本文關(guān)鍵詞：ZnO基光催化材料的制備及光電性質(zhì)的研究

  更多相關(guān)文章： 氧化鋅 貴金屬負載 稀土離子摻雜 光生電荷行為 光催化

【摘要】：近年來,世界面臨兩大難題:可再生能源的短缺和環(huán)境污染的惡化。半導(dǎo)體光催化作為解決這些問題最有前景的技術(shù)之一,引起了人們的廣泛關(guān)注,因為它是一項“綠色”技術(shù)。光催化分解水可以產(chǎn)生對可再生能源應(yīng)用最有益的兩種氣體:氧氣和氫氣。利用光催化劑所具有的氧化還原能力,可以在太陽光照射的環(huán)境條件下滅活病毒和/或完全的消除各種污染物�；诖�,半導(dǎo)體氧化物,如Ti O2和ZnO等,已被廣泛的用于光催化中。ZnO具有直接的寬帶隙(3.3 e V)和大的激子結(jié)合能(60 me V),它是非常重要的II-VI族半導(dǎo)體之一。在光催化過程中,影響ZnO光催化效率的主要因素是光生電子和空穴的復(fù)合。光生電子和空穴會在ZnO顆粒的表面或內(nèi)部快速復(fù)合,從而帶來一個非常低的量子效率,導(dǎo)致ZnO結(jié)構(gòu)體系的光催化效率降低。另一個限制ZnO實現(xiàn)高光催化效率的因素是窄的吸收光譜范圍。因為ZnO只可以吸收紫外光,而這僅僅占總的太陽能輻射的3-5%。因此,我們利用貴金屬負載及稀土離子摻雜等方法來使ZnO獲得理想光電性質(zhì),從而達到提高其光催化活性的目的。盡管對于ZnO在光催化領(lǐng)域的應(yīng)用做了大量研究,但是其改性后光生電荷的行為,包括光生電荷的產(chǎn)生、分離、傳輸及壽命的相關(guān)研究卻鮮少報道。為此,我們深入地研究了ZnO結(jié)構(gòu)體系中的光電特性及它與光催化活性之間的關(guān)系。本論文的主要工作是制備了貴金屬Ag、Au修飾及稀土Ce摻雜的ZnO基光催化材料,借助表面光電壓(SPV)及瞬態(tài)光電壓(TPV)技術(shù)深入研究了改性后的ZnO的光生電荷行為及其對光催化性能的影響。主要圍繞以下幾部分工作展開:1.首先,通過一個簡單的檸檬酸鈉輔助的化學(xué)方法合成了ZnO空心球。然后,通過光致還原的方法在其表面負載了不同量的Ag納米粒子。由紫外-可見漫反射吸收可以看出,雖然Ag的負載使ZnO的顏色發(fā)生了變化,但是在可見區(qū)沒有出現(xiàn)由表面等離子體共振誘導(dǎo)的吸收峰,說明Ag的修飾并沒有擴展其對光的吸收。隨后,我們利用表面光電壓對其光電性質(zhì)進行了分析,發(fā)現(xiàn),在紫外光的激發(fā)下,Ag納米粒子作為電子受體,可以捕獲光生電子,使光生電子-空穴對能夠得到有效的分離。光催化活性實驗結(jié)果表明Ag負載的ZnO在混合光下降解羅丹明B(Rh B)相較于純ZnO有很大的提高,且存在一個最佳的負載量,而這一結(jié)果也與光電壓結(jié)論一致。2.Ag、Au是修飾半導(dǎo)體最常用的貴金屬。因此,我們在第一部分工作的基礎(chǔ)上,用相同的方法合成了ZnO空心球,然后利用水熱方法在其表面修飾了不同量的Au納米粒子。不同于Ag/ZnO的是,Au納米粒子修飾的ZnO在可見光區(qū)出現(xiàn)了由Plasmon誘導(dǎo)的吸收峰,但是通過表面光電壓及可見光(λ420 nm)與混合光下的光催化活性對比,證明了Au的等離子體共振作用并沒有對可見光范圍的光催化起作用。由表面光電壓和瞬態(tài)光電壓譜圖可知,在紫外光照射下,Au納米粒子不僅可以促進光生電荷的分離與傳輸,也可以延長光生電荷的壽命,使其可以有效的參與到光催化反應(yīng)中。隨后的光催化性能實驗也說明了Au的修飾可以有效的提高ZnO的光催化活性。3.