本文關(guān)鍵詞：二維石墨相氮化碳納米片的制備、表征及其光催化性能的研究

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【摘要】：21世紀(jì),在能源危機(jī)和環(huán)境污染的背景下,由于光催化技術(shù)在利用太陽能方面擁有的巨大潛力,因而制備出廉價(jià)、高效的光催化劑已成為本世紀(jì)亟待解決的科研難題。近年來,不含金屬組分的石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化劑引起了廣泛的關(guān)注。然而,目前所制備的g-C3N4的光催化活性和應(yīng)用由于其比表面積小、光吸收范圍窄及導(dǎo)電性差等受到了限制。同時(shí),超薄的二維納米片(2D nanosheets)材料由于其大的比表面積和獨(dú)特的結(jié)構(gòu)而被廣泛應(yīng)用于電子器件、催化劑、化學(xué)或生物傳感器、超級(jí)電容器及能源儲(chǔ)存等領(lǐng)域。因而,制備g-C3N4納米片并將其應(yīng)用于光催化領(lǐng)域成為了研究熱點(diǎn)。目前,制備g-C3N4納米片的實(shí)驗(yàn)方法存在著耗時(shí)、產(chǎn)率低、污染嚴(yán)重等問題,因而開發(fā)出綠色、快速、高效的制備方法依然是一項(xiàng)嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。同時(shí),g-C3N4在剝離過程中的具體變化機(jī)理有待更深入的研究。另外,化學(xué)剝離法所制備的g-C3N4納米片在光催化領(lǐng)域的應(yīng)用有待進(jìn)一步的論證。本論文首先綜述了光催化技術(shù)和g-C3N4的研究現(xiàn)狀以及g-C3N4納米片的研究進(jìn)展。在此基礎(chǔ)上,本文主要圍繞g-C3N4納米片的制備,并通過一系列的表征手段和測試對(duì)其結(jié)構(gòu)、形成過程及光催化活性等進(jìn)行了深入的研究,具體內(nèi)容如下:(1)首次采用裂解-剝離的兩步法制備出了橫向尺寸~1μm、厚度為2.5 nm、比表面積為80 m2 g-1的大長徑比g-C3N4納米片,整個(gè)過程的最終產(chǎn)率為60%。表征結(jié)果表明,所制備的g-C3N4納米片基本保持了g-C3N4材料的本征結(jié)構(gòu),其禁帶寬度由于量子限域效應(yīng)而有所增大,光生載流子在其表面的分離和傳輸能力顯著提高。制備過程分析表明,在稀硫酸和加熱的條件下,g-C3N4首先發(fā)生了裂解和部分的剝離,同時(shí)伴隨著一定程度的質(zhì)子化。隨后在超聲條件下,裂解后的g-C3N4在水中進(jìn)一步剝離,最終形成了大長徑比的納米片。光催化測試表明,其在全光譜和可見光條件下光催化產(chǎn)氫的速率分別是同樣條件下本體的5.4倍和3.1倍,而其在全光譜和可見光條件下光催化降解亞甲基藍(lán)(MB)的速率常數(shù)分別是本體的2.6倍和2.0倍。(2)首次通過一步水滴加法制備出了橫向尺寸~70 nm、厚度為2.5 nm、比表面積為86.29 m2 g-1的小尺寸g-C3N4納米片,整個(gè)過程耗時(shí)~30 min,而最終產(chǎn)率則高達(dá)70%。表征結(jié)果表明,該方法所制備的g-C3N4納米片基本保持了g-C3N4的本征結(jié)構(gòu),其禁帶寬度相比上述大長徑比的納米片所增加的還多。另外,其表面上的光生載流子的分離和傳輸能力也明顯提高。制備過程分析表明,濃硫酸在制備過程中充當(dāng)插層劑和剝離劑。在水加入過程中,由于水解和氧化作用,g-C3N4從缺陷位置處裂解剝離,通過調(diào)節(jié)水的滴加量,可以有效地調(diào)控g-C3N4的剝離和裂解程度。同時(shí),硫酸分子的插層作用與上述裂解剝離作用相互促進(jìn),從而在非常短的時(shí)間內(nèi)制得小尺寸g-C3N4納米片。光催化測試表明,該方法所制備的納米片在可見光下的光催化產(chǎn)氫速率和光催化降解MB的速率常數(shù)分別是同樣條件下本體的10倍和1.7倍。
【關(guān)鍵詞】：石墨相氮化碳 納米片 光催化 制氫 降解污染物
