本文關(guān)鍵詞：石墨烯—碳納米管負(fù)載型催化劑催化氧化甲醇研究

  更多相關(guān)文章： 石墨烯-碳納米管 貴金屬 甲醇氧化 穩(wěn)定性 抗毒性

【摘要】：直接甲醇燃料電池(direct methanol fuel cells, DMFC)是一種能夠?qū)⒓状纪ㄟ^在電極與電解質(zhì)溶液的界面上發(fā)生化學(xué)反應(yīng)直接將燃料的化學(xué)能轉(zhuǎn)變?yōu)殡娔艿囊环N裝置,具有能量轉(zhuǎn)化效率高、操作溫度低和環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)。傳統(tǒng)的鉑(Pt)基催化劑是目前使用最廣泛的用于甲醇電催化氧化的電催化劑,由于Pt價(jià)格昂貴、資源稀缺且容易被甲醇電催化氧化過程中產(chǎn)生的中間產(chǎn)物占據(jù)活性位點(diǎn)而造成催化劑中毒等問題,因此降低Pt的含量或者設(shè)計(jì)不含Pt的催化劑,同時(shí)提高催化劑的抗毒性、催化活性和穩(wěn)定性成為研究的重點(diǎn)。一維的碳納米管和二維的石墨烯具有：大的比表面積,有利于催化劑的分散；卓越的導(dǎo)電性,有利于氧化還原過程中電子的轉(zhuǎn)移；化學(xué)轉(zhuǎn)化得到的石墨烯含有的缺陷和官能團(tuán)有利于催化劑的粘附和固定在其表面。因此,二者作為催化劑的載體而受到廣泛關(guān)注�；谝陨纤悸�,本文從催化劑的載體著手,以降低Pt的含量或者設(shè)計(jì)不含Pt的高性能催化劑為目標(biāo),開展以下研究：(1) Pd/NrGO@NCNTs復(fù)合材料的合成及其對(duì)甲醇電催化氧化性能研究：本文中,采用一步電沉積含有氯鈀酸鈉的氧化石墨烯與碳納米管的膠體溶液,制備了還原氧化石墨烯與碳納米管負(fù)載Pd納米粒子復(fù)合材料(Pd/rGO@CNTs),再經(jīng)過氨熱處理,實(shí)現(xiàn)碳載體的氮摻雜和Pd納米粒子的減小,得到了氮摻雜的還原氧化石墨烯與碳納米管負(fù)載超細(xì)Pd納米粒子(Pd/NrGO@NCNTs)。通過電化學(xué)性能表征實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明：Pd/NrGO@NCNTs復(fù)合材料對(duì)甲醇電催化氧化的最大峰電流(895.9 A g-1)是商業(yè)的Pd/C (120.0 A g-1)催化劑備7.47倍,表現(xiàn)出很高的催化活性、穩(wěn)定性和抗毒性。(2) Pt/Cu/rGO@CNTs的制備及其對(duì)甲醇電催化氧化性能探究：通過一步電沉積含有硫酸銅(CuSO4)的氧化石墨烯與碳納米管懸浮液制備了三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的還原氧化石墨烯與碳納米管負(fù)載銅納米片的復(fù)合材料,然后通過與氯鉑酸的簡(jiǎn)單置換反應(yīng),合成了三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的還原氧化石墨烯和碳納米管負(fù)載Pt/Cu電催化劑(Pt/Cu/rGO@CNTs).通過掃描電鏡、透射電鏡等表征手段說明Pt是生長(zhǎng)在Cu納米片的表面,以形成富Pt的結(jié)構(gòu),提高了Pt催化劑的利用率,同時(shí)電化學(xué)實(shí)驗(yàn)表明該復(fù)合材料對(duì)甲醇電催化氧化表現(xiàn)出了很好的電催化活性、穩(wěn)定性和抗毒性。
【關(guān)鍵詞】：石墨烯-碳納米管 貴金屬 甲醇氧化 穩(wěn)定性 抗毒性
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第1章 緒論11-22
• 1.1 燃料電池概述11
• 1.2 直接甲醇燃料電池概述11-14
• 1.2.1 直接甲醇燃料電池的優(yōu)點(diǎn)11-12
• 1.2.2 直接甲醇燃料電池的結(jié)構(gòu)以及工作原理12
• 1.2.3 直接甲醇燃料電池甲醇的電催化氧化機(jī)理12-13
• 1.2.4 直接甲醇燃料電池陽極催化劑面臨的主要問題13-14
• 1.3 直接甲醇燃料電池陽極電催化劑的種類14-16
