本文關(guān)鍵詞：功能型稀土離子液體的合成、熒光性能及物化性質(zhì)研究

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【摘要】：離子液體是在室溫或者室溫附近以液態(tài)形式存在,完全由陰陽(yáng)離子所構(gòu)成的鹽類。其具有高的熱穩(wěn)定性,幾乎為零的蒸氣壓及結(jié)構(gòu)和性能的可設(shè)計(jì)性,這些優(yōu)異的性能使其廣泛的應(yīng)用在各種物理化學(xué)領(lǐng)域。稀土具有特殊的電子構(gòu)型,由于其結(jié)構(gòu)的特殊性使得其在光電磁等方面具有優(yōu)異的表現(xiàn),因此稀土元素也被譽(yù)為工業(yè)黃金。將稀土元素與離子液體結(jié)合合成新型的功能型離子液體,這類物質(zhì)除了具有離子液體本身固有的性質(zhì)外還結(jié)合了稀土元素優(yōu)異的光電磁性。本文合成了兩種新型的稀土離子液體,研究了其熒光性能并且測(cè)量了其物理化學(xué)性質(zhì)。具體研究?jī)?nèi)容如下：1.以N-甲基咪唑,溴代丁烷,硝酸銀,硝酸鏑和硝酸釤為原料合成了兩種新型離子液體[Bmim][Dy(NO3)4]和[Bmim][Sm(NO3)4],通過(guò)紅外光譜,核磁共振氫譜,陰陽(yáng)離子電噴霧質(zhì)譜,熱重等表征手段對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征,證實(shí)了所合化合物結(jié)構(gòu)的正確性。2.測(cè)定了稀土離子液體[Bmim][Dy(NO3)4]和[Bmim][Sm(NO3)4]的激發(fā)與發(fā)射光譜并且發(fā)現(xiàn)這兩種稀土離子液體具有良好的熒光性能,在紫外燈下,[Bmim][Dy(NO3)4]發(fā)出極強(qiáng)的黃綠色熒光,[Bmim][Sm(NO3)4]發(fā)出耀眼的紅光。同時(shí)測(cè)定了這兩種離子液體對(duì)于重金屬的識(shí)別情況,通過(guò)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)加入三價(jià)鐵離子會(huì)對(duì)這兩種離子液體發(fā)生淬滅現(xiàn)象,加入Ca2+,A13+,Zn2+,Cu2+,Pb2+,Hg2+Cd2+,Co2+,Fe2+,Ni2+和Cr3+等重金屬對(duì)離子液體的熒光沒(méi)有影響。通過(guò)實(shí)驗(yàn)還發(fā)現(xiàn)在多種重金屬離子的混合溶液中,這兩種離子液體同樣可以迅速專一的識(shí)別Fe(Ⅲ)且不受其他重金屬離子的干擾。3.利用標(biāo)準(zhǔn)加入法測(cè)定了離子液體[Bmim][Dy(NO3)4]的密度(ρ)、表面張力(y)、折光率(nD)和電導(dǎo)率(κ)這四個(gè)物理化學(xué)性質(zhì),同時(shí)通過(guò)外推法得到了298.15 K時(shí)含水量為零時(shí)離子液體[Bmim][Dy(NO3)4]的密度、表面張力、折光率和電導(dǎo)率的理論值。根據(jù)Krossing和Glasser理論,得到了298.15 K離子液體[Bmim][Dy(NO3)4]的晶格能以及標(biāo)準(zhǔn)熵。為了方便計(jì)算,本文提出了一個(gè)新概念——摩爾表面Gibbs自由能(gs),同時(shí)改進(jìn)了Eotvos方程,通過(guò)計(jì)算摩爾表面Gibbs自由能gs、臨界溫度Tc和Eotvos方程經(jīng)驗(yàn)參數(shù)(k)E成功預(yù)測(cè)了離子液體[Bmim][Dy(NO3)4]的表面張力。根據(jù)空隙理論模型,利用離子液體[Bmim][Dy(NO3)4]的表面張力值估算了其熱膨脹系數(shù),發(fā)現(xiàn)通過(guò)表面張力估算的熱膨脹系數(shù)值與通過(guò)密度測(cè)量出的熱膨脹系數(shù)在相同數(shù)量級(jí)上且數(shù)值相差不大,因此說(shuō)明可以利用空隙模型來(lái)估算離子液體的熱膨脹系數(shù)。同時(shí)通過(guò)[Bmim][Dy(NO3)4]的折光率值計(jì)算了其摩爾極化率和摩爾極化度。本文還利用Arrhenius方程和VFT方程來(lái)研究分析了離子液體[Bmim][Dy(NO3)4]的電導(dǎo)率與溫度之間變化的規(guī)律,并計(jì)算得到了[Bmim][Dy(NO3)4]離子液體的摩爾電導(dǎo)率,同時(shí)通過(guò)iVernst-Einstein方程計(jì)算了離子液體[Bmim][Dy(NO3)4]的擴(kuò)散系數(shù)。
【關(guān)鍵詞】：稀土 離子液體 熒光 淬滅 物理化學(xué)性質(zhì)
【學(xué)位授予單位】：遼寧大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O645.1
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-13
• 緒論13-26
• 0.1 離子液體13-19
• 0.1.1 離子液體簡(jiǎn)介13-14
• 0.1.2 離子液體的結(jié)構(gòu)14-15
• 0.1.3 離子液體的合成15-17
• 0.1.4 離子液體的物理化學(xué)性質(zhì)17-19
• 0.2 稀土元素19-24
• 0.2.1 稀土元素簡(jiǎn)介19-20
• 0.2.2 稀土離子液體20-24
• 0.3 本文的研究思想24-26
• 第1章 稀土離子液體[Bmim][Ln(NO_3)_4](Ln=Dy,Sm)的合成及表征26-33
• 1.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器26-27
• 1.2 稀土離子液體[Bmim][Ln(NO_3)_4](Ln=Dy,Sm)的合成27-29
• 1.2.1 中間體1-丁基-3-甲基咪唑溴鹽[Bmim]Br的合成27-28
• 1.2.2 中間體1-丁基-3-甲基咪唑硝酸鹽的合成28
• 1.2.3 稀土離子液體[Bmim][Ln(NO_3)_4](Ln=Dy,Sm)的合成28-29
• 1.3 稀土離子液體[Bmim][Ln(NO_3)_4](Ln=Dy,Sm)的表征29-32
• 1.3.1 中間體1-丁基-3-甲基咪唑溴鹽[Bmim]Br的表征29-30
• 1.3.2 中間體1-丁基-3-甲基咪唑硝酸鹽[Bmim]NO_3的表征30
• 1.3.3 稀土離子液體[Bmim][Ln(NO_3)_4](Ln=Dy,Sm)的表征30-32
• 1.4 本章小結(jié)32-33
• 第2章 稀土離子液體[Bmim][Ln(NO_3)_4](Ln=Dy,Sm)的熒光性能研究33-43
