本文關(guān)鍵詞：二氧化碳加氫制烴的鐵基催化劑制備研究

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【摘要】：催化二氧化碳(CO_2)加氫合成高附加值的烴類化合物,不僅可以緩解化石燃料燃燒引起的大氣CO_2濃度攀升問題,同時(shí)又提供了一種合成清潔能源的新途徑,具有很好的應(yīng)用前景。本論文研究了CO_2加氫制烴鐵基催化劑的反應(yīng)性能,分析了催化劑活性和C_5+烴選擇性的影響因素,得到的主要結(jié)果如下:1、采用濕固相研磨制備了FeSi基催化劑,隨著Si含量的增加,催化劑晶粒尺寸減小,催化劑分散性能增大;根據(jù)催化劑的H_2-TPR圖譜,當(dāng)催化劑Si含量增加,催化劑的還原難度加大;催化劑評價(jià)結(jié)果表明,隨著SiO_2的摻入量增加,催化劑對CO_2的轉(zhuǎn)化率下降,但C_5+烴類產(chǎn)物選擇性在Si含量為10%時(shí)達(dá)到最大38.6%。2、采用共沉淀法制備了FeSi基催化劑,研究結(jié)果表明,隨著Si含量的增加,催化劑的結(jié)晶度下降;摻入SiO_2不僅影響催化劑的還原性能和還原路徑,同時(shí)影響催化劑的碳化性能;在Si含量為0時(shí),催化劑的CO_2加氫反應(yīng)活性最高,摻入SiO_2降低催化劑反應(yīng)活性,但C_5+烴類選擇性呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢;在Si含量為3%時(shí),催化劑對CO_2轉(zhuǎn)化率達(dá)到14.5%,C_5+烴類產(chǎn)物選擇性為19.8%;提高反應(yīng)物H_2/CO_2摩爾比,有助于提高催化劑的催化活性。3、采用共沉淀法制備催化劑為母體,通過等體積浸漬法負(fù)載稀土金屬助劑。稀土金屬的添加改變了催化劑的表面結(jié)構(gòu),催化劑的比表面積減小,孔徑增大,催化劑的CO_2轉(zhuǎn)化率上升,CO選擇性減小,C_5+選擇性增加;此外,稀土金屬的添加有助于提高催化劑的加氫性能。在相同負(fù)載量(M/Fe=1%,原子比)下,金屬La是最佳稀土助劑選擇,且La的最佳負(fù)載量為0.5%;在La添加量為0.5%,Si含量為3wt%時(shí),催化劑表現(xiàn)出最高的反應(yīng)活性和C_5+選擇性。
【關(guān)鍵詞】：二氧化碳 催化加氫 鐵基催化劑 烴
【學(xué)位授予單位】：浙江工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;TQ221
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 文獻(xiàn)綜述11-31
• 1.1 引言11
• 1.2 CO_2加氫反應(yīng)研究概況11-15
• 1.2.1 我國面臨的CO_2減排壓力11-12
• 1.2.2 CO_2加氫反應(yīng)12-13
• 1.2.3 CO_2加氫制烴催化劑13-15
• 1.3 鐵基催化劑CO_2加氫合成烴類15-17
• 1.3.1 CO_2加氫機(jī)理研究15-16
• 1.3.2 鐵基催化劑活性相研究16-17
• 1.4 催化劑制備方法的研究17-20
• 1.4.1 濕固相研磨法17-18
• 1.4.2 共沉淀法18-19
• 1.4.3 浸漬法19-20
• 1.5 催化劑載體的研究20-21
• 1.5.1 載體SiO_220-21
• 1.5.2 載體Al_2O_321
• 1.6 助催化劑的影響研究21-23
• 1.6.1 堿金屬氧化物助催化劑22
• 1.6.2 堿土金屬氧化物助催化劑22-23
• 1.6.3 稀土金屬氧化物助催化劑23
• 1.7 課題研究目的及內(nèi)容23-25
• 1.7.1 課題研究目的23-24
• 1.7.2 課題研究內(nèi)容24-25
• 參考文獻(xiàn)25-31
• 第二章 實(shí)驗(yàn)方法31-37
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及設(shè)備31-32
• 2.2 催化劑制備方法32-33
• 2.2.1 母體的制備32-33
• 2.2.1.1 共沉淀法32-33
• 2.2.1.2 濕固相研磨反應(yīng)法33
• 2.2.2 催化劑助劑的添加33
• 2.3 CO_2加氫反應(yīng)性能測試33-34
• 2.4 產(chǎn)物分析34-35
• 2.5 催化劑表征方法35-37
• 2.5.1 低溫N2物理吸附表征35
• 2.5.2 XRD表征35
• 2.5.3 H_2-TPR表征35
• 2.5.4 CO還原樣品的鈍化處理35-36
• 2.5.5 H_2-TPDC36-37
• 第三章 Si含量對濕固相研磨法制備催化劑的性能影響37-44
• 引言37
• 3.1 催化劑制備37-38
• 3.2 結(jié)果與討論38-41
• 3.2.1 催化劑的物相分析38-39
• 3.2.2 催化劑的還原特性39-40
• 3.2.3 催化劑的骨架結(jié)構(gòu)40-41
• 3.3 催化劑反應(yīng)性能41
• 3.4 本章小結(jié)41-42
• 參考文獻(xiàn)42-44
• 第四章 Si含量對共沉淀法制備催化劑的性能影響44-55
• 引言44
• 4.1 催化劑制備44-45
• 4.2 結(jié)果與討論45-52
• 4.2.1 催化劑的物相分析45-47
• 4.2.1.1 氧化態(tài)催化劑的物相結(jié)構(gòu)45-46
• 4.2.1.2 還原態(tài)催化劑的物相結(jié)構(gòu)46
• 4.2.1.3 反應(yīng)后催化劑的物相結(jié)構(gòu)46-47
• 4.2.2 催化劑的還原特性H_2-TPR47-48
• 4.2.3 催化劑TPDC特性48-50
• 4.2.4 催化劑的CO_2加氫反應(yīng)性能50-51
• 4.2.5 反應(yīng)物H_2/CO_2摩爾比對催化劑反應(yīng)性能的影響51-52
• 4.3 本章小結(jié)52-53
• 參考文獻(xiàn)53-55
• 第五章 稀土金屬對鐵基催化劑CO_2加氫反應(yīng)性能的影響55-64
• 引言55-56
• 5.1 催化劑制備56
• 5.2 結(jié)果與討論56-62
• 5.2.1 負(fù)載不同稀土元素催化劑的結(jié)構(gòu)參數(shù)56-57
• 5.2.2 催化劑的XRD圖譜57-58
• 5.2.3 催化劑的還原性能58-59
• 5.2.4 不同稀土元素修飾的催化劑CO_2加氫反應(yīng)性59-60
• 5.2.5 稀土元素對催化劑烯烷比（O/P）的影響60-61
• 5.2.6 La負(fù)載量對催化劑性能的影響61
• 5.2.7 Si含量對催化劑性能的影響61-62
• 5.3 本章小結(jié)62-63
• 參考文獻(xiàn)63-64
• 第六章 總結(jié)與展望64-66
• 6.1 工作總結(jié)64-65
• 6.2 展望65-66
• 附錄66-67
• 1、作者簡介66
• 2、攻讀碩士期間已發(fā)表學(xué)術(shù)論文66-67
• 致謝67

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：896998