本文關(guān)鍵詞：改性水滑石衍生氧化物型LNT催化劑的制備及其吸附—還原NO性能研究

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【摘要】：氮氧化物(NO_x)是柴油機(jī)危害最大的排放污染物之一,而稀燃NO_x捕集技術(shù)(Lean NO_x Trap,LNT)是目前最具潛力的柴油機(jī)NO_x排放后處理技術(shù)之一。傳統(tǒng)的LNT催化劑采用BaO作為吸附劑,由于存在低溫吸附活性差,NO_x吸附量較低等不足,導(dǎo)致傳統(tǒng)LNT催化劑在低排溫工況下的NO_x凈化效果不理想,因此,新型高性能吸附劑已成為相關(guān)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。本文采用共沉淀法、浸漬法等方法制備了多種改性水滑石衍生氧化物型吸附劑以及系列Pt/Cu改性水滑石衍生氧化物型LNT催化劑和系列Pt/BaO/Cu改性水滑石衍生氧化物型LNT催化劑。同時(shí),還采用多種先進(jìn)的表征手段探索了改性水滑石衍生氧化物材料及新型LNT催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、微觀形貌、NO吸附脫附性能、吸附劑表面吸附物種轉(zhuǎn)化規(guī)律及NO催化凈化性能等,并對(duì)其中的化學(xué)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了初步分析。主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下:利用共沉淀法可以制得過(guò)渡金屬改性的水滑石衍生氧化物型吸附材料;而Cu元素對(duì)Mg元素的替代雖然不會(huì)破壞水滑石的層狀結(jié)構(gòu),但是會(huì)使層板趨于不穩(wěn)定,而且會(huì)造成晶格缺陷。結(jié)合共沉淀法和浸漬法可以制備貴金屬和/或BaO均勻負(fù)載的Cu替代水滑石衍生氧化物基LNT催化劑,并且,無(wú)論替代比例多高,Cu元素均能均勻分散在衍生氧化物體相中。Co、Cu、Ni改性水滑石衍生氧化物的NO脫附量均低于未改性Mg-Al水滑石衍生氧化物的NO脫附量;Co、Cu、Ni的替代能夠降低水滑石衍生氧化物表面硝酸鹽、亞硝酸鹽吸附物種的穩(wěn)定性,從而降低催化劑再生階段的脫附峰值溫度;Cu改性水滑石衍生氧化物具有最低的NO脫附起始溫度和脫附峰值溫度。Cu取代Mg能夠減弱水滑石衍生氧化物表面吸附活性位的堿性,從而顯著降低其NO脫附峰值溫度;隨Cu取代量的增加,高穩(wěn)定性吸附物種——硝酸鹽物種的比例逐漸增加,低穩(wěn)定性吸附物種——亞硝酸鹽物種的比例逐漸減少;兩種機(jī)理的同時(shí)作用導(dǎo)致NO脫附峰值溫度先增加后降低。而Cu對(duì)Mg取代量的增加將導(dǎo)致水滑石衍生氧化物材料NO吸附量減少,但在Cu取代量較低時(shí),Cu取代對(duì)催化劑NO吸附量的影響較小。BaO的引入導(dǎo)致水滑石衍生氧化物基LNT催化劑的脫附起始溫度升高,接近于傳統(tǒng)LNT催化劑的脫附起始溫度;同時(shí),BaO的引入抑制了Cu替代比例變化對(duì)亞硝酸鹽吸附物種向硝酸鹽吸附物種轉(zhuǎn)化的影響,導(dǎo)致水滑石衍生氧化物基LNT催化劑表面吸附的NO以亞硝酸鹽吸附物種居多。此外,BaO的引入使相同質(zhì)量的催化劑具有更大的NO吸附飽和量。在吸附-還原交替反應(yīng)模式下,Pt/20%Cu改性水滑石衍生氧化物型LNT催化劑和Pt/BaO/20%Cu改性水滑石衍生氧化物型LNT催化劑對(duì)已吸附NO的整體凈化效率均能達(dá)到90%。
【關(guān)鍵詞】：柴油機(jī) 氮氧化物 水滑石 衍生氧化物 共沉淀法 稀燃NO_x捕集技術(shù)
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-12
• 字母注釋表12-13
• 第一章 緒論13-30
• 1.1 引言13-14
• 1.2 世界各國(guó)汽車排放法規(guī)14-15
• 1.3 柴油機(jī)排放控制技術(shù)15-25
• 1.4 水滑石及類水滑石化合物25-28
• 1.5 水滑石基LNT催化劑的研究現(xiàn)狀28-29
• 1.6 本文研究的內(nèi)容和意義29-30
• 第二章 實(shí)驗(yàn)設(shè)備及催化劑的表征方法30-35
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料30
• 2.2 實(shí)驗(yàn)中主要使用的儀器及設(shè)備30-31
• 2.3 實(shí)驗(yàn)中所使用的氣體規(guī)格31
• 2.4 催化劑的表征技術(shù)31-33
• 2.5 催化劑凈化性能評(píng)價(jià)33
• 2.6 催化劑的制備33-35
• 第三章 以水滑石為前驅(qū)體的M-Al（M=Mg、Cu、Co、Ni）復(fù)合氧化物材料的NO儲(chǔ)存性能研究35-42
• 3.1 引言35-36
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分36-37
• 3.3 結(jié)果與討論37-41
• 3.4 本章小結(jié)41-42
• 第四章 Pt/Cu部分替代改性水滑石衍生氧化物型催化劑的制備及其吸附-還原NO性能研究42-57
• 4.1 引言42
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分42-43
• 4.3 結(jié)果與討論43-55
• 4.4 本章小結(jié)55-57
• 第五章 Pt/BaO/Cu改性水滑石衍生氧化物型LNT催化劑的制備及其吸附-還原NO性能的研究57-65
• 5.1 引言57
• 5.2 實(shí)驗(yàn)部分57-58
• 5.3 結(jié)果與討論58-64
• 5.4 本章小結(jié)64-65
• 第六章 全文總結(jié)及展望65-68
• 6.1 全文總結(jié)65-67
• 6.2 工作展望67-68
• 參考文獻(xiàn)68-74
• 發(fā)表論文和參加科研情況說(shuō)明74-75
• 致謝75-76

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