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器33-34
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑33-34
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器34
• 2.2 稀土離子液體[Bmim][Ln(NO_3)_4](Ln=Dy,Sm)的熒光光譜34-36
• 2.2.1 [Bmim][Dy(NO_3)_4]的激發(fā)、發(fā)射光譜分析34-35
• 2.2.2 [Bmim][Sm(NO_3)_4]的激發(fā)、發(fā)射光譜分析35-36
• 2.3 稀土離子液體[Bmim][Ln(NO_3)_4](Ln=Dy,Sm)對(duì)不同金屬離子的響應(yīng)36-39
• 2.3.1 [Bmim][Dy(NO_3)_4]對(duì)不同金屬離子的響應(yīng)36-38
• 2.3.2 [Bmim][Sm(NO_3)_4]對(duì)不同金屬離子的響應(yīng)38-39
• 2.4 稀土離子液體[Bmim][Ln(NO_3)_4](Ln=Dy,Sm)對(duì)混合金屬離子的響應(yīng)39-41
• 2.4.1 [Bmim][Dy(NO_3)_4]對(duì)混合金屬離子的響應(yīng)39-40
• 2.4.2 [Bmim][Dy(NO_3)_4]對(duì)混合金屬離子的響應(yīng)40-41
• 2.5 本章小結(jié)41-43
• 第3章 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的物理化學(xué)性質(zhì)測(cè)定43-61
• 3.1 實(shí)驗(yàn)試劑及實(shí)驗(yàn)儀器43-44
• 3.2 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的密度44-48
• 3.2.1 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的含水量44-45
• 3.2.2 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的密度測(cè)定45-46
• 3.2.3 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的體積性質(zhì)46-48
• 3.3 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的表面張力48-53
• 3.3.1 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的含水量48
• 3.3.2 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的表面張力測(cè)定48-49
• 3.3.3 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的表面性質(zhì)49-50
• 3.3.4 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的熱膨脹系數(shù)50-51
• 3.3.5 Eotvos程預(yù)測(cè)離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的表面張力51-53
• 3.4 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的折光率53-55
• 3.4.1 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的含水量53
• 3.4.2 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的折光率測(cè)定53-55
• 3.4.3 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的摩爾極化度和摩爾極化率55
• 3.5 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的電導(dǎo)率55-59
• 3.5.1 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的含水量55
• 3.5.2 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的電導(dǎo)率測(cè)定55-57
• 3.5.3 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的電導(dǎo)率與溫度的關(guān)系57-58
• 3.5.4 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]摩爾電導(dǎo)率與擴(kuò)散系數(shù)58-59
• 3.6 本章小結(jié)59-61
• 第4章 結(jié)論61-63
• 致謝63-64
• 參考文獻(xiàn)64-70
• 附錄70-77
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及參加科研情況77

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前7條

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2 張普玉,婁帥,金鄰豫,李文斌;離子液體應(yīng)用研究進(jìn)展[J];精細(xì)化工;2005年05期

3 顧彥龍,彭家建,喬琨,楊宏洲,石峰,鄧友全;室溫離子液體及其在催化和有機(jī)合成中的應(yīng)用[J];化學(xué)進(jìn)展;2003年03期

4 石家華,孫遜,楊春和,高青雨,李永舫;離子液體研究進(jìn)展[J];化學(xué)通報(bào);2002年04期

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6 李強(qiáng),高濂,嚴(yán)東生;稀土化合物納米熒光材料研究的新進(jìn)展[J];無(wú)機(jī)材料學(xué)報(bào);2001年01期

7 楊遲，楊燕生;發(fā)光鑭系超分子的設(shè)計(jì)及應(yīng)用[J];大學(xué)化學(xué);1995年01期

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本文編號(hào)：925243