本文關(guān)鍵詞：二乙氨基-1,2-丙二醇溶液吸收二氧化碳的動(dòng)力學(xué)性能研究

  更多相關(guān)文章： CO_2吸收 動(dòng)力學(xué) 二乙氫基-1 2-丙二醇 叔胺 Stopped-Flow

【摘要】：20世紀(jì)以來(lái),隨著全球經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,人類社會(huì)對(duì)能源的需求量也逐年上升。由于能源的大量消耗導(dǎo)致二氧化碳(CO2)氣體的排放量逐年急劇增加,因此,研究高效、可行的碳捕獲技術(shù)成為減少全球碳排放量必不可少的手段。胺溶劑捕獲CO2技術(shù)被視為目前最具有應(yīng)用前景的碳減排技術(shù),然而,此技術(shù)最大的缺點(diǎn)是它的再生能耗過(guò)高。因此,研究開(kāi)發(fā)新溶劑、新流程以得到高效、經(jīng)濟(jì)、可行的胺法捕獲CO2技術(shù)是目前研究工作者的重點(diǎn)和難點(diǎn)。本文重點(diǎn)研究了一種優(yōu)選的新型叔胺,二乙氨基-1,2-丙二醇(DEA-1,2-PD)溶劑吸收CO2的反應(yīng)過(guò)程及動(dòng)力學(xué)。分別采用pH計(jì)法和13C NMR法跟蹤了1.00 mol/L的DEA-1,2-PD-CO2-H2O體系液相離子形成規(guī)律,探討其反應(yīng)機(jī)理,結(jié)果發(fā)現(xiàn)叔胺溶劑與CO2反應(yīng)生成的是質(zhì)子化胺和碳酸氫根,并且新型13CNMR法實(shí)驗(yàn)結(jié)果比pH法更準(zhǔn)確。此外,通過(guò)stopped-flow動(dòng)力學(xué)測(cè)定裝置測(cè)定了293～313K溫度下,胺溶液濃度為0.20mol/L-1.00 mol/L時(shí)吸收CO2的擬一級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)k0。結(jié)果發(fā)現(xiàn)k0值隨著溫度和胺溶液濃度的升高而增加。分別運(yùn)用堿催化水解機(jī)理和三分子機(jī)理擬合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)得到的動(dòng)力學(xué)方程能很好的預(yù)測(cè)動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù),預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值的差值(AAD)分別為5.7%和3.8%。本文中采用pH電位滴定法測(cè)量了298-318 K溫度下DEA-1,2-PD溶劑的酸解離常數(shù)pKa,結(jié)果表明pKa值隨著溫度的升高而降低。通過(guò)擬合DEA-1,2-PD溶劑的pKa值與二級(jí)反應(yīng)速率速率常數(shù)關(guān)系得到的Bransted關(guān)系式,能很好地預(yù)測(cè)DEA-1,2-PD溶液與CO2反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)常數(shù)。DEA-1,2-PD溶劑與傳統(tǒng)叔胺DMMEA、3DMA1P、1DMA2P和MDEA等溶劑吸收具有更快的吸收速率和更低的解吸能耗,是一種很有潛能的CO2吸收劑。
【關(guān)鍵詞】：CO_2吸收 動(dòng)力學(xué) 二乙氫基-1 2-丙二醇 叔胺 Stopped-Flow
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X701;TQ028.17
【目錄】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-9
• 第1章 緒論9-24
• 1.1 研究背景9-11
• 1.1.1 全球變暖與CO_2減排9-10
• 1.1.2 CO_2綜合利用10-11
• 1.2 二氧化碳控制與分離技術(shù)11-14
• 1.2.1 CO_2控制技術(shù)11-13
• 1.2.2 CO_2分離技術(shù)13-14
• 1.3 有機(jī)胺吸收CO_214-22
• 1.3.1 有機(jī)胺吸收劑研究進(jìn)展15-18
• 1.3.2 有機(jī)胺溶液吸收CO_2動(dòng)力學(xué)研究現(xiàn)狀18-22
• 1.4 有機(jī)胺共軛酸的解離常數(shù)研究概述22
• 1.5 立題依據(jù)22-23
• 1.6 研究?jī)?nèi)容23-24
• 第2章 有機(jī)胺吸收CO_2動(dòng)力學(xué)理論與測(cè)定方法24-30
• 2.1 質(zhì)量傳遞模型24-25
• 2.1.1 薄膜模型24
• 2.1.2 滲透模型24
• 2.1.3 表面更新模型24-25
• 2.2 動(dòng)力學(xué)速率實(shí)驗(yàn)測(cè)定方法25-30
• 2.2.1 攪拌釜反應(yīng)器25-26
• 2.2.2 濕壁塔反應(yīng)器26-27
• 2.2.3 層式噴流吸收器27-28
• 2.2.4 濕球吸收器28
• 2.2.5 串聯(lián)盤式接觸器28-29
• 2.2.6 快速停留電化學(xué)分析儀29-30
• 第3章 實(shí)驗(yàn)部分30-40
• 3.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器30-31
• 3.2 實(shí)驗(yàn)裝置與步驟31-35
• 3.2.1 Stopped-Flow動(dòng)力學(xué)測(cè)定31-32
• 3.2.2 酸解離常數(shù)pKa的測(cè)定32
• 3.2.3 胺-CO_2-H_2O體系液相離子組分及濃度測(cè)定32-34
• 3.2.4 CO_2負(fù)載測(cè)定34-35
• 3.3 計(jì)算方法35-40
• 3.3.1 動(dòng)力學(xué)常數(shù)計(jì)算35-37
• 3.3.2 酸解離常數(shù)pKa的計(jì)算37
• 3.3.3 CO_2-H_2O-DEA-1,2-PD體系液相離子濃度計(jì)算37-39
• 3.3.4 CO_2負(fù)載計(jì)算39-40
• 第4章 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論40-55
• 4.1 DEA-1,2-PD溶劑的pKa40-41
• 4.2 CO_2-H_2O-DEA-1,2-PD體系液相組分濃度41-44
• 4.2.1 pH法41
• 4.2.2 新型~(13)C NMR法41-43
• 4.2.3 pH法與~(13)C NMR法結(jié)果對(duì)比43-44
• 4.3 DEA-1,2-PD溶液吸收CO_2的動(dòng)力學(xué)研究44-50
• 4.3.1 溫度、濃度對(duì)擬一級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)的影響44-46
• 4.3.2 基于堿催化水解機(jī)理動(dòng)力學(xué)方程的建立46-48
• 4.3.3 基于三分子機(jī)理動(dòng)力學(xué)方程的建立48-50
• 4.4 Bronsted關(guān)聯(lián)式50-51
• 4.5 幾種叔胺溶劑性能的對(duì)比51-55
• 4.5.1 酸解離常數(shù)pKa的比較51-52
• 4.5.2 二級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)k_2的比較52-53
• 4.5.3 Bronsted關(guān)系的比較53-55
• 結(jié)論55-56
• 展望56-57
• 參考文獻(xiàn)57-63
• 附錄A 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的論文63-64
• 附錄B 攻讀學(xué)位期間主要參與的科研項(xiàng)目64-65
• 致謝65

【相似文獻(xiàn)】

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1 葛瑞昆;潘金文;;國(guó)家藥用植物種質(zhì)資源庫(kù)制冷除濕裝置的設(shè)計(jì)特點(diǎn)[A];全國(guó)暖通空調(diào)制冷1996年學(xué)術(shù)年會(huì)資料集[C];1996年

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本文編號(hào)：1000962