【學(xué)位授予單位】：鄭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TB383.1;O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-15
• 1 緒論15-38
• 1.1 光催化概述15-23
• 1.1.1 研究背景15
• 1.1.2 光催化基本概念及原理15-18
• 1.1.3 光催化制氫原理18-19
• 1.1.4 光催化降解原理19-20
• 1.1.5 影響光催化劑活性的因素及改性方法20-23
• 1.2 g-C3N4材料研究概述23-31
• 1.2.1 g-C3N4的結(jié)構(gòu)、性能與制備方法23-25
• 1.2.2 g-C3N4的制備方法25-26
• 1.2.3 g-C3N4的改性26-31
• 1.3 二維g-C3N4納米片的研究進(jìn)展31-38
• 1.3.1 制備方法31-35
• 1.3.2 性質(zhì)及應(yīng)用35-38
• 2 課題的提出及研究內(nèi)容38-40
• 2.1 課題的提出38-39
• 2.2 研究內(nèi)容39
• 2.3 課題創(chuàng)新點(diǎn)39-40
• 3 實(shí)驗(yàn)部分40-46
• 3.1 主要實(shí)驗(yàn)原料及化學(xué)試劑40
• 3.2 主要實(shí)驗(yàn)儀器和設(shè)備40-41
• 3.3 主要結(jié)構(gòu)分析儀器及測試條件41-42
• 3.4 光電化學(xué)測試42-43
• 3.5 光催化性能測試43-46
• 3.5.1 光催化水分解制氫性能測試43-44
• 3.5.2 光催化MB降解測試44-46
• 4 大長徑比g-C3N4納米片的制備及其光催化性能研究46-67
• 4.1 材料的制備47-48
• 4.1.1 本體g-C3N4的制備47
• 4.1.2 大長徑比g-C3N4納米片的制備47-48
• 4.2 材料的表征48-65
• 4.2.1 形貌分析48-53
• 4.2.2 結(jié)構(gòu)分析53-57
• 4.2.3 光學(xué)性能分析57-58
• 4.2.4 制備過程機(jī)理探究58-60
• 4.2.5 光電化學(xué)性能測試60-61
• 4.2.6 光催化性能測試61-65
• 4.3 本章小結(jié)65-67
• 5 小尺寸g-C3N4納米片的制備及其光催化性能研究67-83
• 5.1 材料的制備67-69
• 5.1.1 本體g-C3N4的制備67
• 5.1.2 小尺寸g-C3N4納米片的制備67-69
• 5.2 材料的表征69-82
• 5.2.1 形貌分析69-71
• 5.2.2 結(jié)構(gòu)分析71-74
• 5.2.3 光學(xué)性能分析74-75
• 5.2.4 制備過程機(jī)理探究75-79
• 5.2.5 光電化學(xué)性能測試79-80
• 5.2.6 光催化性能測試80-82
• 5.3 本章小結(jié)82-83
• 6 結(jié)論與展望83-85
• 6.1 結(jié)論83-84
• 6.2 展望84-85
• 參考文獻(xiàn)85-93
• 個(gè)人簡歷93
• 攻讀碩士期間發(fā)表論文93
• 攻讀碩士期間獲得榮譽(yù)93-94
• 致謝94

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9 胡晨暉;基于層狀鈮酸鉀和α-磷酸鋯的光降解和烯烴環(huán)氧化催化劑研究[D];南京大學(xué);2013年

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1 李濤;基于氧化鎢納米片多級(jí)復(fù)合納米結(jié)構(gòu)的制備與光催化性能研究[D];鄭州大學(xué);2012年

2 段曉龍;NaInS_2納米結(jié)構(gòu)的復(fù)合體溶劑熱分解法制備及其表征[D];大連海事大學(xué);2016年

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