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碳纖維負載二氧化鈦光催化材料的制備及其可見光活性研究

發(fā)布時間:2017-10-07 02:01

  本文關鍵詞:碳纖維負載二氧化鈦光催化材料的制備及其可見光活性研究


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【摘要】:銳鈦礦型的二氧化鈦(TiO_2)是一種性能優(yōu)良的光催化材料,并且具有高活性、低成本、環(huán)境友好等優(yōu)勢,所以普遍用于廢水的處理。但以下三方面的缺點限定了納米TiO2粉末在現(xiàn)實生產(chǎn)的應用:(1)半導體TiO2比其他半導體的禁帶寬度要寬(Eg=3.2eV),只有在波長387 nm的紫外光照下,價帶上的電子才能被激發(fā)躍遷到最高能級,因此對太陽能的利用是十分有限的。(2)由光引發(fā)所產(chǎn)生的空穴與電子易于在TiO2表面發(fā)生復合,從而減弱了光量子的功效。(3)粉末狀的納米TiO2存在易失活、易凝集和難以分離回收的問題,這是限制TiO2在現(xiàn)實生產(chǎn)中工業(yè)化的重要原因之一。為克服解決以上TiO2的缺點,首先將其與適合的載體相結合,這就克服解決了其凝聚和回收難的問題。一些吸附能力較強、比表面積相對大的多孔材料常常被作為TiO2的載體使用,常用的催化劑載體有分子篩、陶瓷、玻璃、活性炭、碳纖維等。另一方面,通過多種方法將雜質引入TiO2晶格內,改變其晶體形貌和結構,降低光生電子-空穴對在TiO2表面相遇重新復合的機率,進而提高了催化劑的光催化性能和使用壽命。本文是以九水硝酸鐵為鐵源、尿素為氮源、硫脲為硫源,選擇預處理過的碳纖維(CF)為催化劑的載體,采取簡單的溶膠-凝膠和浸漬提拉方法分別制備了一系列的TiO2/CF、Fe/TiO2/CF、Fe/N/TiO2/CF、Fe/N/S/TiO2/CF復合光催化材料。而且通過檢測分析手段,例如電子掃描電鏡(SEM)、X射線衍射(XRD)、X射線衍射光電子能譜(XPS)、紫外可見漫反射吸收光譜(UV-Vis)、傅里葉紅外光譜(FT-IR)、比表面積分析(BET),對制備的樣品進行測試分析。在不同光催化實驗條件下,用降解羅丹明B(RhB)溶液的效率高低來評價所制備催化劑的光催化機能的好壞。從樣品表征分析和光催化實驗可知,無論Fe單摻雜還是Fe、N、S共同摻雜,CF和改性TiO2之間的耦合作用使樣品對光的響應范圍從紫外延伸到可見光區(qū),因此,樣品對可見光的利用率得到明顯提高。當Fe/N/Ti的摩爾比為0.1%:0.8%:1、在500℃下煅燒4 h、催化劑用量為0.04 g、RhB濃度為2.0×10-5 mol·L-1,pH值為8.0時,Fe/N/TiO2/CF的可見光催化活性最好,反復使用四次后對RhB的降解率略有下降,但幅度不大。
【關鍵詞】:光催化 碳纖維 摻雜 二氧化鈦 降解
【學位授予單位】:長春工業(yè)大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:O643.36
【目錄】:
  • 摘要3-4
  • Abstract4-9
  • 第一章 緒論9-14
  • 1.1 光催化原理9
  • 1.2 TiO_2光催技術的優(yōu)點及存在的問題9-10
  • 1.3 影響TiO_2光催化活性的因素10-11
  • 1.3.1 TiO_2晶相的影響10
  • 1.3.2 反應溫度的影響10
  • 1.3.3 溶液pH大小的影響10
  • 1.3.4 TiO_2用量的影響10-11
  • 1.3.5 光源的影響11
  • 1.4 優(yōu)化TiO_2光催化性能的途徑11-12
  • 1.4.1 離子元素摻雜11
  • 1.4.2 半導體的復合11
  • 1.4.3 表面光敏化11-12
  • 1.4.4 貴金屬沉積12
  • 1.5 TiO_2的研究現(xiàn)狀12
  • 1.6 碳纖維的概述及其應用12-13
  • 1.6.1 碳纖維的概述12
  • 1.6.2 碳纖維的應用12-13
  • 1.7 課題的研究意義及研究內容13-14
  • 1.7.1 課題的研究意義13
  • 1.7.2 課題研究內容13-14
  • 第二章 二氧化鈦/碳纖維復合材料的制備及可見光催化活性的研究14-28
  • 2.1 實驗材料及實驗儀器14-15
  • 2.2 二氧化鈦負載碳纖維復合材料的制備15-16
  • 2.2.1 碳纖維的預處理15
  • 2.2.2 二氧化鈦負載碳纖維催化劑的制備15-16
  • 2.3 二氧化鈦/碳纖維復合光催化材料的表征16-17
  • 2.3.1 掃描電子顯微鏡分析(SEM)16
  • 2.3.2 X射線衍射分析(XRD)16
  • 2.3.3 紫外可見漫反射吸收光譜(UV-Vis DRS)16
  • 2.3.4 紅外光譜(FTIR)16
  • 2.3.5 N_2吸附-脫附(BET和BJH)16
  • 2.3.6 X射線光電子能譜(XPS)16-17
  • 2.4 光催化性能實驗17-18
  • 2.4.1 光催化實驗17
  • 2.4.2 繪制RhB溶液標準曲線17-18
  • 2.5 結果與討論18-27
  • 2.5.1 催化劑的表征分析18-22
  • 2.5.1.1 SEM分析18-19
  • 2.5.1.2 XRD分析19
