本文關(guān)鍵詞：酸性介質(zhì)下水電解析氧催化材料研究

  更多相關(guān)文章： 氫能 SPE電解水 陽(yáng)極催化劑 氧化銥 載體 二氧化鈦

【摘要】：氫能具有清潔、高效、來源廣泛等優(yōu)點(diǎn),而被人們認(rèn)為是未來最理想的能源載體。目前,制備氫氣的方法很多。其中,固體聚合物電解質(zhì)(solid polymer electrolyte, SPE)電解水制氫技術(shù)以其效率高、環(huán)境友好、可提供高壓氫氣、產(chǎn)氣純度高、安全、結(jié)構(gòu)緊湊以及能量波動(dòng)適應(yīng)性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn),在制氫技術(shù)的發(fā)展中占據(jù)相當(dāng)重要的位置,但是過高的成本制約了其在工業(yè)上的廣泛應(yīng)用。本文從降低貴金屬催化劑載量、提高電催化劑催化活性方面入手,采用載體技術(shù),探索TiO2在SPE電解水陽(yáng)極催化劑載體上的應(yīng)用；研究了TiO2載體表面微觀結(jié)構(gòu)和催化劑的擔(dān)載量對(duì)IrO2催化活性的影響。同時(shí),探討了W、Ta摻雜元素以及熱處理對(duì)載體和催化劑的影響。采用亞當(dāng)斯熔融法,以H2IrC16·6H2O為原料,在不同的TiO2載體表面合成復(fù)合催化劑。通過比表面積測(cè)試、X射線衍射、掃描電鏡、透射電鏡、循環(huán)伏安法、電化學(xué)交流阻抗圖譜、單電池測(cè)試等手段對(duì)催化劑樣品的結(jié)構(gòu)及催化活性進(jìn)行表征。(1)、結(jié)果表明TiO2載體的比表面積越低,復(fù)合催化劑的歐姆阻抗越小,催化劑有效活性面積越大,催化劑在單電池中的電解性能越優(yōu)異。TiO2載體的存在能夠細(xì)化IrO2晶粒尺寸,改善催化劑分布。(2)、熱處理后的W摻雜型載體實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,W摻雜濃度為10at%時(shí),W摻雜型復(fù)合催化劑的電荷傳遞阻抗降低,摻雜元素促進(jìn)了反應(yīng)物之間的電荷傳導(dǎo),401-Ti0.9W0.1O2-2復(fù)合催化劑具有最大的催化活性面積,且耐久性良好。以Ti0.9W0.1O2-2為載體,制備不同IrO2擔(dān)載量的復(fù)合催化劑,結(jié)果表明,在1A/cm2的電流密度下,載量為60wt%的復(fù)合催化劑的極化電勢(shì)僅為1.832V,遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于純IrO2的催化活性。(3)、Ta摻雜實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,Ta的摻雜量為30at%時(shí),載體中析出的Ta2O5有助于提升載體與催化劑間電荷傳遞,催化劑的歐姆阻抗降低,電荷傳遞阻抗較小,催化活性較好。此外,膜電極陽(yáng)極側(cè)2.5mg/cm2的活性物質(zhì)載量導(dǎo)致40wt%催化劑載量的載體催化層厚度太厚,限制了催化劑與反應(yīng)物的接觸,導(dǎo)致含載體催化劑在電解槽中的電解性能低于純IrO2。
【關(guān)鍵詞】：氫能 SPE電解水 陽(yáng)極催化劑 氧化銥 載體 二氧化鈦
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ116.2;O643.36
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 本文中常用縮略詞中英文對(duì)照表11-12
• 第1章 緒論12-26
• 1.1 電解水制氫技術(shù)12-18
• 1.1.1 堿性電解質(zhì)電解水制氫13-14
• 1.1.2 固體氧化物電解質(zhì)電解水制氫14-15
• 1.1.3 固體聚合物電解質(zhì)電解水制氫15-18
• 1.2 SPE水電解催化劑18-21
• 1.2.1 析氫反應(yīng)催化劑18-19
• 1.2.2 析氧反應(yīng)催化劑19-21
