本文關(guān)鍵詞：鎳鐵復(fù)合氫氧化物析氧陽(yáng)極的制備及其在電解碳酸鈉中的應(yīng)用研究

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【摘要】：碳酸鈉電解在堿溶-碳分法生產(chǎn)氧化鋁以及CO2的解吸中都有重要的應(yīng)用,電解過(guò)程中不僅產(chǎn)生常規(guī)水電解所得的氫氣和氧氣,而且分別在陽(yáng)極室和陰極分別得到NaHCO3和NaOH。其中NaHCO3可以碳分鋁土礦溶出液制備氫氧化鋁或析出高濃度CO2, NaOH可用于鋁土礦的溶解或者捕獲低濃度CO2,從而構(gòu)成工藝的循環(huán)：另外,電解產(chǎn)生的氫氣在未來(lái)氫能時(shí)代也有重要的應(yīng)用。然而,相比于強(qiáng)堿性溶液,碳酸鈉溶液中的析氧動(dòng)力學(xué)性能差,通常需要較高的析氧電位,增加了能耗,因此設(shè)計(jì)和制備一種具有高活性的析氧陽(yáng)極材料,降低碳酸鈉的電解能耗至關(guān)重要。本文采用原位沉淀法和電沉積法分別在導(dǎo)電碳基底和泡沫鎳基底上負(fù)載了高析氧活性Ni-Fe復(fù)合氫氧化物納米片,并將其應(yīng)用于碳酸鈉電解,主要研究?jī)?nèi)容如下：本文首先采用原位沉淀法制備了NiFe(OH)/C/Nifoam復(fù)合電極,并考察了其在1MKOH溶液中的析氧催化性能,主要研究了不同比例鎳鐵金屬前驅(qū)體鹽、不同的熱處理溫度和不同金屬負(fù)載量等因素對(duì)電極的析氧性能影響,結(jié)果表明當(dāng)Ni、Fe金屬鹽比例為5：3、熱處理溫度為150℃以及金屬鹽/碳質(zhì)量比為7：5時(shí)所制備的電極具有較優(yōu)的析氧催化性能。其次,本文采用電沉積法在高導(dǎo)電性的泡沫鎳基底上快速生長(zhǎng)了NiFe(OH)x超薄納米片。主要考察了電沉積電流密度、電沉積時(shí)間、電沉積時(shí)的電量等電沉積參數(shù)以及電沉積液的pH和金屬鹽陰離子的改變對(duì)所制備的NiFe(OH)x/Nifoam電極析氧催化性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在硫酸鹽體系中,當(dāng)pH=4時(shí),電沉積電流密度為200 mA cm-2時(shí)電沉積360s所制備的NiFe(OH)x/Nifoam電極具有最佳的催化析氧性能。SEM結(jié)果表明該電極表面形成的由超薄NiFe(OH)x納米片(2-4nm)組裝成的多孔道納米花結(jié)構(gòu),不僅大大增加了電極表面催化析氧活性位點(diǎn),而且有利于氧氣的析出。在0.5 M Na2CO3/NaHCO3混合溶液中,在100 mA cm-2的電流密度下,相比于商業(yè)RuO2/Ti電極,NiFe(OH)x/Nifoam電極的析氧電位降低了290 mV。在1M NaOH溶液中電化學(xué)極化控制區(qū)的Tafel斜率僅為28mV dec-1,10 mA cm-2的工作電流密度下,電極的析氧過(guò)電位為254 mV,與文獻(xiàn)中報(bào)道的最優(yōu)結(jié)果相當(dāng)。在氯化鹽溶液中,當(dāng)電沉積條件為200 mA cm-2-60s時(shí)所制備的電極具有最佳的析氧催化性能,與硫酸鹽中NiFe(OH)x/Nifoam電極的最佳析氧催化性能相當(dāng)。最后,將上述NiFe(OH)x/Nifoam電極作為析氧陽(yáng)極材料應(yīng)用于碳酸鈉的電解中,降低了槽壓,節(jié)省了能耗。在1.5 M碳酸鈉溶液的電解中,相比于商業(yè)RuO2/Ti陽(yáng)極電解,NiFe(OH)x/Nifoam陽(yáng)極的槽壓減少了230 mV。在0.75MNa2CO3/NaHCO3混合溶液電解的過(guò)程中,相比于商業(yè)RuO2/Ti陽(yáng)極,NiFe(OH)x/Nifoam陽(yáng)極電解的槽壓降低了280mV,電解后溶液的滴定分析表明陽(yáng)極酸化效率達(dá)到了93.6%,陰極堿化效率到達(dá)了87.8%。
【關(guān)鍵詞】：堿溶-碳分法 CO_2解吸 析氧陽(yáng)極 Ni-Fe復(fù)合氫氧化物 電解碳酸鈉
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O646
【目錄】：

