本文關(guān)鍵詞：貴金屬簇?zé)晒鈧鞲衅骱驮鰪娦碗娭禄瘜W(xué)發(fā)光傳感器的研究

  更多相關(guān)文章： 熒光 電化學(xué)發(fā)光 金納米簇 二氧化鈦納米粒子 生物傳感器

【摘要】：貴金屬納米簇是一種新型的納米材料,由于其優(yōu)異的光學(xué)性能、不尋常的物理化學(xué)性質(zhì)以及良好的生物相容性等優(yōu)點被廣泛地應(yīng)用于分析傳感檢測中。但是目前對于貴金屬納米簇的合成以及應(yīng)用仍然存在著一些缺陷和不足,主要表現(xiàn)在以下兩個方面：(1)合成過程繁瑣、耗時；(2)傳統(tǒng)的熒光分析檢測技術(shù)存在著一些缺陷,比如輸出信號易受熒光探針濃度、光漂白以及光源穩(wěn)定性等因素的影響,最終導(dǎo)致檢測靈敏度降低。電致化學(xué)發(fā)光(ECL),是電化學(xué)和化學(xué)發(fā)光相結(jié)合的產(chǎn)物。它具有簡單快捷、檢測靈敏度高、檢測范圍寬、可控性好、易實現(xiàn)實時化和集成化、可進行原位檢測等優(yōu)點,從而引起科研工作者極大的研究興趣。在過去的幾十年里,涌現(xiàn)出很多ECL體系,如三聯(lián)吡啶釕-三丙胺,魯米諾-過氧化氫以及量子點-過硫酸鹽等。然而,溶解氧在上述發(fā)光體系中的ECL信號往往只作為背景信號而被忽略,或者溶解氧在發(fā)光體系中的發(fā)光強度較弱,因此沒有得到研究者們的重視,更沒有進一步探討其應(yīng)用價值。因此,在本文研究中,我們首先利用簡單綠色的“一鍋煮”合成方法制備不同保護劑包裹的的金納米簇(Au NCs);其次,我們引入二氧化鈦納米粒子(TiO_2 NPs)作為催化劑來增強N,N-二丁氨基乙醇與水中溶解氧(DBAE+O_2)發(fā)光體系的ECL強度。從而構(gòu)建了一系列不同類型的發(fā)光傳感器,最終實現(xiàn)了對金屬離子和生物分子的高靈敏度和高選擇性檢測。本文主要包括以下三部分：1.我們以牛血清白蛋白(BSA)作為還原劑和保護劑,在堿性條件下通過一步加熱法得到水溶性較好的、具有雙發(fā)射性能的BSA包裹的鉑金二金屬納米簇(BSA-Pt-Au NCs)。該BSA-Pt-Au NCs在340 nm波長激發(fā)下具有405 nm和640 nm兩個發(fā)射峰,研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)這兩個峰分別歸屬于BSA-Au/Pt復(fù)合物和Au NCs。且由于Hg~(2+)和Au+間的d10-d10金屬鍵結(jié)合作用,使得Hg~(2+)可以有效地淬滅該納米簇的熒光強度。同時,由于Hg~(2+)和巰基間強的作用力,半胱氨酸(Cys)的存在會抑制Hg~(2+)對BSA-Pt-Au NCs的淬滅效應(yīng)。因此,我們基于BSA-Pt-Au NCs的兩峰強度之比(F405/F640)成功構(gòu)建了一種高靈敏度以及高選擇性的分析檢測Hg~(2+)和Cys的比率熒光傳感器。2.本文通過合成步驟的設(shè)計以及大量的實驗條件優(yōu)化,成功實現(xiàn)了一步合成高熒光強度的Cys包裹的Au NCs (Cys-Au NCs),且該納米簇在390 nm波長的激發(fā)下發(fā)射波長為525 nm。由于Cys-Au NCs與金納米粒子(Au NPs)之間的熒光共振能量轉(zhuǎn)移作用,當(dāng)Au NPs加入到Cys-Au NCs溶液時,熒光被有效地淬滅。然而,由于魚精蛋白(protamine)可以與Au NPs通過靜電吸附作用結(jié)合,從而使得熒光恢復(fù),而肝素鈉(heparin)與protamine之間的特異性結(jié)合會釋放Au NPs,從而再次淬滅該納米簇的熒光�；谏鲜鲈�,我們成功構(gòu)建了一種檢測protamine和heparin的生物傳感器。3.在以前的研究工作中發(fā)現(xiàn)水中的溶解氧與DBAE體系在裸的鉑(Pt)電極上會產(chǎn)生陽極ECL信號。在此研究的基礎(chǔ)上,我們發(fā)現(xiàn)該體系的ECL強度在TiO_2 NPs修飾的Pt電極上顯著地增強,這主要是由于TiO_2 NPs對DBAE在電極上的氧化反應(yīng)起到一定的催化作用。而且增強的ECL強度可以被多巴胺(DA)有效地淬滅�；谏鲜霈F(xiàn)象,我們成功構(gòu)建了一種簡單的、高選擇性以及高靈敏度的檢測DA的生物傳感器。
