本文關(guān)鍵詞：分子篩表面酸性調(diào)變及其對(duì)噻吩類含硫化合物吸附的影響

  更多相關(guān)文章： NaY SBA-15 MCM-41 吸附性能 噻吩 四氫噻吩

【摘要】：近年來(lái),霧霾等環(huán)境問(wèn)題越來(lái)越突出,引起了公眾的高度重視,為了進(jìn)一步保障能源的清潔利用,實(shí)現(xiàn)經(jīng)濟(jì)與環(huán)境的可持續(xù)發(fā)展,油品質(zhì)量的升級(jí)顯得愈發(fā)重要。加氫脫硫(HDS)是世界范圍內(nèi)的煉油廠普遍采用的較為成熟的脫硫技術(shù),但其難以將穩(wěn)定的噻吩類含硫化合物深度脫除,與之相比,吸附脫硫技術(shù)具有脫硫精度高、操作成本低、工藝簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn),受到了研究學(xué)者們的廣泛關(guān)注。制備硫容大、選擇性好的吸附劑是吸附脫硫的關(guān)鍵,吸附劑上的孔結(jié)構(gòu)與酸性位對(duì)脫硫活性有較大影響�；诖�,本文選取了孔結(jié)構(gòu)和表面酸性不同的MCM-41、SBA-15和NaY三種分子篩為研究對(duì)象,并對(duì)其進(jìn)行表面酸改性,通過(guò)靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)測(cè)定其對(duì)環(huán)己烷、苯、噻吩和四氫噻吩的吸附性能,結(jié)合XRD、ICP、氮吸附、NH3-TPD和Py-FTIR等表征,探討其結(jié)構(gòu)與酸性位對(duì)吸附劑脫硫活性的影響。研究結(jié)果如下:(1)MCM-41吸附劑的比表面及孔體積均大于SBA-15吸附劑,使其對(duì)這四種物質(zhì)的吸附量均比SBA-15分子篩的大;NaY分子篩的孔徑與環(huán)己烷、苯、噻吩和四氫噻吩的分子動(dòng)力學(xué)直徑相差不大,且其表面有L酸位和B酸位的存在,使得其對(duì)四種吸附質(zhì)的吸附量遠(yuǎn)大于純硅MCM-41和SBA-15分子篩;四種吸附質(zhì)在NaY吸附劑上的飽和吸附量大小順序?yàn)?噻吩四氫噻吩苯環(huán)己烷,主要通過(guò)大π鍵與L酸作用的方式吸附;四種吸附質(zhì)在MCM-41和SBA-15吸附劑上的飽和吸附量大小順序?yàn)?四氫噻吩噻吩苯環(huán)己烷,主要是通過(guò)硫原子上的孤對(duì)電子與B酸位作用的方式吸附。(2)不同濃度的硝酸銨和草酸銨改性NaY分子篩,得到一系列表面酸性不同的NNHY和NCHY吸附劑,其保持了Y型分子篩基本骨架結(jié)構(gòu)且產(chǎn)生了中強(qiáng)的B酸位,吸附劑上中強(qiáng)B酸位的產(chǎn)生是其吸附脫硫性能大大提升的主要原因,且隨中強(qiáng)B酸位的增多,吸附劑對(duì)噻吩的吸附量也隨之增大;不同濃度的草酸改性NaY分子篩,得到相應(yīng)的CCHY吸附劑,改性過(guò)程中不僅沒(méi)有產(chǎn)生中強(qiáng)的B酸,還造成吸附劑脫鋁,破壞分子篩結(jié)構(gòu),使其吸附脫硫性能較差;中強(qiáng)B酸主要與S原子發(fā)生作用,使得NNHY和NCHY吸附劑對(duì)噻吩和四氫噻吩的吸附性能大大提升,但對(duì)環(huán)己烷和苯的吸附性能沒(méi)有較大的改善;吸附劑結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性對(duì)吸附起重要的作用,這使得CCHY吸附劑對(duì)環(huán)己烷、苯、噻吩、四氫噻吩的吸附性能均較差。(3)通過(guò)鋁化改性將不同量的Al元素引入SBA-15和MCM-41分子篩中,與空白樣品S-B1和M-B1相比,鋁化改性后生成的Al-S-n和Al-M-n吸附劑吸附量大幅提高。吸附劑對(duì)噻吩的吸附量隨投料硅鋁比n的減小呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì)。兩種吸附劑的飽和吸附量最大值均在投料硅鋁比n為15時(shí)出現(xiàn),分別為2.46 mmol/L和3.35 mmol/L。中強(qiáng)B酸和L酸的出現(xiàn)是Al-S-n和Al-M-n吸附劑脫硫效果大幅度提升的原因。
