本文關(guān)鍵詞：鈮鉭酸鹽的制備，，改性及其光催化性能研究

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【摘要】：21世紀(jì)人類面臨的兩大主要問題是環(huán)境污染和能源短缺。在過去的幾十年,人們發(fā)現(xiàn)半導(dǎo)體的光催化特性可以有效地解決這兩個問題,因此一直致力于半導(dǎo)體光催化性能方面的研究,發(fā)現(xiàn)了很多光催化半導(dǎo)體材料以及提高半導(dǎo)體催化性能的方法。其中,新型的鈮鉭酸鹽半導(dǎo)體引起了人們的關(guān)注,因為其具有獨特的電子結(jié)構(gòu)和能帶結(jié)構(gòu)以及較好的光穩(wěn)定性,在光催化降解污染物方面表現(xiàn)了很好的性能。但是,現(xiàn)階段該體系材料的效率比較低,有待于進(jìn)一步提高。本文是圍繞“鈮鉭酸鹽的制備,改性及其光催化性能研究”開展工作,并取得了相應(yīng)的成果,主要內(nèi)容如下:1.Ag修飾K2Nb2O6(KNO)復(fù)合催化劑的制備及光催化性能研究報道一步溶劑熱反應(yīng)制備KNO八面體的方法。以Nb2O5、KOH、尿素為原材料,水和乙醇混合溶劑作為反應(yīng)介質(zhì),在230℃的條件下反應(yīng)一定時間,從而制得了KNO八面體。探究了溶劑體系中水和乙醇比例對產(chǎn)物相的影響,以及添加的尿素量對產(chǎn)物的相和形貌的影響。而添加的尿素在高溫下會分解生成CO2和NH3,釋放出的氣體有兩方面的作用:一方面CO2調(diào)控了體系中KOH的量;另一方面NH3會吸附在反應(yīng)物的表面,促進(jìn)了KNO八面體的形成。根據(jù)體系中反應(yīng)不同時間產(chǎn)物的SEM圖,推斷出了K2Nb2O6八面體的形成機理。通過紫外還原法將Ag NO3還原成Ag顆粒沉積到KNO表面,從而制備了Ag-KNO復(fù)合催化劑。通過SEM、TEM、XPS分析顯示Ag成功地負(fù)載于KNO的表面。DRS測試表明,Ag-KNO的光吸收強度比單純的KNO強,而且吸收邊發(fā)生紅移。在紫外-可見光下降解Rh B時,Ag-KNO的降解速率比KNO高,主要是表面負(fù)載的Ag增加了KNO的光吸收、促進(jìn)了光生電子和空穴的分離,Ag負(fù)載量為6%時,復(fù)合催化劑的降解效率最高,是單純KNO的兩倍。并提出了Ag-KNO復(fù)合光催化劑降解Rh B可能的催化機理。2.S摻雜K2Ta2O6(KTO)的制備及光催化性能研究通過一步水熱法制備了S摻雜KTO催化劑。利用XRD、SEM、XPS對樣品進(jìn)行表征結(jié)果顯示制備的樣品KTO屬于立方晶系,引入的S元素導(dǎo)致KTO的衍射峰位發(fā)生偏移;摻雜樣品仍為八面體形貌;XPS分析表明S以S2-的形式存在。摻雜樣品吸收帶的紅移,說明摻入的S元素導(dǎo)致其禁帶寬度減小。在紫外-可見光照射下,摻雜樣品降解MO的效率比單純的KTO要高,樣品S#3表現(xiàn)了最高的催化效率。這是因為適量的S元素?fù)饺隟TO晶格中后影響了帶隙,促進(jìn)了光生電子空穴對地形成。另外還探究了溶液p H值對催化效率的影響,研究了摻雜樣品的循環(huán)性能。3.Ag@Ag Cl修飾K2Ta2O6(KTO)的制備及其在自然光下的催化性能研究通過沉淀-光還原法在KTO表面沉積了不同量的Ag@Ag Cl顆粒。經(jīng)過XRD、SEM、TEM、XPS等測試,結(jié)果表明成功將Ag@Ag Cl顆粒沉積于KTO表面,表面的Ag@Ag Cl顆粒約為20 nm左右。DRS結(jié)果顯示Ag@Ag Cl-KTO復(fù)合催化劑在可見光區(qū)域有較強的吸收,同時降解實驗表明Ag@Ag Cl-KTO在自然光下降解Rh B的效率都要比KTO高,說明Ag@Ag Cl提高了KTO的催化效率,主要是Ag@Ag Cl在自然光下產(chǎn)生光生電子-空穴,增加了電子-空穴對數(shù)目同時促進(jìn)了電子空穴對的分離速度。本文提出了Ag@Ag Cl-KTO在自然光下催化降解Rh B的可能機理。
【關(guān)鍵詞】：鈮酸鹽 鉭酸鹽 納米復(fù)合材料 光催化
【學(xué)位授予單位】：浙江理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 緒論10-31
• 1.1 引言10-11
• 1.2 半導(dǎo)體催化原理及動力學(xué)研究11-14
