yīng)用于上述過程。在此系統(tǒng)中,通過調(diào)節(jié)esip膜的氧化/還原態(tài)實(shí)現(xiàn)水溶液中目標(biāo)離子有效的置入/釋放,并且結(jié)合外部電場(chǎng)實(shí)現(xiàn)了鈣、鎂硬度離子的連續(xù)選擇性分離。在此研究中,通過上述系統(tǒng)的等效電路圖詳細(xì)地分析了上述esip過程的離子傳遞驅(qū)動(dòng)力,并且發(fā)現(xiàn)在sswm與ppy/pss層之間的fehcf夾層對(duì)于去除水溶液中的鈣、鎂離子起到重大作用,由于fehcf夾層所導(dǎo)致的活性膜層與sswm基體之間的界面電荷傳遞改善以及膜表面形貌的改變明顯的提高了膜的電活性,強(qiáng)化了膜對(duì)鈣、鎂硬度離子的去除效率。本文考察了外加槽電壓,以及施加到膜上的脈沖(恒定)電位對(duì)于鈣、鎂離子分離的影響。實(shí)驗(yàn)表明,相比于恒定電位,施加到膜上的脈沖電位更有利于提高膜的去除效率。通過施加±2.0 V的脈沖電位以及5.0 V的槽電壓,對(duì)于初始濃度為10 mM(1000 ppm(CaCO3))的鈣離子水溶液,其硬度可降到50 ppm(CaCO3)以下。綜上所述,基于FeHCF-PPy/PSS膜的電位-電場(chǎng)耦合的電控離子選擇滲透系統(tǒng)有望成為一種新型的水軟化技術(shù)。ESIP作為一種新型的動(dòng)態(tài)膜分離技術(shù),也可能緩解甚至解決傳統(tǒng)膜分離過程中存在的濃差極化以及膜污染問題,因此ESIP技術(shù)作為一種新型的離子處理技術(shù)具有廣闊的應(yīng)用前景。
【關(guān)鍵詞】:電控離子選擇滲透膜(ESIPM) 電位-電場(chǎng)耦合離子傳遞 等效電路 選擇性滲透機(jī)理 水軟化 脈沖電位
【學(xué)位授予單位】:太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:TQ028.8
【目錄】:
  • 摘要3-6
  • ABSTRACT6-13
  • 第一章 文獻(xiàn)綜述13-29
  • 1.1 電控離子交換技術(shù)13-14
  • 1.2 ESIX的機(jī)理及特點(diǎn)14
  • 1.3 ESIX膜的制備14-17
  • 1.3.1 無(wú)機(jī)ESIX膜的制備14-15
  • 1.3.2 有機(jī)ESIX膜電極的制備15-16
  • 1.3.3 有機(jī)/無(wú)機(jī)雜化ESIX膜電極的制備16-17
  • 1.4 ESIX膜的應(yīng)用17-18
  • 1.4.1 無(wú)機(jī)ESIX膜的應(yīng)用17
  • 1.4.2 有機(jī)ESIX膜的應(yīng)用17-18
  • 1.4.3 有機(jī)/無(wú)機(jī)雜化ESIX膜的應(yīng)用18
  • 1.5 半連續(xù)操作過程18-19
  • 1.6 電控離子選擇滲透(ESIP)膜分離技術(shù)19-20
  • 1.7 本論文研究的目的與意義20-22
  • 參考文獻(xiàn)22-29
  • 第二章 電位-電場(chǎng)耦合電控離子選擇滲透系統(tǒng)設(shè)計(jì)29-43
  • 2.1 引言29-30
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)30-31
  • 2.2.1 試劑與儀器30
  • 2.2.2 PPy/PSS ESIP膜的制備30
  • 2.2.3 ESIP實(shí)驗(yàn)30-31
  • 2.3 結(jié)果與討論31-38
  • 2.3.1 形貌表征31
  • 2.3.2 離子傳遞系統(tǒng)一31-32
  • 2.3.3 離子傳遞系統(tǒng)二32-33
  • 2.3.4 離子傳遞系統(tǒng)三33-34
  • 2.3.5 離子傳遞系統(tǒng)四34-35
  • 2.3.6 離子傳遞系統(tǒng)五35-37
  • 2.3.7 不同離子傳遞系統(tǒng)對(duì)比37-38
  • 2.4 小結(jié)38-39
  • 參考文獻(xiàn)39-43
  • 第三章 基于PPy/PSS膜的電位-電場(chǎng)耦合電控離子選擇滲 透(ESIP)系統(tǒng)對(duì)不同堿金屬離子的滲透選擇性機(jī)理研究43-61
  • 3.1 引言43-45
  • 3.2 理論計(jì)算45-47
  • 3.3 實(shí)驗(yàn)47-48
  • 3.3.1 試劑與儀器47
  • 3.3.2 PPy/PSS ESIP膜的制備47-48
  • 3.3.3 ESIP實(shí)驗(yàn)48
  • 3.3.4 吸/脫附實(shí)驗(yàn)48
  • 3.4 結(jié)果與討論48-55
  • 3.4.1 形貌表征48-49
  • 3.4.2 ESIP過程的離子傳遞機(jī)理49-51
  • 3.4.3 ESIP過程的選擇滲透性機(jī)理51-53
  • 3.4.4 不同槽電壓對(duì)離子通量及選擇性的影響53-55
  • 3.5 小結(jié)55-57
  • 參考文獻(xiàn)57-61
  • 第四章 基于FeHCF-PPy/PSS膜的原位電位強(qiáng)化的離子傳遞系統(tǒng)用于去除稀水溶液中的Ca~(2+)和Mg~(2+)61-79
  • 4.1 引言61-63
  • 4.2 原位電位強(qiáng)化的離子傳遞系統(tǒng)的等效電路分析63-64
  • 4.3 實(shí)驗(yàn)64-65
  • 4.3.1 儀器與試劑64
  • 4.3.2 ESIP膜的制備64-65
  • 4.3.3 鈣、鎂離子的連續(xù)分離65
  • 4.3.4 PPy/PSS和FeHCF-PPy/PSS膜的吸附性能65
  • 4.4 結(jié)果與討論65-74
  • 4.4.1 形貌表征65-67
  • 4.4.2 ESIP膜的電流-電位響應(yīng)性測(cè)試67-68
  • 4.4.3 FeHCF夾層對(duì)鈣、鎂離子去除效率的影響68
  • 4.4.4 FeHCF-PPy/PSS膜和PPy/PSS膜對(duì)鈣、鎂離子的吸附性68-69
  • 4.4.5 脈沖電位對(duì)于鈣、鎂離子去除率的影響69-71
  • 4.4.6 外部電場(chǎng)對(duì)鈣、鎂離子去除率的影響71-72
  • 4.4.7 恒定電位對(duì)于鈣、鎂離子去除率的影響72
  • 4.4.8 外加脈沖電位與外加恒定電位的比較72-74
  • 4.5 小結(jié)74-75
  • 參考文獻(xiàn)75-79
  • 第五章 結(jié)論與展望79-81
  • 一 結(jié)論79-80
  • 二 創(chuàng)新點(diǎn)80
  • 三 展望80-81
  • 致謝81-82
  • 攻讀碩士期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文82

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本文編號(hào):1068616

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