本文關(guān)鍵詞：新型納米氧化鐵材料在光解水中的應(yīng)用

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【摘要】：目前,在光催化分解水制氫的體系當(dāng)中,新型的納米氧化鐵材料(α-Fe_2O_3作為一種極具潛力的半導(dǎo)體催化劑引起了大家的廣泛關(guān)注。與眾多的納米半導(dǎo)體材料相比,α-Fe_2O_3有其自身明顯的優(yōu)勢,例如含量豐富、在溶液中性質(zhì)穩(wěn)定、帶隙寬度合適等等。但是在實(shí)際研究當(dāng)中,由于α-Fe_2O_3本身的導(dǎo)電性比較差、光生載流子的壽命短(10-12s)、電子-空穴容易復(fù)合、動力學(xué)反應(yīng)困難等原因。使得α-Fe_2O_3的光電流密度還未能突破5 mA/cm2。這也遠(yuǎn)遠(yuǎn)的低于其理論的光電流密度12.6 mA/cm2 (1.23 V vs. RHE)。因此,若要使納米氧化鐵在未來具有實(shí)際的應(yīng)用價值,我們需要對其進(jìn)行修飾和改性。而提高α-Fe_2O_3的光電流密度、降低起始電壓是改善α-Fe_2O_3光電性能的兩個重要指標(biāo)。在這本論文中,我們通過碳材料復(fù)合、氫氣處理等多種手段有效的改善了納米氧化鐵的光電性能,這對于納米氧化鐵材料在光解水領(lǐng)域的研究具有重要的意義。在本論文的第二章工作中,我們利用碳材料(CNT或GO)對α-Fe_2O_3或FeOOH的表面進(jìn)行復(fù)合。在這個工作當(dāng)中,首先對于FeOOH的合成,我們采用簡單的水熱法,通過將CNT或GO溶液旋涂在α-Fe_2O_3或FeOOH的表面,再經(jīng)過簡單的退火處理即可得到碳材料復(fù)合的樣品�？紤]到納米氧化鐵表面比較光滑不容易與碳材料復(fù)合的問題,我們也進(jìn)行了先將α-Fe_2O_3用HF腐蝕,然后再旋涂一定濃度的CNT、GO的解決方案。此外,我們對這樣制備的復(fù)合樣品進(jìn)行了一系列的表征和光電性能的測試。由于碳材料本身并不容易與α-Fe_2O_3薄膜復(fù)合,在樣品合成過程中對溫度、氧氣濃度等條件要求非�？量�,樣品最后的催化效率提升幅度并不是很大。盡管如此,這些研究結(jié)果將對今后研究碳材料與納米氧化鐵的復(fù)合能提供有意義的借鑒。在第三章的工作當(dāng)中,我們通過將FeOOH和AB溶液一起放在坩堝內(nèi)直接進(jìn)行800-C的高溫煅燒處理,從而合成了光電流密度較高,起始電壓較低的氫氣處理的氧化鐵樣品。研究結(jié)果表明,在一個相對密閉、缺氧的體系中通過減少高溫退火的時間可以使α-Fe_2O_3的顆粒變小,同時該樣品也因?yàn)榻?jīng)過一個高溫過程和氫氣處理的過程使得α-Fe_2O_3表面缺陷得到了有效的改善,也使其近表面區(qū)域具有合適的處理深度。這樣我們就可以在其表面做其他各種修飾(比如沉積Co-Pi等),從而進(jìn)一步改善納米氧化鐵的光催化性能。在我們的工作當(dāng)中,我們所合成的AB處理氧化鐵在1.23 V vs. RHE能達(dá)到2.12 mA/cm2。這是一個無摻雜情況下的非常高的光電流。此外,這種方法處理得到的樣品可以很好的與后續(xù)處理進(jìn)行疊加,獲得高性能樣品。例如在納米氧化鐵的表面沉積一層Co-Pi,其光電流密度在1.23 V vs. RHE能達(dá)到2.61 mA/cm2,而且它的起始電壓也大大降低了(只有0.62 V vs.RHE)。這一重大的研究成果對于未來在光解水領(lǐng)域的研究而言具有開拓性的意義。此外,在本論文的第四章工作中,我們還通過利用不同的方式對α-Fe_2O_3的表面進(jìn)行處理,一種是利用王水(HCl:HNO_3= 3:1)對α-Fe_2O_3表面進(jìn)行處理,另一種是利用Zn(Ac)2、Mg(NO_3)2、Ca(NO_3)2溶液對α-Fe_2O_3或FeOOH進(jìn)行表面處理。通過處理之后不但發(fā)現(xiàn)α-Fe_2O_3的光電流密度有了一定的改善,而且也極大的降低了α-Fe_2O_3的起始電壓。
【關(guān)鍵詞】：氫氣處理 氧化鐵 光解水 處理深度
【學(xué)位授予單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O644.1;O643.36
【目錄】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 緒論10-31
• 1.1 新型光解水制氫體系的研究背景10-11
