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復(fù)合可見光催化材料的制備及其性能研究

發(fā)布時(shí)間:2017-10-08 09:30

  本文關(guān)鍵詞:復(fù)合可見光催化材料的制備及其性能研究


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【摘要】:近年來,隨著水環(huán)境污染日益加劇,環(huán)境污染處理技術(shù)得到快速發(fā)展。然而,在自然條件下,大部分污染物通過傳統(tǒng)微生物處理、物理和化學(xué)等方法很難完全降解,這就要求我們尋求一種有效的方法處理這些難以降解的有機(jī)污染物。其中,光催化氧化技術(shù)因?yàn)槟芎牡汀o二次污染等優(yōu)點(diǎn)被廣泛研究。另外,光催化技術(shù)還可用于水的光解,實(shí)現(xiàn)清潔能源氫的制備,從而實(shí)現(xiàn)太陽能的轉(zhuǎn)換和有效利用。ZnO由于高催化活性、安全及無毒性、化學(xué)穩(wěn)定性、無二次污染等優(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是最具有發(fā)展、應(yīng)用前景的綠色環(huán)保光催化材料。然而,ZnO的帶隙值較寬,使其只能吸收太陽光中所占比值較少的紫外光,降低了太陽能的利用率。因此,如何高效利用太陽光成為國內(nèi)外研究的重點(diǎn)。目前研究工作者們主要集中研究兩方面:(1)對(duì)常用光催化劑進(jìn)行修飾改性以增大其光響應(yīng)范圍;(2)開發(fā)新型光催化材料。催化材料的活性大小是和結(jié)構(gòu)以及形貌密切相關(guān)的,因此,控制材料的形貌及結(jié)構(gòu)以提高催化活性成為光催化領(lǐng)域的主要研究方向。在本論文中,我們圍繞不同光催化材料的制備以及性能研究展開工作:(1)以納米級(jí)的ZnO為乳化劑,Fe_3O_4的苯胺分散液為分散相,水為連續(xù)相,通過Pickering乳液法一步合成具有磁分離性能且具有核殼結(jié)構(gòu)的PANI-Fe_3O_4@ZnO微球。通過XRD,XPS,SEM,TEM和UV-vis等測試手段對(duì)該光催化劑進(jìn)行了表征。Fe_3O_4鑲嵌在聚苯胺的內(nèi)部。由于聚苯胺本身可以吸收可見光且聚苯胺的存在能有效降低電子與空穴的復(fù)合幾率,延長電子與空穴的復(fù)合時(shí)間,從而提高光生電子和空穴的利用率,增強(qiáng)復(fù)合材料的光催化活性。(2)首先以沉積-沉淀法合成具有異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)的ZnO/AgBr復(fù)合材料,由于AgBr和AgI之間溶度積常數(shù)的差異,可以采用簡單的離子交換方法,以I-取代AgBr中的Br-從而在AgBr的表面生成部分AgI,形成新型ZnO/AgBr/AgI復(fù)合光催化材料。通過XRD,XPS,TEM和UV-vis等測試手段對(duì)該光催化劑進(jìn)行了表征。ZnO/AgBr/AgI復(fù)合光催化材料被成功制備并且AgBr/AgI的存在可以有效提高ZnO/AgBr/AgI復(fù)合材料的光催化活性。(3)以化工院自制有機(jī)酸改性蒙脫土(OMMT)為原料,采用原位還原的方法制備了AgCl/Ag/OMMT納米復(fù)合材料,由于OMMT的層間距(1.60 nm),AgCl/Ag負(fù)載到剝離狀態(tài)的OMMT,OMMT充當(dāng)還原劑的同時(shí)也為穩(wěn)定劑。通過XRD,SEM,TEM,BET,XPS,UV-vis等測試手段對(duì)該光催化劑進(jìn)行了表征。剝離狀態(tài)蒙脫土的存在增大了復(fù)合材料的比表面積,貴金屬Ag納米顆粒產(chǎn)生的SPR效應(yīng)實(shí)現(xiàn)了光生電子-空穴的快速分離,這些都可以使該復(fù)合材料的光催化活性提高。(4)一步法在沒有其他還原劑添加的情況下,以O(shè)MMT為原料制備OMMT-Ag量子點(diǎn)復(fù)合材料。蒙脫土本身帶有硅醇鍵,具有一定的還原性。蒙脫土被用作穩(wěn)定劑的同時(shí)用作還原劑還原銀量子點(diǎn),將Ag量子點(diǎn)負(fù)載到剝離態(tài)的OMMT上以達(dá)到增強(qiáng)Ag催化活性的目的。
【關(guān)鍵詞】:可見光 光催化材料 光催化活
【學(xué)位授予單位】:石河子大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:O643.36
【目錄】:
  • 摘要5-6
  • Abstract6-11
  • 第一章 文獻(xiàn)綜述11-21
  • 1.1 引言11
  • 1.2 半導(dǎo)體光催化簡介11-13
  • 1.2.1 光催化材料簡介11-12
  • 1.2.2 半導(dǎo)體光催化的基本原理12
  • 1.2.3 半導(dǎo)體光催化的特點(diǎn)12-13
  • 1.3 影響半導(dǎo)體復(fù)合材料光催化反應(yīng)的因素13-15
  • 1.3.1 晶相結(jié)構(gòu)的影響13
  • 1.3.2 能帶結(jié)構(gòu)的影響13-14
  • 1.3.3 光催化材料晶粒尺寸的影響14
  • 1.3.4 光催化材料比表面積的影響14-15