【關(guān)鍵詞】：NaY SBA-15 MCM-41 吸附性能 噻吩 四氫噻吩
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O647.33
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-8
• 符號(hào)說(shuō)明8-11
• 第一章 文獻(xiàn)綜述11-29
• 1.1 汽油深度脫硫的研究背景和意義11-13
• 1.2 油品中硫化物的種類及其分布13-14
• 1.2.1 原油中硫的種類和分布13
• 1.2.2 汽油中硫的種類和分布13-14
• 1.3 汽油深度脫硫工藝進(jìn)展14-19
• 1.3.1 加氫脫硫技術(shù)15-16
• 1.3.2 非加氫脫硫技術(shù)16-19
• 1.4 汽油用脫硫吸附劑的發(fā)展19-23
• 1.4.1 金屬氧化物基吸附劑19-21
• 1.4.2 活性炭基吸附劑21
• 1.4.3 分子篩基吸附劑21-23
• 1.5 分子篩及其酸性23-27
• 1.5.1 沸石酸性的來(lái)源24-25
• 1.5.2 分子篩酸性的測(cè)定方法25-27
• 1.6 選題依據(jù)和研究?jī)?nèi)容27-29
• 1.6.1 選題依據(jù)27-28
• 1.6.2 研究?jī)?nèi)容與實(shí)驗(yàn)方案28-29
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分29-35
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑29
• 2.2 實(shí)驗(yàn)儀器29-30
• 2.3 樣品制備30-31
• 2.3.1 SBA-15和MCM-41分子篩的鋁化改性30-31
• 2.3.2 NaY分子篩的酸改性31
• 2.4 吸附劑脫硫活性評(píng)價(jià)31-32
• 2.5 吸附劑表征32-35
• 2.5.1 XRD表征32
• 2.5.2 孔結(jié)構(gòu)表征32
• 2.5.3 ICP-AES表征32
• 2.5.4 NH3-TPD表征32-33
• 2.5.5 吡啶吸附原位紅外表征33-35
• 第三章 孔結(jié)構(gòu)和表面酸性對(duì)MCM-41、SBA-15和NaY分子篩吸附脫硫性能的影響35-43
• 3.1 吸附劑孔結(jié)構(gòu)對(duì)其吸附性能的影響35-37
• 3.2 吸附劑酸性對(duì)吸附性能的影響37-41
• 3.3 本章小結(jié)41-43
• 第四章 NaY分子篩的表面酸調(diào)變及其對(duì)吸附性能的影響43-55
• 4.1 硝酸銨溶液改性對(duì)NaY分子篩吸附噻吩性能的影響43-47
• 4.2 草酸銨溶液改性對(duì)NaY分子篩吸附噻吩性能的影響47-50
• 4.3 草酸溶液改性對(duì)NaY分子篩吸附噻吩性能的影響50-53
• 4.4 吸附劑結(jié)構(gòu)與酸性對(duì)噻吩吸附性能的影響53-54
• 4.5 本章小結(jié)54-55
• 第五章 SBA-15和MCM-41分子篩的表面酸調(diào)變及其對(duì)噻吩吸附的影響55-65
• 5.1 鋁化改性對(duì)SBA-15分子篩吸附噻吩性能的影響55-60
• 5.2 鋁化改性對(duì)MCM-41分子篩吸附噻吩性能的影響60-64
• 5.3 本章小結(jié)64-65
• 第六章 論文結(jié)論和建議65-67
• 6.1 論文結(jié)論65-66
• 6.2 今后工作的建議66-67
• 參考文獻(xiàn)67-75
• 致謝75-77
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文77

