本文關(guān)鍵詞：分級(jí)結(jié)構(gòu)氮摻雜碳納米籠擔(dān)載的鉑基高效甲醇氧化電催化劑（英文）

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【摘要】：高性能低成本的擔(dān)載型鉑基催化劑是直接甲醇燃料電池(DMFC)實(shí)用化過(guò)程中的一大挑戰(zhàn).利用高比表面積、高穩(wěn)定性、容易負(fù)載金屬的載體實(shí)現(xiàn)Pt顆粒的高度分散,既可提高催化劑的催化性能,又可提高Pt的利用率以降低成本,是擔(dān)載型Pt基催化劑實(shí)用化的有效途徑.碳材料是一種常用的催化劑載體,近年來(lái)我們課題組發(fā)展了一種高性能的碳納米籠材料,并可通過(guò)異原子摻雜調(diào)變其表面性能,提高其活性和負(fù)載能力.我們采用原位氧化鎂模板法制備氮摻雜碳納米籠:以具有多級(jí)結(jié)構(gòu)的堿式碳酸鎂作為氧化鎂模板的前體,吡啶為碳源和氮源,經(jīng)高溫?zé)峤獬练e,在原位形成的氧化鎂模板表面形成氮摻雜的石墨化碳納米薄層;經(jīng)稀鹽酸浸泡并洗滌,獲得高純度的氮摻雜碳納米籠.氮摻雜碳納米籠具有分等級(jí)的微納米結(jié)構(gòu)、高導(dǎo)電性、高比表面積和可調(diào)變的孔結(jié)構(gòu),結(jié)合表面氮原子的錨釘作用,氮摻雜碳納米籠有望成為電化學(xué)催化劑Pt的優(yōu)良載體.在前期研究基礎(chǔ)上,本文探索多級(jí)結(jié)構(gòu)氮摻雜碳納米籠(hNCNC)作為新型載體負(fù)載Pt的能力,并評(píng)價(jià)所構(gòu)建的負(fù)載型催化劑Pt/hNCNC的電催化性能.通過(guò)簡(jiǎn)便的微波輔助多元醇還原法,將氯鉑酸還原成Pt納米粒子負(fù)載于hNCNC的表面.為了揭示氮摻雜的效應(yīng),我們對(duì)比研究了具有相似分級(jí)結(jié)構(gòu)但無(wú)摻雜的碳納米籠(hCNC)以及商業(yè)化活性炭(Valcan XC-72)作為載體的情況.經(jīng)熱重(TG)和X射線光電子能譜(XPS)分析,三種催化劑Pt/hNCNC、Pt/h CNC和Pt/XC-72的負(fù)載量均接近理論負(fù)載量(23.1 wt%),都主要以金屬態(tài)存在.然而,掃描電子顯微鏡(SEM)和透射電子顯微鏡(TEM)結(jié)果表明,Pt/hNCNC的Pt分散狀態(tài)優(yōu)于Pt/h CNC,更遠(yuǎn)優(yōu)于Pt/XC-72.Pt/hNCNC的平均Pt粒徑最小,僅約3.3 nm.這種良好的分散狀態(tài)主要得益于氮原子摻雜,高負(fù)電性的氮原子改變了局域的表面極性,有利于Pt顆粒的成核,也有利于固定Pt顆粒.由于hNCNC對(duì)Pt的優(yōu)異分散能力,Pt/hNCNC表現(xiàn)出高的電化學(xué)活性面積.氫吸附和一氧化碳溶出伏安曲線表明,Pt/hNCNC的電化學(xué)活性面積高于Pt/h CNC和Pt/XC-72,這與顯微觀察和X射線衍射(XRD)結(jié)果相吻合.Pt/hNCNC展現(xiàn)出優(yōu)異的甲醇電催化氧化活性和高穩(wěn)定性,其催化電流明顯高于Pt/h CNC和Pt/XC-72,電流衰減亦慢于Pt/h CNC和Pt/XC-72.hNCNC的分級(jí)微納米結(jié)構(gòu)有利于孔內(nèi)傳質(zhì)和電子輸運(yùn),從而提高反應(yīng)速度.hNCNC的氮摻雜有利于Pt在載體表面的分散,增強(qiáng)了載體-金屬相互作用,提高了電化學(xué)活性面積和催化活性.為了進(jìn)一步考察hNCNC對(duì)Pt的負(fù)載能力,本文還考察了高負(fù)載量Pt/hNCNC的性能.在負(fù)載量高達(dá)60 wt%時(shí),Pt/hNCNC中的Pt顆粒仍無(wú)明顯聚集,其甲醇氧化電流增加了30%,可以有效提高DMFC的輸出電流密度.綜上可見,hNCNC可以有效分散并穩(wěn)定Pt顆粒,從而提高電化學(xué)活性面積和甲醇電催化氧化活性,優(yōu)于未摻雜的碳納米籠和傳統(tǒng)碳材料,展示了hNCNC高分散Pt顆粒用作DMFC的高效陽(yáng)極催化劑的重要前景,也表明hNCNC有望成為應(yīng)用廣泛的新型載體.
【作者單位】： 南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院介觀化學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;日本國(guó)立材料研究所國(guó)際納米結(jié)構(gòu)材料研究中心;
【關(guān)鍵詞】： 甲醇氧化 燃料電池 鉑催化劑 分級(jí)結(jié)構(gòu)氮摻雜碳納米籠 高性能
【基金】：supported by the National Natural Science Foundation of China(21473089,51232003,21373108,51571110,21573107) the Nation-al Basic Research Program of China(973 Program,2013CB932902) Suzhou Science and Technology Projects(ZXG2013025) Changzhou Science and Technology Projects(CE20130032) supported by a Project Funded by the Technology Support Priority Academic Program Development of Jiangsu Higher Education Institutions~~
【分類號(hào)】：O643.36;TM911.4
【正文快照】： 1.Introduction Direct methanol fuel cells(DMFCs)have attracted consid-erable attention as ideal candidates for automotive and porta-ble applications due to the advantages of high energy conver-sion efficiency and ability to be easily handled[1].The major

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8 王震遐,余禮平,馬余剛,朱志遠(yuǎn),何國(guó)偉,胡崗,陳一,王紹民,黃富泉,胡來(lái)歸;CO_2激光輻照石墨產(chǎn)生的碳納米結(jié)構(gòu)[J];化學(xué)學(xué)報(bào);2002年08期

9 陳小華,吳國(guó)濤,鄧福銘,王健雄,楊杭生,王淼,盧筱楠,彭景翠,李文鑄;射頻等離子體輔助化學(xué)氣相沉積方法生長(zhǎng)碳納米洋蔥[J];物理學(xué)報(bào);2001年07期

10 王廷志;王必本;黨純;;NH_3與H_2之比對(duì)碳納米尖端陣列形成的影響[J];微細(xì)加工技術(shù);2006年04期

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1 曾珍;盧港龍;劉劍飛;;碳納米結(jié)構(gòu)原子模型自動(dòng)生成方法[A];北京力學(xué)會(huì)第20屆學(xué)術(shù)年會(huì)論文集[C];2014年

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6 婁昀t，

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