  • 1.4 光催化的應(yīng)用領(lǐng)域15-18
  • 1.4.1 太陽能光催化分解水制氫15
  • 1.4.2 光催化與殺菌15-17
  • 1.4.3 光催化與污水處理17-18
  • 1.4.4 光催化與自清潔18
  • 1.5 光催化材料的研究進(jìn)展18-19
  • 1.5.1 基于寬帶隙光催化劑的改性18-19
  • 1.5.2 新型窄帶隙半導(dǎo)體光催化材料19
  • 1.6 本論文的科學(xué)思想及意義19-21
  • 1.6.1 科學(xué)思想及研究內(nèi)容19-20
  • 1.6.2 本論文的技術(shù)路線圖20-21
  • 第二章 實(shí)驗(yàn)藥品與儀器21-24
  • 2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和儀器21-22
  • 2.2 復(fù)合材料表征22-23
  • 2.2.1 X-射線衍射光譜儀(XRD)22
  • 2.2.2 X-射線光電子能譜(XPS)22
  • 2.2.3 紫外-可見吸收光譜(UV-vis)22
  • 2.2.4 透射電子顯微鏡(TEM)22
  • 2.2.5 掃描電子顯微鏡(SEM)22
  • 2.2.6 能量色散X-射線光譜儀(EDX)22-23
  • 2.2.7 N_2吸附-脫附平衡等溫線(BET)23
  • 2.2.8 磁性性能分析23
  • 2.3 復(fù)合材料光催化性能測試23-24
  • 第三章 PANI-Fe_3O_4@ZnO復(fù)合材料的制備及其光催化性能研究24-34
  • 3.1 引言:24
  • 3.2 實(shí)驗(yàn)部分24-25
  • 3.2.1 Fe_3O_4微球的制備24-25
  • 3.2.2 PANI-Fe_3O_4@ZnO復(fù)合材料的制備25
  • 3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論25-33
  • 3.3.1 ZnO做乳化劑形成的乳液25
  • 3.3.2 XRD分析25-26
  • 3.3.3 XPS分析26-27
  • 3.3.4 TEM和SEM分析27-28
  • 3.3.5 FT-IR分析28-29
  • 3.3.6 磁響應(yīng)性分析29-30
  • 3.3.7 光學(xué)性能分析30
  • 3.3.8 N_2吸附-脫附平衡等溫線(BET)分析30-31
  • 3.3.9 光催化性能的研究31-32
  • 3.3.10 光催化機(jī)理研究32-33
  • 3.4 本章小結(jié)33-34
  • 第四章 ZnO/AgBr/AgI復(fù)合材料的制備及其光催化性能研究34-40
  • 4.1 引言34
  • 4.2 實(shí)驗(yàn)部分34-35
  • 4.2.1 ZnO/AgBr的制備方法34
  • 4.2.2 ZnO/AgBr/AgI的制備34-35
  • 4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論35-39
  • 4.3.1 XRD分析35
  • 4.3.2 XPS分析35-36
  • 4.3.3 UV-vis分析36
  • 4.3.4 TEM分析36-37
  • 4.3.5 光催化性能研究37-38
  • 4.3.6 降解機(jī)理研究38-39
  • 4.4 本章小結(jié)39-40
  • 第五章 AgCl/Ag/OMMT復(fù)合材料的制備及其光催化性能研究40-48
  • 5.1 引言40
  • 5.2 實(shí)驗(yàn)部分40-41
  • 5.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論41-47
  • 5.3.1 制備機(jī)理研究41
  • 5.3.2 XRD分析41-42
  • 5.3.3 XPS分析42
  • 5.3.4 TEM和SEM分析42-44
  • 5.3.5 UV-vis分析44-45
  • 5.3.6 N_2吸附-脫附平衡等溫線(BET)分析45
  • 5.3.7 光催化性能的研究45-47
  • 5.3.8 降解機(jī)理研究47
  • 5.4 本章小結(jié)47-48
  • 第六章 OMMT-Ag量子點(diǎn)復(fù)合材料的制備及其催化性能研究48-55
  • 6.1 引言:48
  • 6.2 實(shí)驗(yàn)部分48-49
  • 6.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論49-53
  • 6.3.1 XRD分析49
  • 6.3.2 XPS分析49-50
  • 6.3.3 光學(xué)性能分析50-51
  • 6.3.4 N_2吸附-脫附平衡等溫線(BET)分析51
  • 6.3.5 TEM分析51-53
  • 6.3.6 催化性能的研究53
  • 6.4 本章小結(jié)53-55
  • 第七章 結(jié)論與展望55-57
  • 7.1 結(jié)論55
  • 7.2 展望55-57
  • 參考文獻(xiàn)57-65
  • 致謝65-66
  • 作者簡介66-67
  • 導(dǎo)師評(píng)閱表67


本文編號(hào):993271

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