本文關(guān)鍵詞：基于七嗪多孔有機(jī)材料的設(shè)計(jì)、合成及性質(zhì)研究

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【摘要】：多孔有機(jī)材料由于骨架密度小、比表面積高、穩(wěn)定性好、合成方法多樣,在氣體吸附與分離、催化、傳感器、光學(xué)器件以及生物化學(xué)等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景,因而引起了人們的廣泛關(guān)注。通過選擇具有特定官能團(tuán)的構(gòu)筑單元可賦予多孔有機(jī)骨架材料特有的功能性。七嗪環(huán)是g-C3N4材料的結(jié)構(gòu)單元,在光催化、電極材料以及生物等領(lǐng)域有誘人的應(yīng)用前景,可作為構(gòu)筑多孔有機(jī)材料的理想構(gòu)筑單元。本論文選取氮含量高的三氯七嗪為基本構(gòu)筑單元,與哌嗪,三聯(lián)苯及四聯(lián)苯通過直接偶聯(lián)制備了兩個(gè)系列的七嗪基多孔材料,對其進(jìn)行了結(jié)構(gòu)及形貌表征,并研究了其氣體吸附性能、聚合物光催化降解染料,催化有機(jī)反應(yīng)等性質(zhì)。論文分為四章進(jìn)行闡述:第一章是緒論部分,主要介紹了多孔有機(jī)材料的發(fā)展現(xiàn)狀及其在不同領(lǐng)域的應(yīng)用,并對論文的選題意義及主要研究內(nèi)容做了闡述。第二章選用易制備的三氯七嗪和線性的二元仲胺無水哌嗪在溫和、無催化劑的條件下直接偶聯(lián)制備了新型的七嗪基多孔有機(jī)骨架(Cy-pip)。骨架具有良好的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性。氮?dú)馕綔y試表明,聚合物的BET表面積為105.8 m2g-1,孔徑主要分布在1.37,2.73和3.43 nm附近。骨架中大量的N供體位點(diǎn)增強(qiáng)了吸附質(zhì)和CO2分子的相互作用,273 K/1 bar下,Cy-pip吸附CO2的量為103.4 mg/g(9.4wt%),并且具有較高的CO2/N2吸附選擇性(117)。此外,骨架中大量的氮原子提供潛在的路易斯堿位點(diǎn),促使我們研究Cy-pip催化克腦文蓋爾反應(yīng),催化結(jié)果表明,催化劑用量僅為1mol%,室溫反應(yīng)4h就能達(dá)到較高的轉(zhuǎn)化率,催化劑可以循環(huán)使用4次而活性無明顯減弱。Cy-pip骨架中的N原子可與金屬配位,我們進(jìn)一步將醋酸鈀負(fù)載于Cy-pip聚合物上研究其催化Suzuki-Miyaura偶聯(lián)的催化性能,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,Cy-pip-Pd對Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應(yīng)具有較高的催化活性,且底物普適性廣,循環(huán)使用三次后催化活性沒有明顯下降。第三章我們通過Friedel-Crafts反應(yīng)將三氯七嗪和線性的三聯(lián)苯和四聯(lián)苯在Al Cl3催化下合成兩個(gè)新型的七嗪基多孔有機(jī)材料Teph-Cl和Quph-Cl。固體紫外-可見漫反射測表明聚合物均具有半導(dǎo)體行為,能帶隙Eg分別為2.0和2.1 eV。因此我們首先研究聚合物Teph-Cl和Quph-Cl可見光下對有機(jī)染料MO和Rh B的降解性能,與石墨型氮化碳材料g-C3N4相比,Teph-Cl和Quph-Cl可見光下對MO和RhB具有較好的降解效果,在清潔能源方面有潛在的應(yīng)用。隨后我們研究了Teph-Cl和Quph-Cl多孔材料可見光下選擇性氧化硫醚為亞砜的催化性能,研究表明二者均能選擇性氧化硫醚為亞砜,且底物普適性廣,循環(huán)使用5次催化活性不降低。第四章對本論文的主要工作進(jìn)行了總結(jié)并展望了多孔有機(jī)材料的前景。
【關(guān)鍵詞】：七嗪 多孔有機(jī)材料 氣體吸附 催化
【學(xué)位授予單位】：山西師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-9
• 1 前言9-27
• 1.1 多孔材料的發(fā)展9-10
• 1.2 多孔有機(jī)材料的研究進(jìn)展10-17
• 1.3 多孔有機(jī)材料的合成策略17-19
• 1.4 多孔有機(jī)材料的應(yīng)用19-25
• 1.5 本文選題意義和主要研究內(nèi)容25-27
• 2 基于七嗪多孔骨架選擇性吸附CO_2及有機(jī)催化性能研究27-45
• 2.1 實(shí)驗(yàn)部分27-30
• 2.2 結(jié)果與討論30-44
• 2.3 小結(jié)44-45
• 3 基于七嗪苯系列多孔有機(jī)材料光催化性能的研究45-59
• 3.1 實(shí)驗(yàn)部分45-47
• 3.2 結(jié)果與討論47-57
• 3.3 小結(jié)57-59
• 4 結(jié)論59-61
• 致謝61-63
• 參考文獻(xiàn)63-69
• 附錄69

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1 李華;高性能有機(jī)材料研究的新進(jìn)展[J];南都學(xué)壇;1990年03期

2 張玉龍;;介紹一種光非線性有機(jī)材料[J];世界研究與發(fā)展;1991年02期

3 崔文仙;涂料對聚合有機(jī)材料光穩(wěn)定性的影響[J];印染;1982年01期

4 盧鐘鶴;陳鏡泓;楊映松;許耀光;范仲禮;石麗玲;李耀桓;;水溶性有機(jī)材料的合成與結(jié)構(gòu)的研究[J];化學(xué)通訊;1985年03期

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本文編號：978938