磷酸鉍納米光催化劑的可控制備與改性
本文關(guān)鍵詞:磷酸鉍納米光催化劑的可控制備與改性
【摘要】:基于大的偶極矩,單斜相磷酸鉍(Bi PO_4,空間群:P21/n)作為光催化劑在紫外光下具有優(yōu)于P25(商業(yè)二氧化鈦)的光催化降解染料活性;并且它具有廉價(jià),穩(wěn)定,耐光腐蝕的特點(diǎn)。此外,Bi PO_4中的磷酸根(PO_4~(3-))具有誘導(dǎo)效應(yīng),可以產(chǎn)生內(nèi)建電場以促進(jìn)光生載流子的傳遞與分離。因此,Bi PO_4在近幾年受到研究者的廣泛關(guān)注。然而,一方面,由于Bi PO_4的禁帶寬度過大(約3.8~4.2 e V),不能被可見光激發(fā),使其光響應(yīng)受到限制;另一方面,光生電子與空穴的分離效率需要進(jìn)一步得到提高。目前,提高Bi PO_4的光量子效率及光能利用率是對其實(shí)施改性的兩大目標(biāo)。在此研究背景下,本實(shí)驗(yàn)通過PO_4~(3-)表面修飾和與半金屬進(jìn)行復(fù)合兩種方法,分別制備出了紫外光活性提高的Bi PO_4與具有可見光活性的Bi/Bi PO_4復(fù)合物。研究中,通過液相降解染料甲基橙(MO)、氣相降解一氧化氮(NO)對所制備樣品的光催化活性進(jìn)行評價(jià);與此同時(shí),使用X-射線衍射儀(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)、傅里葉紅外光譜儀(FTIR)、紫外可見漫反射光譜儀(UV-vis DRS)、X-射線光電子能譜儀(XPS)、光致發(fā)光光譜(PL)、熱重分析(TGA)等對樣品的物理化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了表征,使用電化學(xué)工作站對樣品的光電性能進(jìn)行了測試,并進(jìn)一步利用電子順磁共振波譜儀對催化過程中的活性氧化自由基進(jìn)行了鑒定,由此推測出光催化機(jī)理。具體實(shí)驗(yàn)結(jié)果如下:1.采用水熱法,制備出紫外光活性大幅提高的PO_4~(3-)表面修飾Bi PO_4。通過PO_4~(3-)表面修飾,樣品結(jié)晶度更加良好,形貌更均一。PO_4~(3-)修飾作為一種改性方法,其對水的強(qiáng)烈吸附使得樣品表面H2O增多,有利于捕獲光生空穴形成羥基自由基(?OH),進(jìn)一步促進(jìn)空穴與電子的分離,有效提高Bi PO_4降解MO的光催化性能。2.采用溶劑熱法,控制不同的溶劑熱反應(yīng)時(shí)間,制備出一系列Bi含量不同的Bi/Bi PO_4復(fù)合物。局域表面等離子體(SPR)效應(yīng)使得從Bi轉(zhuǎn)移到Bi PO_4的熱電子增多,促進(jìn)了主要活性物種超氧自由基(?O2-)與單線態(tài)氧(1O2)的大量生成,最終將NO氧化去除。Bi的加入可以提高Bi PO_4對NO的可見光去除效率,這歸功于Bi的SPR效應(yīng),較低的電化學(xué)阻抗以及較高的光生電子空穴分離效率。
【關(guān)鍵詞】:BiPO4 光催化 PO43-
【學(xué)位授予單位】:太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:O643.36;TB383.1
【目錄】:
- 摘要3-5
- ABSTRACT5-12
- 第一章 緒論12-24
- 1.1 引言12-13
- 1.2 半導(dǎo)體光催化技術(shù)的原理13-14
- 1.3 半導(dǎo)體光催化技術(shù)的研究領(lǐng)域14-18
- 1.3.1 綠色能源開發(fā)14-15
- 1.3.2 水污染治理15-17
- 1.3.3 大氣污染治理17-18
- 1.4 磷酸鉍光催化劑研究現(xiàn)狀18-22
- 1.4.1 BiPO_4光催化劑簡介18-19
- 1.4.2 BiPO_4的制備方法19
- 1.4.3 表征方法的選擇與探索19-20
- 1.4.4 BiPO_4的改性20-22
- 1.4.5 BiPO_4光催化劑評價(jià)體系22
- 1.5 本課題的選題思想和主要內(nèi)容22-24
- 第二章 實(shí)驗(yàn)部分24-32
- 2.1 試劑與儀器24-25
- 2.2 催化劑的制備方法25
- 2.3 催化劑的表征方法25-29
- 2.3.1 X-射線衍射(XRD)25-26
- 2.3.2 掃描電子顯微鏡(SEM)26
- 2.3.3 透射電子顯微鏡(TEM)26
- 2.3.4 X射線光電子能譜(XPS)26-27
- 2.3.5 紅外光譜(FTIR)27
- 2.3.6 紫外-可見漫反射吸收光譜(UV-Vis DRS)27
- 2.3.7 光致發(fā)光光譜(PL)27-28
- 2.3.8 熱重分析(TG)28
- 2.3.9 氮?dú)獾葴匚矫摳角28
- 2.3.10 電子順磁共振波譜(ESR)28-29
- 2.4 光催化活性評價(jià)29-30
- 2.4.1 液相降解模擬實(shí)驗(yàn)29
- 2.4.2 氣相降解模擬實(shí)驗(yàn)29-30
- 2.5 光電化學(xué)性質(zhì)測試30-32
- 2.5.1 光電極的制備30-31
- 2.5.2 光電性能測試31-32
- 第三章 磷酸根修飾的磷酸鉍32-46
- 3.1 引言32-33
- 3.2 實(shí)驗(yàn)部分33
- 3.3 結(jié)果與討論33-45
- 3.3.1 XRD圖譜分析33-34
- 3.3.2 SEM圖片分析34-35
- 3.3.3 TEM圖片分析35-36
- 3.3.4 FTIR圖譜分析36-37
- 3.3.5 XPS結(jié)果分析37-39
- 3.3.6 UV-vis DRS圖譜分析39
- 3.3.7 BET結(jié)果分析39-40
- 3.3.8 PL圖譜分析40-41
- 3.3.9 光電性能測試41
- 3.3.10 光催化活性測試41-42
- 3.3.11 捕獲實(shí)驗(yàn)42-43
- 3.3.12 ESR圖譜分析43-44
- 3.3.13 光催化機(jī)理44-45
- 3.4 小結(jié)45-46
- 第四章 鉍的等離子體效應(yīng)促進(jìn)磷酸鉍的可見光催化活性46-62
- 4.1 引言46-47
- 4.2 實(shí)驗(yàn)部分47-48
- 4.3 結(jié)果與討論48-60
- 4.3.1 XRD圖譜分析48
- 4.3.2 SEM圖片分析48-50
- 4.3.3 FTIR圖譜分析50-51
- 4.3.4 DRS圖譜分析51
- 4.3.5 XPS圖譜分析51-53
- 4.3.6 TG分析53
- 4.3.7 BET結(jié)果分析53-54
- 4.3.8 光電化學(xué)性質(zhì)54-56
- 4.3.9 ESR圖譜分析56-57
- 4.3.10 光催化活性測試57-59
- 4.3.11 光催化機(jī)理59-60
- 4.4 小結(jié)60-62
- 第五章 結(jié)論與展望62-66
- 5.1 結(jié)論62-63
- 5.2 展望63-66
- 參考文獻(xiàn)66-76
- 致謝76-78
- 攻讀碩士期間發(fā)表的論文78
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