本文關(guān)鍵詞：Fe-Beta分子篩催化劑在選擇催化還原氮氧化物反應(yīng)中的活性:Fe含量的影響（英文）

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【摘要】：NO_x是主要的大氣污染物之一,對環(huán)境和人體健康具有極大的危害.其主要來源之一是柴油機尾氣排放,V_2O_5-WO_3/Ti O_2催化劑是現(xiàn)階段大規(guī)模商用的SCR催化劑,但V_2O_5-WO_3/Ti O_2催化劑相對較窄的溫度窗口和V_2O_5的生物毒性使得迫切需要新型的環(huán)境友好的高效SCR催化劑,其中分子篩因其特殊的孔道結(jié)構(gòu)和催化性能受到廣泛的關(guān)注.用于SCR過程的分子篩主要包括ZSM-5,Beta,MOR,SAPO-34和SSZ-13等,通常采用Cu,Fe,Mn和Co等過渡金屬對其進行改性,通過調(diào)變分子篩的表面酸性和氧化還原性能,提高催化劑的SCR活性.Beta分子篩具有三維12元環(huán)孔道結(jié)構(gòu),相對其它分子篩具有較好的水熱穩(wěn)定性,而且制備工藝成熟,價格低廉,因此該類分子篩催化劑在SCR過程中具有很好的應(yīng)用前景.我們采用離子交換法制備了系列Fe-Beta催化劑,發(fā)現(xiàn)將相同質(zhì)量硝酸鐵溶解在不同體積去離子水中,配制成不同濃度的硝酸鐵溶液后與分子篩進行離子交換反應(yīng),制備得到的Fe-Beta催化劑中Fe的含量和NH_3-SCR催化活性均存在顯著差別.在此基礎(chǔ)上,我們固定硝酸鐵溶液濃度(0.02mol/L),通過增加溶液的體積,分別制備了Fe含量為(2.6,6.3和9)wt%的Fe-Beta分子篩.結(jié)果表明,Fe負(fù)載量為6.3 wt%時,Fe-Beta催化劑表現(xiàn)出最好的催化活性,NO_x轉(zhuǎn)化率大于80%的溫度窗口為202 616°C.雖然三個催化劑在比表面積,孔徑和Fe的價態(tài)上沒有明顯的差別,但Fe含量為6.3 wt%的催化劑在保持相對較高的Fe負(fù)載量的同時具有更多的孤立Fe~(3+)物種,同時具有較好的NH_3和NO吸附性能以及NO氧化能力,這些特性使得該催化劑相對于其它兩個催化劑表現(xiàn)出更高的NH_3-SCR催化活性.當(dāng)Fe含量增加到9 wt%時,催化劑中FexOy納米顆粒的含量大幅增加,使得NH_3非選擇性氧化能力加強,從而導(dǎo)致高溫NH_3-SCR反應(yīng)活性大幅下降.
【作者單位】： 華東理工大學(xué)結(jié)構(gòu)可控先進功能材料及其制備教育部重點實驗室和工業(yè)催化研究所;
【關(guān)鍵詞】： β分子篩 選擇催化還原 鐵含量 鐵物種 離子交換
【基金】：supported by the National Key Basic Research Program of China (973 Program, 2013CB933201) the National Natural Science Foun-dation of China (21577034, 21333003, 91545103) Science and Technology Commission of Shanghai Municipality (16ZR1407900) Fundamental Research Funds for the Central Universities (WJ1514020)~~
【分類號】：O643.36
【正文快照】： 1.Introduction With the rapid development of the automobile industry,au tomobile exhaust emission has become a source of air pollu tion,and causes dust haze,photochemical smog,acid rain,ozone depletion and the greenhouse effect[1 3].Compared to gasol

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本文編號：992556