本文關(guān)鍵詞：丙烯水合制異丙醇催化劑的研究

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【摘要】：異丙醇是一種極其重要的化工原料,它可以作為溶劑、萃取劑同時(shí)又可以作為合成常用化工產(chǎn)品的中間體,因其用途廣泛而在諸多領(lǐng)域中占據(jù)了不可或缺的地位,故國內(nèi)異丙醇的生產(chǎn)市場具有廣闊的發(fā)展前景。目前我國生產(chǎn)異丙醇的主要方法是丙烯直接水合法,隨著該工藝日漸成熟,制備出成本低、穩(wěn)定性高、對設(shè)備腐蝕和環(huán)境污染極小的新型催化劑是現(xiàn)階段研究的重點(diǎn)方向�；钚蕴烤哂兴疅岱�(wěn)定性好且比表面積大的優(yōu)點(diǎn)而常用于做催化劑的載體,它具備負(fù)載大量磷酸的能力和制備出高穩(wěn)定性的固體磷酸催化劑的潛能。通過接枝物將載體活性炭與活性組分磷酸牢牢結(jié)合,同時(shí)對活性組分的表面覆蓋保護(hù)組分,這樣可以增大磷酸負(fù)載的總量,有效減緩活性組分損失,提高催化劑的活性的同時(shí)增強(qiáng)了其穩(wěn)定性。ZSM-35沸石分子篩具有比表面積大、熱穩(wěn)定性好、抗積碳失活和擇形催化的能力強(qiáng)、且硅鋁比可調(diào)變性的范圍廣等諸多優(yōu)點(diǎn)。通過對ZSM-35制備過程的改進(jìn),使其在催化丙烯水合反應(yīng)時(shí)既能提高丙烯的轉(zhuǎn)化率又能提高異丙醇的選擇性。本論文研究了在制備活性炭負(fù)載磷酸催化劑的過程中,活性組分磷酸的負(fù)載量、保護(hù)組分及保護(hù)組分的配比、活性炭的預(yù)處理步驟、焙燒溫度和焙燒時(shí)長等因素對其催化丙烯水合制異丙醇反應(yīng)時(shí)所具有的催化活性的影響；還探究了反應(yīng)條件(具體包括反應(yīng)溫度、反應(yīng)壓力和水烯摩爾比)、改性方法和粘結(jié)劑添加量等因素對ZSM-35催化丙烯水合制異丙醇反應(yīng)時(shí)所具有的催化活性的影響,并進(jìn)行1200h的長反應(yīng)考察了ZSM-35催化丙烯水合的穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】：異丙醇 丙烯水合 活性炭 磷酸 ZSM-35
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TQ223.123
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 引言9-10
• 1 文獻(xiàn)綜述10-27
• 1.1 異丙醇的研究現(xiàn)狀10-11
• 1.2 異丙醇的工業(yè)生產(chǎn)技術(shù)11-14
• 1.2.1 丙烯間接水合法11
• 1.2.2 丙烯直接水合法11-14
• 1.2.3 丙酮加氫法14
• 1.3 丙烯水合制異丙醇工藝中常見的催化劑14-19
• 1.3.1 固體磷酸催化劑15
• 1.3.2 沸石分子篩15-16
• 1.3.3 雜多酸化合物16-17
• 1.3.4 陽離子交換樹脂17-19
• 1.4 活性炭負(fù)載磷酸催化劑19-23
• 1.4.1 活性炭的基本性質(zhì)19-20
• 1.4.2 活性炭的吸附機(jī)理20
• 1.4.3 影響活性炭吸附能力的因素20-21
• 1.4.4 活性炭的化學(xué)性質(zhì)21-22
• 1.4.5 活性炭負(fù)載磷酸催化劑22-23
• 1.5 ZSM-35沸石分子篩催化劑23-25
• 1.5.1 ZSM-35沸石分子篩的基本結(jié)構(gòu)23-24
• 1.5.2 ZSM-35沸石分子篩的合成方法24-25
• 1.5.3 ZSM-35沸石分子篩合成方法的影響因素25
• 1.5.4 ZSM-35沸石分子篩催化劑25
• 1.6 論文的研究目的與內(nèi)容25-27
• 1.6.1 論文的研究目的25-26
• 1.6.2 論文的研究內(nèi)容26-27
• 2 實(shí)驗(yàn)部分27-34
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料及實(shí)驗(yàn)裝置27-28
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品及試劑27
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)裝置27-28
• 2.2 活性炭負(fù)載磷酸催化劑的制備28-29
• 2.2.1 活性炭的預(yù)處理28
• 2.2.2 負(fù)載磷酸28-29
• 2.2.3 覆蓋保護(hù)層29
• 2.3 ZSM-35的改性29
• 2.3.1 ZSM-35的酸改性29
• 2.3.2 ZSM-35的擠條29
• 2.3.3 ZSM-35的二次改性29
• 2.4 催化劑的表征29-30
• 2.4.1 XRD晶相測定29-30
• 2.4.2 掃描電子顯微鏡(SEM)30
• 2.4.3 程序升溫氨脫附(NH_3-TPD)30
• 2.5 催化劑的評價(jià)方法30-34
• 2.5.1 實(shí)驗(yàn)裝置30-31
• 2.5.2 異丙醇數(shù)據(jù)分析31-32
• 2.5.3 反應(yīng)活性評價(jià)指標(biāo)32-34
• 3 活性炭負(fù)載磷酸催化劑催化丙烯水合34-42
• 3.1 丙烯水合的反應(yīng)機(jī)理34-35
• 3.2 不同磷酸負(fù)載量及保護(hù)組分的催化劑活性35-37
• 3.3 保護(hù)組分不同配比制備的催化劑活性37-38
• 3.4 不同焙燒溫度對催化劑活性的影響38-40
• 3.4.1 未預(yù)處理的活性炭在不同焙燒溫度下的催化劑活性38-39
• 3.4.2 最后一次不同焙燒溫度的催化劑活性39-40
• 3.5 最后一次不同焙燒時(shí)長的催化劑活性40
• 3.6 小結(jié)40-42
• 4 ZSM-35沸石分子篩催化丙烯水合42-55
• 4.1 ZSM-35沸石分子篩的結(jié)構(gòu)表征42-44
• 4.1.1 ZSM-35沸石分子篩的XRD譜圖42
• 4.1.2 ZSM-35沸石分子篩的SEM照片42-43
• 4.1.3 ZSM-35沸石分子篩的程序升溫氨脫附43-44
• 4.2 反應(yīng)條件對ZSM-35沸石分子篩催化活性的影響44-47
• 4.2.1 反應(yīng)溫度對ZSM-35催化活性的影響44-45
• 4.2.2 反應(yīng)壓力對ZSM-35催化活性的影響45-46
• 4.2.3 水烯摩爾比對ZSM-35催化活性的影響46-47
• 4.3 ZSM-35沸石分子篩的改性47-49
• 4.4 粘結(jié)劑添加量對ZSM-35沸石分子篩催化活性的影響49-50
• 4.5 ZSM-35沸石分子篩的穩(wěn)定性考察50-53
• 4.6 小結(jié)53-55
• 結(jié)論55-56
• 參考文獻(xiàn)56-61
• 致謝61-62

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：917975