• 摘要4-7
• ABSTRACT7-18
• 第一章 緒論18-27
• 1.1 課題背景18-21
• 1.1.1 堿溶碳分法生產(chǎn)氧化鋁18-19
• 1.1.2 電化學(xué)還原CO_219-20
• 1.1.3 電解碳酸鹽的重要性研究20-21
• 1.2 析氧陽(yáng)極催化劑的研究進(jìn)展21-23
• 1.2.1 貴金屬催化劑21
• 1.2.2 非貴金屬單質(zhì)及合金21-22
• 1.2.3 具有尖晶石結(jié)構(gòu)的金屬氧化物22
• 1.2.4 鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的金屬氧化物22
• 1.2.5 鎳鐵復(fù)合氫氧化物22-23
• 1.3 鎳鐵復(fù)合氫氧化物電極的制備方法23-26
• 1.3.1 水熱法23-24
• 1.3.2 電沉積法24-25
• 1.3.3 沉淀法25-26
• 1.4 課題研究的主要內(nèi)容和意義26-27
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分與研究方法27-37
• 2.1 實(shí)驗(yàn)主要材料27-28
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑27-28
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器28
• 2.2 原位沉淀法制備N(xiāo)iFe(OH)_x/C/Ni_(foam)28-31
• 2.2.1 載體的選擇29
• 2.2.2 BP1000碳粉的預(yù)處理29
• 2.2.3 基底的選擇29
• 2.2.4 空白泡沫鎳基底的預(yù)處理29-30
• 2.2.5 原位沉淀法制備N(xiāo)iFe(OH)_x/C/Ni_(foam)30-31
• 2.3 電沉積法制備N(xiāo)iFe(OH)_x/Ni_(foam)31
• 2.3.1 空白泡沫鎳的預(yù)處理31
• 2.3.2 電沉積法制備N(xiāo)iFe(OH)_x/Ni_(foam)析氧陽(yáng)極31
• 2.4 電極的物理表征方法31-32
• 2.4.1 掃描電子顯微鏡(SEM)31-32
• 2.4.2 透射電子顯微鏡(TEM)32
• 2.4.3 X射線(xiàn)光電子能譜(XPS)32
• 2.5 電極的電化學(xué)性能表征32-34
• 2.5.1 循環(huán)伏安測(cè)試(CV)33
• 2.5.2 線(xiàn)性?huà)呙璺矞y(cè)試(LSV)33
• 2.5.3 塔菲爾測(cè)試(Tafel)33-34
• 2.5.4 恒電壓穩(wěn)定性測(cè)試34
• 2.5.5 交流阻抗測(cè)試(EIS)34
• 2.6 在電解碳酸鹽中的應(yīng)用34-37
• 2.6.1 電解實(shí)驗(yàn)34-35
• 2.6.2 電解槽線(xiàn)性?huà)呙璺矞y(cè)試35
• 2.6.3 恒電流電解35-37
• 第三章 原位沉淀法制備的NiFe(OH)_x/C/Ni_(foam)性能研究37-44
• 3.1 引言37
• 3.2 前軀體鹽的比例對(duì)電極析氧性能的影響37-38
• 3.3 熱處理溫度對(duì)電極析氧性能的影響38-39
• 3.4 金屬鹽負(fù)載量對(duì)電極析氧性能的影響39-42
• 3.4.1 不同掃描速率的CV曲線(xiàn)40-41
• 3.4.2 恒電壓穩(wěn)定性測(cè)試41-42
• 3.5 小結(jié)42-44
• 第四章 電沉積法制備的NiFe(OH)_x/Ni_(foam)的性能研究44-91
• 4.1 引言44
• 4.2 正交實(shí)驗(yàn)44-50
• 4.2.1 正交實(shí)驗(yàn)的設(shè)計(jì)44-45
• 4.2.2 正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析45-50
• 4.3 電沉積參數(shù)對(duì)NiFe(OH)_x/Ni_(foam)析氧性能的影響50-78
• 4.3.1 電沉積電流密度對(duì)電極性能的影響50-53
• 4.3.2 電沉積時(shí)間對(duì)電極析氧催化性能的影響53-78
• 4.4 電沉積液對(duì)NiFe(OH)_x/Ni_(foam)析氧性能的影響78-88
• 4.4.1 電沉積液的pH對(duì)電極性能的影響78-80
• 4.4.2 電沉積液中陰離子鹽為硝酸鹽時(shí)對(duì)電極性能的影響80-82
• 4.4.3 電沉積液中陰離子鹽為氯化鹽時(shí)對(duì)電極性能的影響82-88
• 4.5 不同陰離子鹽制備N(xiāo)iFe(OH)_x/Ni_(foam)電極的機(jī)理研究88-89
• 4.5.1 不同NiFe(OH)_x/Ni_(foam)電極的析氧性能研究88
• 4.5.2 不同NiFe(OH)_x/Ni_(foam)電極的制備機(jī)理研究88-89
• 4.6 小結(jié)89-91
• 第五章 NiFe(OH)_x/Ni_(foam)析氧陽(yáng)極在電解碳酸鈉中的應(yīng)用91-98
• 5.1 引言91
• 5.2 不同商業(yè)析氫陰極性能的對(duì)比研究91-92
• 5.3 在電解碳酸鈉溶液中的應(yīng)用92-95
• 5.3.1 不同電流密度的電解92-93
• 5.3.2 電極的穩(wěn)定性測(cè)試93-94
• 5.3.3 與商業(yè)RuO_2/Ti陽(yáng)極電解的對(duì)比研究94-95
• 5.4 在電解Na_2CO_3/NaHCO_3混合溶液中的應(yīng)用95-96
• 5.5 小結(jié)96-98
• 第六章 結(jié)論98-100
• 參考文獻(xiàn)100-105
• 致謝105-107
• 研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文107-108
• 作者簡(jiǎn)介108
• 導(dǎo)師簡(jiǎn)介108-109
• 附件109-110

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本文編號(hào)：879026