• 1.2.1 半導(dǎo)體光催化降解有機物機理11-13
• 1.2.2 半導(dǎo)體光催化分解水機理13
• 1.2.3 光催化反應(yīng)動力學(xué)過程13-14
• 1.3 催化劑研究進(jìn)展14-29
• 1.3.1 傳統(tǒng)氧化物催化劑研究14-16
• 1.3.2 新型催化劑研究16-22
• 1.3.2.1 Bi系催化劑16-18
• 1.3.2.2 Ag系催化劑18
• 1.3.2.3 C_3N_4類催化劑18-19
• 1.3.2.4 Nb系催化劑19-21
• 1.3.2.5 Ta系催化劑21-22
• 1.3.3 催化劑改性方法22-29
• 1.3.3.1 離子摻雜法22-24
• 1.3.3.2 復(fù)合異質(zhì)結(jié)法24-28
• 1.3.3.3 表面結(jié)構(gòu)改性28-29
• 1.4 本文選題的目的、意義及主要研究內(nèi)容29-31
• 1.4.1 本文選題的目的、意義29-30
• 1.4.2 本文主要研究內(nèi)容30-31
• 第二章 Ag修飾K_2Nb_2O_6復(fù)合催化劑的制備及光催化性能研究31-46
• 2.1 引言31-32
• 2.2 K_2Nb_2O_6的制備及表征32-39
• 2.2.1 實驗部分32-33
• 2.2.1.1 實驗試劑與儀器32
• 2.2.1.2 八面體K_2Nb_2O_6的制備32
• 2.2.1.3 樣品的各種表征32-33
• 2.2.2 結(jié)果與討論33-39
• 2.2.2.1 不同的水/乙醇比例條件對產(chǎn)物相的影響33
• 2.2.2.2 尿素的量對產(chǎn)物的相和形貌的影響33-36
• 2.2.2.3 樣品的紅外光譜和XPS分析36
• 2.2.2.4 反應(yīng)不同時間產(chǎn)物的XRD和SEM圖36-38
• 2.2.2.5 K_2Nb_2O_6八面體形成機理38-39
• 2.3 Ag-K_2Nb_2O_6復(fù)合催化劑的制備及光催化性能研究39-45
• 2.3.1 實驗部分39
• 2.3.1.1 實驗試劑與儀器39
• 2.3.1.2 Ag-K_2Nb_2O_6樣品的制備39
• 2.3.1.3 樣品的各種表征39
• 2.3.1.4 樣品的光催化降解實驗39
• 2.3.2 結(jié)果與討論39-45
• 2.3.2.1 樣品的晶相結(jié)構(gòu)表征39-40
• 2.3.2.2 樣品的形貌和元素表征40-43
• 2.3.2.3 樣品的光學(xué)性能和催化性能43-45
• 2.3.2.4 Ag-KNO的催化機理45
• 2.4 本章小結(jié)45-46
• 第三章 S摻雜K_2Ta_2O_6催化劑的制備及光催化性能研究46-54
• 3.1 引言46-47
• 3.2 實驗部分47-48
• 3.2.1 實驗試劑與儀器47
• 3.2.2 S摻雜K_2Ta_2O_6（KTO）樣品的制備47
• 3.2.3 樣品的各種表征47-48
• 3.2.4 樣品的光催化降解實驗48
• 3.3 結(jié)果與討論48-53
• 3.3.1 樣品的晶相結(jié)構(gòu)表征48-49
• 3.3.2 樣品的形貌表征49-50
• 3.3.3 樣品的XPS表征50
• 3.3.4 樣品的光學(xué)性能和催化性能50-53
• 3.4 本章小結(jié)53-54
• 第四章 Ag@AgCl修飾K_2Ta_2O_6的制備及其在自然光下的催化性能研究54-62
• 4.1 引言54-55
• 4.2 實驗部分55-56
• 4.2.1 實驗試劑與儀器55
• 4.2.2 Ag@AgCl- K_2Ta_2O_6樣品的制備55-56
• 4.2.3 樣品的各種表征56
• 4.2.4 光催化降解實驗56
• 4.3 結(jié)果與討論56-61
• 4.3.1 樣品的晶相結(jié)構(gòu)表征56-57
• 4.3.2 樣品的形貌表征57-58
• 4.3.3 樣品的XPS表征58-59
• 4.3.4 樣品的光學(xué)性能和催化性能59-61
• 4.3.5 Ag@AgCl-KTO的催化機理61
• 4.4 本章小結(jié)61-62
• 第五章 結(jié)論和展望62-64
• 5.1 主要結(jié)論62-63
• 5.2 展望63-64
• 參考文獻(xiàn)64-74
• 致謝74-75
• 碩士期間發(fā)表的研究成果75

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