• 1.3 電催化劑載體21-24
• 1.3.1 傳統(tǒng)的碳載體22
• 1.3.2 新型電催化劑載體22-24
• 1.4 本論文的主要研究?jī)?nèi)容24-26
• 第2章 實(shí)驗(yàn)部分26-35
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料與設(shè)備26-27
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)材料26
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)用主要設(shè)備26-27
• 2.2 載體及催化劑的制備27-29
• 2.2.1 介孔二氧化鈦載體的制備27-28
• 2.2.2 摻雜型介孔二氧化鈦的合成28-29
• 2.2.3 陽(yáng)極催化劑的合成29
• 2.2.4 膜電極組件(MEA)的制備29
• 2.3 載體與催化劑的物性分析29-32
• 2.3.1 熱重差熱分析(TG-DSC)29-30
• 2.3.2 比表面積分析(BET)30
• 2.3.3 X射線粉末衍射分析(XRD)30-31
• 2.3.4 掃描電子顯微鏡分析(SEM)31
• 2.3.5 透射電子顯微鏡分析(TEM)31
• 2.3.6 X射線光電子能譜分析(XPS)31-32
• 2.4 催化劑的性能評(píng)價(jià)32-35
• 2.4.1 循環(huán)伏安特性曲線32-33
• 2.4.2 單電池性能測(cè)試33-35
• 第3章 介孔TiO_2載體對(duì)陽(yáng)極析氧催化劑的影響35-46
• 3.1 引言35
• 3.2 實(shí)驗(yàn)過程35-36
• 3.2.1 介孔二氧化鈦的制備35-36
• 3.2.2 催化劑的負(fù)載及制備36
• 3.2.3 膜電極組件的制備36
• 3.3 結(jié)果與討論36-44
• 3.3.1 熱重及比表面積分析36-37
• 3.3.2 物相及表面形貌分析37-42
• 3.3.3 催化劑的電化學(xué)性能評(píng)價(jià)42-43
• 3.3.4 陽(yáng)極催化劑單電池測(cè)試分析43-44
• 3.4 本章小結(jié)44-46
• 第4章：W摻雜TiO_2的制備及其對(duì)催化劑性能的影響46-66
• 4.1 引言46
• 4.2 實(shí)驗(yàn)過程46-47
• 4.2.1 W摻雜TiO_2載體的合成46
• 4.2.2 W摻雜TiO_2載體的熱處理46
• 4.2.3 復(fù)合催化劑的制備46-47
• 4.2.4 膜電極組件的制備47
• 4.3 結(jié)果與討論47-64
• 4.3.1 W摻雜TiO_2載體對(duì)催化劑活性的影響47-57
• 4.3.2 擔(dān)載量對(duì)催化劑活性的影響57-64
• 4.4 本章小結(jié)64-66
• 第5章 Ta摻雜TiO_2載體對(duì)析氧催化劑的影響66-78
• 5.1 引言66
• 5.2 實(shí)驗(yàn)過程66-67
• 5.2.1 Ta摻雜TiO_2載體的合成66
• 5.2.2 Ta摻雜TiO_2載體的熱處理66
• 5.2.3 復(fù)合催化劑的制備66-67
• 5.2.4 膜電極組件的制備67
• 5.3 結(jié)果與討論67-77
• 5.3.1 TG-DSC熱重差熱分析67
• 5.3.2 BET測(cè)試分析67-68
• 5.3.3 XRD圖譜分析68-69
• 5.3.4 TEM及SEM表征69-73
• 5.3.5 XPS圖譜分析73
• 5.3.6 電化學(xué)性能評(píng)價(jià)73-75
• 5.3.7 單電池測(cè)試分析75-77
• 5.4 本章小結(jié)77-78
• 第6章 結(jié)論與展望78-80
• 6.1 結(jié)論78-79
• 6.2 研究展望79-80
• 參考文獻(xiàn)80-87
• 致謝87-88
• 附錄A 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文目錄88

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