• 1.3.1 鉑及鉑基陽極電催化劑14-15
• 1.3.2 鈀及鈀基陽極電催化劑15-16
• 1.3.3 其它非貴金屬陽極電催化劑16
• 1.4 直接甲醇燃料電池陽極電催化劑的載體16-20
• 1.4.1 炭黑16-17
• 1.4.2 碳納米管17
• 1.4.3 石墨烯17-18
• 1.4.4 導(dǎo)電聚合物18-19
• 1.4.5 金屬化合物19
• 1.4.6 復(fù)合載體材料19-20
• 1.5 本課題研究意義和內(nèi)容20-22
• 第2章 Pd/NrGO@NCNTs復(fù)合材料的合成及其對(duì)甲醇電催化氧化性能研究22-38
• 2.1 引言22-23
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分23-26
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器和試劑23-24
• 2.2.2 氧化石墨的制備24
• 2.2.3 電沉積前驅(qū)液的制備24
• 2.2.4 氯鈀酸鈉溶液的制備24
• 2.2.5 復(fù)合材料的制備24-25
• 2.2.6 商業(yè)Pd/C催化劑的制備25
• 2.2.7 復(fù)合材料的表征25
• 2.2.8 復(fù)合材料對(duì)甲醇電催化氧化的電化學(xué)性能表征25
• 2.2.9 復(fù)合材料對(duì)純一氧化碳電催化氧化的電化學(xué)性能實(shí)驗(yàn)25-26
• 2.3 結(jié)果與討論26-37
• 2.3.1 氧化石墨烯-碳納米管膠體溶液的制備26
• 2.3.2 復(fù)合材料的電鏡表征26-31
• 2.3.3 復(fù)合材料的XRD表征31
• 2.3.4 復(fù)合材料的拉曼光譜表征31-32
• 2.3.5 復(fù)合材料的XPS表征32-33
• 2.3.6 復(fù)合材料的電化學(xué)活性表面積33-34
• 2.3.7 復(fù)合材料對(duì)甲醇電催化氧化的活性34-35
• 2.3.8 復(fù)合材料對(duì)甲醇電催化氧化的穩(wěn)定性35-36
• 2.3.9 復(fù)合材料對(duì)純一氧化碳電催化氧化的活性36-37
• 2.4 本章小結(jié)37-38
• 第3章 Pt/Cu/rGO@CNTs的制備及其對(duì)甲醇電催化氧化性能研究38-51
• 3.1 引言38-39
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分39-41
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)設(shè)備和試劑39-40
• 3.2.2 氧化石墨的制備40
• 3.2.3 電沉積前驅(qū)液的制備40
• 3.2.4 復(fù)合材料的制備40-41
• 3.2.5 商業(yè)Pt/C催化劑的制備41
• 3.2.6 復(fù)合材料的表征41
• 3.2.7 復(fù)合材料對(duì)甲醇電催化氧化的電化學(xué)表征41
• 3.2.8 復(fù)合材料對(duì)純一氧化碳電催化氧化的電化學(xué)實(shí)驗(yàn)41
• 3.3 結(jié)果與討論41-50
• 3.3.1 復(fù)合材料的制備41-42
• 3.3.2 復(fù)合材料的電鏡表征42-45
• 3.3.3 復(fù)合材料的XRD表征45-46
• 3.3.4 復(fù)合材料的拉曼光譜表征46
• 3.3.5 復(fù)合材料的電化學(xué)活性表面積46-47
• 3.3.6 復(fù)合材料對(duì)甲醇電催化氧化的活性47-48
• 3.3.7 復(fù)合材料對(duì)甲醇電催化氧化的穩(wěn)定性48-49
• 3.3.8 復(fù)合材料對(duì)純一氧化碳電催化氧化的活性49-50
• 3.4 本章小結(jié)50-51
• 結(jié)論51-52
• 展望52-53
• 參考文獻(xiàn)53-66
• 附錄A 攻讀碩士學(xué)位論文期間發(fā)表的論文66-67
• 致謝67

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本文編號(hào)：966369