• 1.2 新型光解水制氫體系的反應(yīng)原理11-13
• 1.3 新型的光解水制氫體系中典型的光催化劑材料13-15
• 1.4 新型納米氧化鐵材料在光解水制氫體系中的研究15-25
• 1.4.1 α-Fe_2O_3的晶體結(jié)構(gòu)15
• 1.4.2 新型α-Fe_2O_3材料的制備方法15-17
• 1.4.3 新型α-Fe_2O_3材料在光解水中的優(yōu)勢與挑戰(zhàn)17-18
• 1.4.4 提高α-Fe_2O_3光催化性能的途徑18-25
• 1.5 本論文的主要結(jié)構(gòu)25
• 參考文獻(xiàn)25-31
• 第二章 碳材料與氧化鐵的復(fù)合在光解水中的研究31-45
• 2.1 引言31-32
• 2.2 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器32-33
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及材料32
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器32-33
• 2.3 樣品制備和表征33-34
• 2.3.1 樣品的制備33-34
• 2.3.2 樣品形貌和結(jié)構(gòu)表征34
• 2.3.3 樣品光電化學(xué)性能表征34
• 2.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論34-42
• 2.4.1 石墨烯與納米氧化鐵復(fù)合前后的形貌結(jié)構(gòu)分析34-35
• 2.4.2 光電性能的測試35-42
• 2.5 本章小結(jié)42-43
• 參考文獻(xiàn)43-45
• 第三章 氫氣處理的氧化鐵在光解水中的應(yīng)用45-62
• 3.1 引言45-46
• 3.2 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器46-47
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及材料46
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器46-47
• 3.3 樣品的制備與表征47-49
• 3.3.1 樣品的制備47-48
• 3.3.2 樣品形貌和結(jié)構(gòu)的表征48-49
• 3.3.3 樣品光電化學(xué)表征49
• 3.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論49-60
• 3.4.1 樣品處理前后形貌結(jié)構(gòu)分析49-51
• 3.4.2 合成樣品的成分及晶體結(jié)構(gòu)分析51-53
• 3.4.3 樣品光電性能的測試與分析53-59
• 3.4.4 樣品電子結(jié)構(gòu)的分析59-60
• 3.5 本章小結(jié)60
• 參考文獻(xiàn)60-62
• 第四章 對氧化鐵簡單的表面處理在光解水中的應(yīng)用62-77
• 4.1 引言62-63
• 4.2 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器63-64
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及材料63
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器63-64
• 4.3 樣品制備與表征64-65
• 4.3.1 樣品的制備64
• 4.3.2 樣品形貌和結(jié)構(gòu)表征64-65
• 4.3.3 樣品光電化學(xué)表征65
• 4.4 實(shí)驗(yàn)的結(jié)果與討論65-75
• 4.4.1 王水處理α-Fe_2O_3前后的形貌結(jié)構(gòu)分析65-66
• 4.4.2 Zn(Ac)_2,Mg(NO_3)_2,Ca(NO_3)_2分別處理的納米氧化鐵形貌分析66-67
• 4.4.3 樣品的光電性能測試討論67-75
• 4.6 本章小結(jié)75
• 參考文獻(xiàn)75-77
• 第五章 總結(jié)與展望77-79
• 攻讀學(xué)位期間本人出版或公開發(fā)表的論著、論文79-80
• 致謝80

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