發(fā)布時(shí)間：2017-09-30 22:20

  本文關(guān)鍵詞：氮硫共摻雜碳負(fù)載金催化乙炔氫氯化反應(yīng)性能研究

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【摘要】：聚氯乙烯作為五大通用樹(shù)脂之一在全國(guó)范圍內(nèi)運(yùn)用廣泛。目前,我國(guó)工業(yè)上大部分都采用乙炔氫氯化法生產(chǎn)其單體氯乙烯,但是在制備過(guò)程中使用的氯化汞催化劑帶來(lái)的種種問(wèn)題已經(jīng)嚴(yán)重制約著它的發(fā)展,隨著2013年《水俁公約》的簽訂,無(wú)汞催化劑的成功開(kāi)發(fā)與否已經(jīng)直接關(guān)系到我國(guó)氯乙烯行業(yè)發(fā)展的未來(lái)。在無(wú)汞催化劑的研究過(guò)程中,活性炭負(fù)載的氯化金催化劑被認(rèn)為是最有潛力工業(yè)化的催化劑,可是單金屬金催化劑雖然初始活性高、選擇性好但極易失活,在空速1480 h-1、溫度180℃、V(HCl)/V(C_2H_2)=1.2的反應(yīng)條件下,反應(yīng)12h后,氯乙烯的轉(zhuǎn)化率由71.2%降低至37.1%。我們從增強(qiáng)載體與金活性組分之間的相互作用的角度出發(fā),制備出含有雜原子氮和硫的共摻雜碳材料,這種碳材料負(fù)載的金催化劑在相同的反應(yīng)條件下,其初始催化活性高達(dá)84.4%,反應(yīng)12h后,氯乙烯的轉(zhuǎn)化率僅降低了3.8%,極大地提高了單金屬金催化劑催化乙炔氫氯化反應(yīng)的活性和穩(wěn)定性。經(jīng)過(guò)深入地研究和分析,我們發(fā)現(xiàn)氮硫共摻雜碳材料中的雜原子氮和雜原子硫穩(wěn)定活性組分Au~(3+)作用機(jī)理是不同的。雜原子氮通過(guò)提高活性組分金周?chē)碾娮釉泼芏?增加金催化劑對(duì)氯化氫的吸附能力,提高活性組分金在反應(yīng)氣氛中的穩(wěn)定性;而雜原子硫則通過(guò)錨定Au~(3+),提高活性組分的還原溫度,增強(qiáng)金催化劑的抗還原能力。雜原子氮和硫的作用相互結(jié)合使氮硫共摻雜碳材料負(fù)載金催化劑中Au~(3+)的含量和穩(wěn)定性得到了極大提高。不僅如此,這篇論文還將較前沿的有機(jī)離子液體運(yùn)用到氮硫共摻雜材料的制備中,考察了不同制備溫度下,離子液體氮硫共摻雜碳材料的性質(zhì)以及這些性質(zhì)對(duì)金催化乙炔氫氯化反應(yīng)的影響。
【關(guān)鍵詞】：氮硫共摻雜 活性炭 金催化劑 乙炔氫氯化 氯乙烯
【學(xué)位授予單位】：浙江工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;TQ222.423
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第一章 文獻(xiàn)綜述10-35
• 1.1 氯乙烯的性質(zhì)與應(yīng)用10-12
• 1.2 現(xiàn)有氯乙烯主要生產(chǎn)工藝12-14
• 1.2.1 乙烯法12-13
• 1.2.2 乙烷法13
• 1.2.3 乙炔法13-14
• 1.3 乙炔氫氯化反應(yīng)催化劑的研究概況14-33
• 1.3.1 低汞催化劑15-16
• 1.3.2 金催化劑16-25
• 1.3.2.1 金催化劑的失活與機(jī)理17-21
• 1.3.2.2 穩(wěn)定金催化劑的研究21-25
• 1.3.3 其他無(wú)汞催化劑25-33
• 1.3.3.1 貴金屬催化劑(除金外)25-29
