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功能型稀土離子液體的合成、熒光性能及物化性質研究

發(fā)布時間:2017-09-26 19:15

  本文關鍵詞:功能型稀土離子液體的合成、熒光性能及物化性質研究


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【摘要】:離子液體是在室溫或者室溫附近以液態(tài)形式存在,完全由陰陽離子所構成的鹽類。其具有高的熱穩(wěn)定性,幾乎為零的蒸氣壓及結構和性能的可設計性,這些優(yōu)異的性能使其廣泛的應用在各種物理化學領域。稀土具有特殊的電子構型,由于其結構的特殊性使得其在光電磁等方面具有優(yōu)異的表現(xiàn),因此稀土元素也被譽為工業(yè)黃金。將稀土元素與離子液體結合合成新型的功能型離子液體,這類物質除了具有離子液體本身固有的性質外還結合了稀土元素優(yōu)異的光電磁性。本文合成了兩種新型的稀土離子液體,研究了其熒光性能并且測量了其物理化學性質。具體研究內容如下:1.以N-甲基咪唑,溴代丁烷,硝酸銀,硝酸鏑和硝酸釤為原料合成了兩種新型離子液體[Bmim][Dy(NO3)4]和[Bmim][Sm(NO3)4],通過紅外光譜,核磁共振氫譜,陰陽離子電噴霧質譜,熱重等表征手段對其結構進行了表征,證實了所合化合物結構的正確性。2.測定了稀土離子液體[Bmim][Dy(NO3)4]和[Bmim][Sm(NO3)4]的激發(fā)與發(fā)射光譜并且發(fā)現(xiàn)這兩種稀土離子液體具有良好的熒光性能,在紫外燈下,[Bmim][Dy(NO3)4]發(fā)出極強的黃綠色熒光,[Bmim][Sm(NO3)4]發(fā)出耀眼的紅光。同時測定了這兩種離子液體對于重金屬的識別情況,通過實驗發(fā)現(xiàn)加入三價鐵離子會對這兩種離子液體發(fā)生淬滅現(xiàn)象,加入Ca2+,A13+,Zn2+,Cu2+,Pb2+,Hg2+Cd2+,Co2+,Fe2+,Ni2+和Cr3+等重金屬對離子液體的熒光沒有影響。通過實驗還發(fā)現(xiàn)在多種重金屬離子的混合溶液中,這兩種離子液體同樣可以迅速專一的識別Fe(Ⅲ)且不受其他重金屬離子的干擾。3.利用標準加入法測定了離子液體[Bmim][Dy(NO3)4]的密度(ρ)、表面張力(y)、折光率(nD)和電導率(κ)這四個物理化學性質,同時通過外推法得到了298.15 K時含水量為零時離子液體[Bmim][Dy(NO3)4]的密度、表面張力、折光率和電導率的理論值。根據(jù)Krossing和Glasser理論,得到了298.15 K離子液體[Bmim][Dy(NO3)4]的晶格能以及標準熵。為了方便計算,本文提出了一個新概念——摩爾表面Gibbs自由能(gs),同時改進了Eotvos方程,通過計算摩爾表面Gibbs自由能gs、臨界溫度Tc和Eotvos方程經(jīng)驗參數(shù)(k)E成功預測了離子液體[Bmim][Dy(NO3)4]的表面張力。根據(jù)空隙理論模型,利用離子液體[Bmim][Dy(NO3)4]的表面張力值估算了其熱膨脹系數(shù),發(fā)現(xiàn)通過表面張力估算的熱膨脹系數(shù)值與通過密度測量出的熱膨脹系數(shù)在相同數(shù)量級上且數(shù)值相差不大,因此說明可以利用空隙模型來估算離子液體的熱膨脹系數(shù)。同時通過[Bmim][Dy(NO3)4]的折光率值計算了其摩爾極化率和摩爾極化度。本文還利用Arrhenius方程和VFT方程來研究分析了離子液體[Bmim][Dy(NO3)4]的電導率與溫度之間變化的規(guī)律,并計算得到了[Bmim][Dy(NO3)4]離子液體的摩爾電導率,同時通過iVernst-Einstein方程計算了離子液體[Bmim][Dy(NO3)4]的擴散系數(shù)。
【關鍵詞】:稀土 離子液體 熒光 淬滅 物理化學性質
【學位授予單位】:遼寧大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:O645.1
【目錄】:
  • 摘要4-6
  • ABSTRACT6-13
  • 緒論13-26
  • 0.1 離子液體13-19
  • 0.1.1 離子液體簡介13-14
  • 0.1.2 離子液體的結構14-15
  • 0.1.3 離子液體的合成15-17
  • 0.1.4 離子液體的物理化學性質17-19
  • 0.2 稀土元素19-24
  • 0.2.1 稀土元素簡介19-20
  • 0.2.2 稀土離子液體20-24
  • 0.3 本文的研究思想24-26
  • 第1章 稀土離子液體[Bmim][Ln(NO_3)_4](Ln=Dy,Sm)的合成及表征26-33
  • 1.1 實驗試劑與儀器26-27
  • 1.2 稀土離子液體[Bmim][Ln(NO_3)_4](Ln=Dy,Sm)的合成27-29
  • 1.2.1 中間體1-丁基-3-甲基咪唑溴鹽[Bmim]Br的合成27-28
  • 1.2.2 中間體1-丁基-3-甲基咪唑硝酸鹽的合成28
  • 1.2.3 稀土離子液體[Bmim][Ln(NO_3)_4](Ln=Dy,Sm)的合成28-29
  • 1.3 稀土離子液體[Bmim][Ln(NO_3)_4](Ln=Dy,Sm)的表征29-32
  • 1.3.1 中間體1-丁基-3-甲基咪唑溴鹽[Bmim]Br的表征29-30
  • 1.3.2 中間體1-丁基-3-甲基咪唑硝酸鹽[Bmim]NO_3的表征30
  • 1.3.3 稀土離子液體[Bmim][Ln(NO_3)_4](Ln=Dy,Sm)的表征30-32
  • 1.4 本章小結32-33
  • 第2章 稀土離子液體[Bmim][Ln(NO_3)_4](Ln=Dy,Sm)的熒光性能研究33-43
  • 2.1 實驗試劑與儀器33-34
  • 2.1.1 實驗試劑33-34