【關(guān)鍵詞】：熒光 電化學(xué)發(fā)光 金納米簇 二氧化鈦納米粒子 生物傳感器
【學(xué)位授予單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O657.3
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第一章 緒論10-36
• 1.1 傳感器概述10-11
• 1.2 貴金屬納米簇概述11-21
• 1.2.1 貴金屬納米簇簡介11
• 1.2.2 貴金屬納米簇的光學(xué)性質(zhì)11-14
• 1.2.3 貴金屬納米簇的合成14-17
• 1.2.4 基于貴金屬納米簇的熒光傳感器17-21
• 1.3 電致化學(xué)發(fā)光概述21-26
• 1.3.1 電致化學(xué)發(fā)光簡介21-22
• 1.3.2 電致化學(xué)發(fā)光原理22-24
• 1.3.3 納米材料在電致化學(xué)發(fā)光中的應(yīng)用24-26
• 1.4 選題背景與意義、研究目標(biāo)及內(nèi)容、擬解決的問題以及解決方法26-29
• 1.4.1 選題背景與意義26-27
• 1.4.2 研究目標(biāo)及內(nèi)容27
• 1.4.3 擬解決的問題以及解決方法27-29
• 參考文獻29-36
• 第二章 一步合成雙發(fā)射BSA-Pt-Au NCs用于熒光比率檢測汞離子和半胱氨酸36-47
• 2.1 前言36-37
• 2.2 實驗部分37-38
• 2.2.1 實驗試劑和儀器37
• 2.2.2 一步合成熒光BSA-Pt-Au NCs37-38
• 2.2.3 優(yōu)化實驗條件38
• 2.2.4 熒光檢測Hg~(2+)和Cys38
• 2.2.5 選擇性檢測38
• 2.3 實驗結(jié)果與討論38-44
• 2.3.1 BSA-Pt-Au NCs的合成與表征38-40
• 2.3.2 熒光檢測Hg~(2+)和Cys的機理40-41
• 2.3.3 實驗條件的優(yōu)化41-42
• 2.3.4 BSA-Pt-Au NCs熒光傳感器對Hg~(2+)和Cys的檢測42-43
• 2.3.5 熒光傳感器選擇性的研究43-44
• 2.3.6 實樣檢測44
• 2.4 本章小結(jié)44-45
• 參考文獻45-47
• 第三章 基于一步合成的Cys-Au NCs熒光檢測魚精蛋白和肝素鈉47-54
• 3.1 前言47-48
• 3.2 實驗部分48-49
• 3.2.1 實驗試劑和儀器48
• 3.2.2 Cys-Au NCs的合成48
• 3.2.3 Au NPs的合成48
• 3.2.4 熒光檢測protamine和heparin48-49
• 3.3 結(jié)果與討論49-52
• 3.3.1 Cys-Au NCs的合成與表征49
• 3.3.2 實驗條件的優(yōu)化49-50
• 3.3.3 熒光檢測機理50-51
• 3.3.4 熒光傳感器對protamine和heparin的檢測51-52
• 3.3.5 熒光傳感器的選擇性研究52
• 3.4 本章小結(jié)52-53
• 參考文獻53-54
• 第四章 溶解氧與DBAE體系在TiO_2/Pt電極上的增強型電致化學(xué)發(fā)光以及對多巴胺的檢測54-63
• 4.1 前言54-55
• 4.2 實驗部分55
• 4.2.1 實驗試劑55
• 4.2.2 實驗儀器55
• 4.3 實驗結(jié)果與討論55-60
• 4.3.1 O_2與DBAE在TiO_2Pt電極上的電化學(xué)及電化學(xué)發(fā)光行為55-57
• 4.3.2 O_2與DBAE在TiO_2/Pt電極上的電化學(xué)發(fā)光機理57
• 4.3.3 O_2+DBAE發(fā)光體系的穩(wěn)定性57-58
• 4.3.4 實驗條件的優(yōu)化58-59
• 4.3.5 O_2+DBAE發(fā)光體系在DA測定上的應(yīng)用59-60
• 4.3.6 ECL傳感器選擇性的研究60
• 4.4 本章小結(jié)60-61
• 參考文獻61-63
• 第五章 全文總結(jié)與展望63-64
• 5.1 全文總結(jié)63
• 5.2 展望63-64
• 碩士期間的工作成果64-65
• 致謝65

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