• 1.3.3.2 非貴金屬催化劑29-31
• 1.3.3.3 非金屬催化劑31-33
• 1.4 選題依據(jù)及研究?jī)?nèi)容33-35
• 第二章 乙炔氫氯化反應(yīng)金催化劑的研究方法35-41
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器35-36
• 2.2 催化劑制備方法36-37
• 2.2.1 活性炭載體預(yù)處理36
• 2.2.2 摻雜碳材料的制備36-37
• 2.2.3 負(fù)載金催化劑的制備37
• 2.3 樣品物化性質(zhì)表征37-39
• 2.3.1 X-射線(xiàn)粉末衍射(XRD)37
• 2.3.2 X-射線(xiàn)光電子能譜(XPS)37-38
• 2.3.3 透射電子顯微鏡(TEM)38
• 2.3.4 拉曼光譜(Raman)38
• 2.3.5 熱重分析(TG)38
• 2.3.6 程序升溫還原(H2-TPR)38-39
• 2.4 催化性能評(píng)價(jià)39-41
• 第三章 硫摻雜碳負(fù)載金催化劑41-54
• 3.1 前言41-42
• 3.2 硫摻雜碳材料的性質(zhì)42-46
• 3.3 硫摻雜碳負(fù)載金催化劑46-53
• 3.3.1 雜原子硫?qū)鸫呋阅艿挠绊?/span>46-48
• 3.3.2 雜原子硫?qū)鸫呋瘎┻�原性質(zhì)的影響48-49
• 3.3.3 硫原子對(duì)催化劑金顆粒度的影響49-50
• 3.3.4 硫原子對(duì)催化劑中Au~(3+)含量的影響50-53
• 3.4 本章小結(jié)53-54
• 第四章 有機(jī)氮硫共摻雜碳負(fù)載金催化劑54-69
• 4.1 前言54
• 4.2 有機(jī)氮硫共摻雜碳材料的性質(zhì)54-58
• 4.3 有機(jī)氮硫共摻雜碳負(fù)載金催化劑58-68
• 4.3.1 有機(jī)氮硫共摻雜對(duì)金催化性能的影響58-60
• 4.3.2 有機(jī)氮硫共摻雜對(duì)金顆粒度的影響60-62
• 4.3.3 有機(jī)氮硫共摻雜對(duì)金催化劑還原性質(zhì)的影響62-63
• 4.3.4 有機(jī)氮硫共摻雜對(duì)Au~(3+)含量的影響63-65
• 4.3.5 有機(jī)氮硫共摻雜對(duì)金活性位的影響65-68
• 4.4 本章小結(jié)68-69
• 第五章 離子液體氮硫共摻雜碳負(fù)載金催化劑69-86
• 5.1 前言69-70
• 5.2 離子液體氮硫共摻雜碳材料的性質(zhì)70-76
• 5.2.1 氮、硫官能團(tuán)的種類(lèi)和含量70-73
• 5.2.2 材料的摻雜程度分析73-76
• 5.3 離子液體氮硫共摻雜碳負(fù)載金催化劑76-85
• 5.3.1 離子液體氮硫共摻雜對(duì)金催化性能的影響76-79
• 5.3.2 離子液體氮硫共摻雜對(duì)金顆粒的影響79
• 5.3.3 氮硫摻雜溫度對(duì)金還原性質(zhì)的影響79-80
• 5.3.4 氮硫摻雜程度對(duì)Au~(3+)含量的影響80-83
• 5.3.5 雜原子氮、硫?qū)钚越M分的錨定作用83-85
• 5.4 本章小結(jié)85-86
• 第六章 總結(jié)與展望86-89
• 6.1 總結(jié)86-88
• 6.2 展望88-89
• 參考文獻(xiàn)89-101
• 作者簡(jiǎn)介101
• 攻讀碩士期間發(fā)表論文情況101-103
• 致謝103

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