  • 2.1.2 實驗儀器34
  • 2.2 稀土離子液體[Bmim][Ln(NO_3)_4](Ln=Dy,Sm)的熒光光譜34-36
  • 2.2.1 [Bmim][Dy(NO_3)_4]的激發(fā)、發(fā)射光譜分析34-35
  • 2.2.2 [Bmim][Sm(NO_3)_4]的激發(fā)、發(fā)射光譜分析35-36
  • 2.3 稀土離子液體[Bmim][Ln(NO_3)_4](Ln=Dy,Sm)對不同金屬離子的響應36-39
  • 2.3.1 [Bmim][Dy(NO_3)_4]對不同金屬離子的響應36-38
  • 2.3.2 [Bmim][Sm(NO_3)_4]對不同金屬離子的響應38-39
  • 2.4 稀土離子液體[Bmim][Ln(NO_3)_4](Ln=Dy,Sm)對混合金屬離子的響應39-41
  • 2.4.1 [Bmim][Dy(NO_3)_4]對混合金屬離子的響應39-40
  • 2.4.2 [Bmim][Dy(NO_3)_4]對混合金屬離子的響應40-41
  • 2.5 本章小結41-43
  • 第3章 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的物理化學性質測定43-61
  • 3.1 實驗試劑及實驗儀器43-44
  • 3.2 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的密度44-48
  • 3.2.1 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的含水量44-45
  • 3.2.2 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的密度測定45-46
  • 3.2.3 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的體積性質46-48
  • 3.3 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的表面張力48-53
  • 3.3.1 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的含水量48
  • 3.3.2 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的表面張力測定48-49
  • 3.3.3 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的表面性質49-50
  • 3.3.4 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的熱膨脹系數(shù)50-51
  • 3.3.5 Eotvos程預測離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的表面張力51-53
  • 3.4 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的折光率53-55
  • 3.4.1 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的含水量53
  • 3.4.2 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的折光率測定53-55
  • 3.4.3 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的摩爾極化度和摩爾極化率55
  • 3.5 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的電導率55-59
  • 3.5.1 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的含水量55
  • 3.5.2 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的電導率測定55-57
  • 3.5.3 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]的電導率與溫度的關系57-58
  • 3.5.4 稀土離子液體[Bmim][Dy(NO_3)_4]摩爾電導率與擴散系數(shù)58-59
  • 3.6 本章小結59-61
  • 第4章 結論61-63
  • 致謝63-64
  • 參考文獻64-70
  • 附錄70-77
  • 攻讀學位期間發(fā)表的學術論文及參加科研情況77

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前7條

1 劉紅霞;徐群;;微波法合成烷基咪唑類離子液體[J];化學試劑;2006年10期

2 張普玉,婁帥,金鄰豫,李文斌;離子液體應用研究進展[J];精細化工;2005年05期

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4 石家華,孫遜,楊春和,高青雨,李永舫;離子液體研究進展[J];化學通報;2002年04期

5 蘇文斌,谷學新,鄒洪,朱若華;稀土元素發(fā)光特性及其應用[J];化學研究;2001年04期

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7 楊遲,楊燕生;發(fā)光鑭系超分子的設計及應用[J];大學化學;1995年01期

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本文編號:925243

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