本文關(guān)鍵詞：水相介質(zhì)中負(fù)載納米金催化CO高選擇性還原糠醛（英文）

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【摘要】：近年來可再生資源以及化工原料的多元化備受關(guān)注,生物資源成為其中的一個(gè)新亮點(diǎn).糠醛是一種可由生物質(zhì)轉(zhuǎn)化而來的重要化工原料,將其催化還原直接轉(zhuǎn)化為糠醇是構(gòu)建以糠醛為平臺(tái)化合物的生物基呋喃衍生物價(jià)值鏈的重要環(huán)節(jié).長(zhǎng)久以來,糠醛制糠醇研究主要集中在以H_2作氫源的加氫工藝及相關(guān)催化劑配方的優(yōu)化、改進(jìn)等方面,盡管在工業(yè)上已獲得成功應(yīng)用,但由于需大量消耗源于化石燃料的H_2,使得該路線總體上仍依賴于化石能源.此外,大量使用H_2所涉及的儲(chǔ)存、運(yùn)輸和使用條件苛刻以及如何有效控制目標(biāo)產(chǎn)物的選擇性等問題也一直是糠醛傳統(tǒng)催化加氫所面臨的挑戰(zhàn).因此,尋求可替代傳統(tǒng)氫氣作氫源,更為經(jīng)濟(jì)實(shí)用且高效的糠醛高選擇性催化還原制糠醇路線,對(duì)于發(fā)展以糠醛轉(zhuǎn)化為技術(shù)核心的新一代糠醛基化工產(chǎn)業(yè)鏈,以及實(shí)現(xiàn)諸如5-羥甲基糠醛等其它重要生物質(zhì)基平臺(tái)化合物的還原轉(zhuǎn)化,均具有重要意義.本文旨在通過實(shí)證性實(shí)驗(yàn),考察以價(jià)廉且來源豐富的CO替代H_2來實(shí)現(xiàn)高選擇性液相糠醛催化轉(zhuǎn)化制糠醇的可行性.眾所周知,CO不但是C_1化學(xué)工業(yè)中至關(guān)重要的基礎(chǔ)原料,在發(fā)展并完善面向未來的低碳能源及化學(xué)品清潔合成新技術(shù)等方面也有著非常大的應(yīng)用潛力.鑒于CO也是煉鋼焦?fàn)t氣的重要組成部分,因此開發(fā)新穎的基于CO的還原轉(zhuǎn)化和相關(guān)反應(yīng)新技術(shù),不但可有效拓展CO的潛在應(yīng)用范圍,對(duì)于實(shí)現(xiàn)傳統(tǒng)高能耗行業(yè)的節(jié)能減排和轉(zhuǎn)型升級(jí)也有著重要的啟示和借鑒意義.我們近期利用CO/H_2O為還原介質(zhì),在溫和條件下實(shí)現(xiàn)了納米Au催化取代硝基或羰基化合物高效、高化學(xué)選擇性還原,本文系統(tǒng)研究了包括傳統(tǒng)鉑族金屬在內(nèi)的各類高分散貴金屬催化劑、反應(yīng)溫度、反應(yīng)壓力以及反應(yīng)時(shí)間等對(duì)糠醛轉(zhuǎn)化率和糠醇選擇性的影響.通過優(yōu)化催化劑制備和反應(yīng)條件,發(fā)現(xiàn)以CO/H_2O作為氫源,在金紅石單相Ti O2負(fù)載納米Au(Au/Ti O_2-R)的催化作用下,于90 oC,CO壓力為4 MPa,糠醛與Au的摩爾比為200的條件下反應(yīng)4 h即可實(shí)現(xiàn)糠醛至糠醇的定量轉(zhuǎn)化.研究表明,上述過程中催化劑可多次循環(huán)使用;反應(yīng)溫度或反應(yīng)壓力的增加均有利于反應(yīng)進(jìn)行,且在糠醛與納米Au的摩爾比高達(dá)2000甚至5000時(shí),反應(yīng)仍可完全進(jìn)行到底.尤其值得一提的是,該催化體系對(duì)于反應(yīng)原料中含有相當(dāng)雜質(zhì)的非新鮮提純的粗糠醛亦具有很好的耐受性,甚至可直接以各種H_2/CO比例的來源廣泛的合成氣為氫源,實(shí)現(xiàn)目標(biāo)反應(yīng),表明該體系是一種極具開發(fā)和應(yīng)用潛力的糠醛轉(zhuǎn)化制糠醇新技術(shù).
【作者單位】： 復(fù)旦大學(xué)化學(xué)系上海市分子催化和功能材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;中國(guó)石油化工股份有限公司上海石油化工研究院;
【關(guān)鍵詞】： 糠醛 還原 負(fù)載型金催化劑 一氧化碳 水相
【基金】：supported by the National Natural Science Foundation of China (21273044, 21473035, 91545108) the Research Fund for the Doctoral Program of Higher Education (2012007000011) SINOPEC (X514005) Science & Technology Commission of Shanghai Municipality (08DZ2270500) the Open Project of State Key Laboratory of Chemical Engineering (SKL-ChE-15C02)~~
【分類號(hào)】：O621.251
【正文快照】： 1.Introduction The search for chemical processes to convert biogenic feed stocks to renewable chemicals and fuels has driven efforts to discover and develop new effective reactions that enable the selective refunctionalization of these polyoxygenate ma

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本文編號(hào)：909929