【相似文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 黃瑩瑩;張若芳;龍濤;徐蘭英;;糖基修飾磁性材料制備及對(duì)芳香烴吸附性能的比較[J];黃岡師范學(xué)院學(xué)報(bào);2012年06期

2 陳閩子;高凱莎;張家真;高麗華;李秋榮;;貝殼粉對(duì)鉛(Ⅱ)吸附性能的研究[J];理化檢驗(yàn)(化學(xué)分冊(cè));2013年03期

3 Γ.Γ.Копытов;由志鵬;;鋁土礦和氧化鋁吸附性能的研究[J];輕金屬;1982年07期

4 尤隆渤,郭樹(shù)才,聶恒銳;褐煤活化焦渣吸附性能的研究[J];大連工學(xué)院學(xué)報(bào);1985年02期

5 王耐冬;陳義鏞;江錦花;徐素君;;氨基呲啶樹(shù)脂對(duì)銦的吸附性能及機(jī)理[J];化學(xué)試劑;1990年02期

6 相波,李義久,倪亞明;交聯(lián)氨基淀粉的制備及對(duì)銅離子的吸附性能[J];上海環(huán)境科學(xué);2003年11期

7 陳俊濤;丁淑芳;白春華;徐巖;王會(huì)平;;焙燒對(duì)粉煤灰孔徑分布及吸附性能的影響[J];黑龍江科技學(xué)院學(xué)報(bào);2011年05期

8 裘梅君;捔硅酸鹽制備條件對(duì)其吸附性能的影響[J];原子能科學(xué)技術(shù);1964年04期

9 何炳林,王林富;大孔膦酰胺樹(shù)脂對(duì)硝酸鈾酰吸附性能的研究[J];離子交換與吸附;1987年06期

10 寇登民;王長(zhǎng)鳳;呂憲禹;云希勤;張經(jīng)坤;;麥飯石對(duì)有機(jī)化合物吸附性能的研究[J];化學(xué)通報(bào);1988年09期

中國(guó)重要會(huì)議論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 郭振華;王鑫;賈亞可;;堿對(duì)粉煤灰的活化及吸附性能的研究[A];第七屆中國(guó)功能材料及其應(yīng)用學(xué)術(shù)會(huì)議論文集（第6分冊(cè)）[C];2010年

2 徐文青;朱廷鈺;匡俊艷;荊鵬飛;;粉煤灰物化性質(zhì)對(duì)汞吸附性能的影響[A];第六屆全國(guó)環(huán)境化學(xué)大會(huì)暨環(huán)境科學(xué)儀器與分析儀器展覽會(huì)摘要集[C];2011年

3 鄧思維;康學(xué)軍;;揮發(fā)性有機(jī)污染物在幾種微納材料上吸附性能比較研究[A];第六屆全國(guó)環(huán)境化學(xué)大會(huì)暨環(huán)境科學(xué)儀器與分析儀器展覽會(huì)摘要集[C];2011年

4 王豐;黃龍;徐賢倫;;凹凸棒粘土對(duì)汞的吸附性能[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第十二屆全國(guó)應(yīng)用化學(xué)年會(huì)論文集[C];2011年

5 方齊樂(lè);陳寶梁;;碳納米管對(duì)水中高氯酸根的吸附性能及作用機(jī)制[A];第六屆全國(guó)環(huán)境化學(xué)大會(huì)暨環(huán)境科學(xué)儀器與分析儀器展覽會(huì)摘要集[C];2011年

6 邱會(huì)東;唐黎瓊;;棕櫚樹(shù)皮對(duì)廢水中鉛吸附性能的研究[A];2007高技術(shù)新材料產(chǎn)業(yè)發(fā)展研討會(huì)暨《材料導(dǎo)報(bào)》編委會(huì)年會(huì)論文集[C];2007年