  • 2.5.1.3 XPS分析19-20
  • 2.5.1.4 UV-vis分析20-21
  • 2.5.1.5 FTIR分析21
  • 2.5.1.6 N_2-BET分析21-22
  • 2.5.2 制備條件對TiO_2/CF的光催化活性的影響22-24
  • 2.5.2.1 溶膠濃度對TiO_2/CF的光催化性能影響22-23
  • 2.5.2.2 煅燒溫度對TiO_2/CF的光催化性能影響23-24
  • 2.5.3 溶液pH對TiO_2/CF的光催化性能影響24
  • 2.5.4 催化劑用量對TiO_2/CF的光催化性能影響24-25
  • 2.5.5 不同催化劑對RhB降解率的影響25
  • 2.5.6 TiO_2/CF的負載牢度及穩(wěn)定性25-27
  • 2.5.7 TiO_2/CF復合光催化劑降解RhB的機理探討27
  • 2.6 結論27-28
  • 第三章 鐵摻雜二氧化鈦負載碳纖維材料的制備及可見光催化活性的研究28-38
  • 3.1 實驗材料及實驗儀器28
  • 3.2 鐵摻雜TiO_2負載碳纖維樣品的制備28-29
  • 3.3 Fe/TiO_2/CF復合光催化劑的表征29-30
  • 3.3.1 掃描電子顯微鏡分析(SEM)29
  • 3.3.2 X射線衍射分析(XRD)29
  • 3.3.3 紫外可見漫反射吸收光譜(UV-Vis DRS)29
  • 3.3.4 紅外光譜(FTIR)29
  • 3.3.5 N_2吸附-脫附(BET和BJH)29-30
  • 3.3.6 X射線光電子能譜(XPS)30
  • 3.4 光催化性能測試30
  • 3.5 結果與討論30-37
  • 3.5.1 催化劑的表征分析30-34
  • 3.5.1.1 SEM分析30-31
  • 3.5.1.2 XRD分析31
  • 3.5.1.3 XPS分析31-32
  • 3.5.1.4 UV-Vis DRS分析32-33
  • 3.5.1.5 FTIR分析33
  • 3.5.1.6 N_2-BET分析33-34
  • 3.5.2 制備及實驗條件對Fe/TiO_2/CF的降解效率的影響34-36
  • 3.5.2.1 Fe摻雜量對Fe/TiO_2/CF降解效率的影響34-35
  • 3.5.2.2 煅燒溫度對Fe/TiO_2/CF光催化性能的影響35
  • 3.5.2.3 RhB溶液濃度對降解率的影響35-36
  • 3.5.2.4 Fe/TiO_2/CF濃度對降解率的影響36
  • 3.5.3 Fe/TiO_2/CF降解RhB的機理問題36-37
  • 3.6 小結37-38
  • 第四章 混摻型TiO_2負載碳纖維復合光催化劑的制備及可見光性能研究38-55
  • 4.1 實驗材料及儀器38-39
  • 4.2 碳纖維負載混摻型TiO_2催化劑的制備39-40
  • 4.2.1 Fe/N/TiO_2/CF復合光催化劑的制備39
  • 4.2.2 Fe/N/S/TiO_2/CF復合光催化材料的制備39-40
  • 4.3 碳纖維混摻型TiO_2復合光催化劑的表征40
  • 4.3.1 掃描電子顯微鏡分析(SEM)40
  • 4.3.2 X射線衍射分析(XRD)40
  • 4.3.3 紫外可見漫反射吸收光譜(UV-Vis DRS)40
  • 4.3.4 紅外光譜分析(FTIR)40
  • 4.4 光催化性能測試40-41
  • 4.5 結果與討論41-50
  • 4.5.1 催化劑的表征41-45
  • 4.5.1.1 Fe/N/TiO_2/CF的SEM分析41-42
  • 4.5.1.2 UV-Vis DRS42
  • 4.5.1.3 FT-IR分析42-43
  • 4.5.1.4 XRD分析43-44
  • 4.5.1.5 XPS分析44-45
  • 4.5.1.6 N_2-BET分析45
  • 4.5.2 光催化實驗45-48
  • 4.5.2.1 RhB在不同條件下的降解情況46-47
  • 4.5.2.2 煅燒溫度的影響47
  • 4.5.2.3 催化劑濃度的影響47-48
  • 4.5.2.4 不同PH的影響48
  • 4.5.3 重復實驗48-49
  • 4.5.4 Fe/N/TiO_2/CF光催化降解RhB機理的研究49-50
  • 4.6 Fe/N/S/TiO_2/CF的表征及催化性能的分析50-54
  • 4.6.1 Fe/N/S/TiO_2/CF的SEM分析50
  • 4.6.2 Fe/N/S/TiO_2/CF的XPS分析50-51
  • 4.6.3 Fe/N/S/TiO_2/CF的N_2-BET分析51-52
  • 4.6.4 Fe/N/S/TiO_2/CF的XRD分析52-53
  • 4.6.5 Fe/N/S/TiO_2/CF的UV-Vis分析53
  • 4.6.6 Fe/N/S/TiO_2/CF光催化性能效果53-54
  • 4.6.7 Fe/N/S/TiO_2/CF光催化機理探討54
  • 4.7 小結54-55
  • 第五章 結論55-57
  • 5.1 研究內容總結55-56
  • 5.2 創(chuàng)新點56
  • 5.3 工作展望56-57
  • 致謝57-58
  • 參考文獻58-62
  • 作者簡介62
  • 攻讀碩士學位期間研究成果62

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