7 孫劍平;崔淑霞;胡俊生;班福忱;李慧星;;分子篩對(duì)甲醛分子吸附性能的研究[A];科學(xué)發(fā)展與社會(huì)責(zé)任（A卷）——第五屆沈陽(yáng)科學(xué)學(xué)術(shù)年會(huì)文集[C];2008年

8 王琴會(huì);王超展;衛(wèi)引茂;;基于原子轉(zhuǎn)移自由基聚合的新型螯合樹(shù)脂制備及其吸附性能[A];全國(guó)生物醫(yī)藥色譜及相關(guān)技術(shù)學(xué)術(shù)交流會(huì)（2012）會(huì)議手冊(cè)[C];2012年

9 鄭懷禮;孫秀萍;陳春艷;劉宏;王白雪;廖華;;二乙烯三胺乙基聚合物的合成及對(duì)重金屬離子的捕集吸附性能[A];第三屆全國(guó)環(huán)境化學(xué)學(xué)術(shù)大會(huì)論文集[C];2005年

10 朱潤(rùn)良;葛飛;Steve C Parker;;分子動(dòng)力學(xué)模擬研究有機(jī)粘土的吸附特征[A];第六屆全國(guó)環(huán)境化學(xué)大會(huì)暨環(huán)境科學(xué)儀器與分析儀器展覽會(huì)摘要集[C];2011年

中國(guó)博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 孫雪嬌;一種新型MOF/氧化石墨復(fù)合材料及其對(duì)油氣的吸附性能[D];華南理工大學(xué);2015年

2 林福文;卟啉化功能材料及其傳感性能研究[D];浙江大學(xué);2015年

3 周冬菊;PPS基功能纖維制備及性能研究[D];鄭州大學(xué);2014年

4 羅凡;低溫等離子體改性碳材料吸附性能的研究[D];浙江大學(xué);2009年

5 TRAN LY TUONG（陳理想）;有機(jī)粘土礦物的制備與表征及其對(duì)重金屬吸附性能的研究[D];華南理工大學(xué);2015年

6 尹先升;鋯酸鋰材料的設(shè)計(jì)、合成及高溫CO_2吸附性能[D];華東理工大學(xué);2011年

7 李爽;鍶、銫、鈾在綿陽(yáng)某地紫色土中的吸附性能及機(jī)理研究[D];成都理工大學(xué);2007年

8 鄭紅;新型吸附材料的合成及其對(duì)痕量元素和有機(jī)染料吸附性能的研究[D];蘭州大學(xué);2006年

9 鄭永杰;吸附樹(shù)脂接枝聚合物刷及其對(duì)氯仿吸附性能的研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2011年

10 施偉;基于疏水性電荷誘導(dǎo)的擴(kuò)張床吸附及抗體分離研究[D];浙江大學(xué);2016年

中國(guó)碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 杜振宇;氮摻雜碳材料的制備及其CO_2吸附性能研究[D];中國(guó)石油大學(xué)(華東);2014年

2 薛鴻霏;分子篩表面酸性調(diào)變及其對(duì)噻吩類含硫化合物吸附的影響[D];太原理工大學(xué);2016年

3 任祺;羽毛非織造材料對(duì)痕量鉛離子吸附/解吸附性能的研究[D];東華大學(xué);2013年

4 李陳;蛭石對(duì)鈣鎂陽(yáng)離子的吸附性能探討[D];中國(guó)地質(zhì)大學(xué)（北京）;2009年

5 張麗麗;硅鎂膠的合成與吸附性能[D];中國(guó)海洋大學(xué);2011年

6 劉超;多孔炭材料的制備及其二氧化碳吸附性能的研究[D];山東理工大學(xué);2012年

7 鐘隆春;燃煤電廠飛灰汞吸附性能評(píng)價(jià)及其機(jī)理研究[D];華北電力大學(xué);2014年

8 何國(guó)利;氙氣的吸附性能研究[D];昆明理工大學(xué);2013年

9 唐文清;碳羥基磷灰石的合成及吸附性能的研究[D];湖南大學(xué);2006年

10 藺華林;A型分子篩的離子交換及吸附性能的研究[D];太原理工大學(xué);2004年

，

本文編號(hào)：976393