對以上工作中ZnO空心球的合成方法進行改進,通過一步水浴合成方法制備了稀土Ce摻雜的ZnO,摻雜后的ZnO具有表面疏松多孔,比表面積大等優(yōu)點。然后利用表面光電壓及瞬態(tài)光電壓技術(shù)研究了Ce摻雜對ZnO光電性質(zhì)的影響,發(fā)現(xiàn)Ce4+可以捕獲ZnO導(dǎo)帶的電子,促進光生電子-空穴的分離,并且Ce摻雜后的ZnO的光生電荷壽命明顯增長,這些都說明了Ce的摻雜有利于ZnO光電性質(zhì)的優(yōu)化。光催化降解實驗不僅證明了Ce摻雜的ZnO具有較高的光催化活性,也證明了回收后的樣品對于降解其它染料仍保持較高的活性而并未被光腐蝕。
【關(guān)鍵詞】：氧化鋅 貴金屬負載 稀土離子摻雜 光生電荷行為 光催化
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-13
• 第一章 前言13-35
• 1.1 引言13
• 1.2 光催化技術(shù)簡介13-20
• 1.2.1 光催化反應(yīng)機理14-16
• 1.2.2 光催化的應(yīng)用16-20
• 1.2.2.1 光催化在污染物降解方面的應(yīng)用16-17
• 1.2.2.2 光催化在能源方面的應(yīng)用17-18
• 1.2.2.3 光催化在微生物失活方面的應(yīng)用18-20
• 1.3 提高半導(dǎo)體金屬氧化物光催化效率的策略20-31
• 1.3.1 形貌調(diào)控20-23
• 1.3.2 貴金屬負載23-25
• 1.3.3 半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)構(gòu)的構(gòu)建25-27
• 1.3.4 離子摻雜27-31
• 1.3.4.1 金屬離子摻雜27-30
• 1.3.4.2 非金屬離子摻雜30-31
• 1.4 ZnO介紹31-32
• 1.5 在表面/界面的光生電荷性質(zhì)的檢測方法32-33
• 1.5.1 表面光電壓技術(shù)32-33
• 1.6 立題思想與主要研究內(nèi)容33-35
• 第二章 Ag負載ZnO空心球復(fù)合材料的光催化活性與光生電荷行為的研究35-43
• 2.1 引言35-36
• 2.2 實驗部分36-38
• 2.2.1 試劑與儀器36-37
• 2.2.2 Ag負載的ZnO空心球的制備過程37
• 2.2.2.1 合成ZnO空心球37
• 2.2.2.2 合成Ag負載的ZnO空心球37
• 2.2.3 表征手段37
• 2.2.4 光催化性能測試37-38
• 2.3 結(jié)果與討論38-42
• 2.3.1 Ag負載的ZnO空心球的結(jié)構(gòu)與物相分析38-39
• 2.3.2 Ag負載的ZnO空心球復(fù)合材料的紫外-可見漫反射吸收分析39-40
• 2.3.3 Ag負載的ZnO空心球復(fù)合材料光生電荷行為的研究40-41
• 2.3.4 Ag/ZnO空心球復(fù)合材料的光催化性能評價41-42
• 2.4 小結(jié)42-43
• 第三章 Au納米粒子負載的ZnO空心球復(fù)合材料的光生電荷行為及光催化活性的研究43-56
• 3.1 引言43-44
• 3.2 實驗部分44-46
• 3.2.1 實驗試劑與儀器44-45
• 3.2.2 Au/ZnO復(fù)合光催化材料的制備45
• 3.2.3 Au/ZnO的表征方法45
• 3.2.4 Au/ZnO光催化活性評價方法45-46
• 3.3 結(jié)果與討論46-55
• 3.3.1 Au/ZnO空心球復(fù)合材料結(jié)構(gòu)性質(zhì)與形貌的表征46-50
• 3.3.2 Au/ZnO空心球復(fù)合材料的紫外-可見漫反射吸收分析50-51
• 3.3.3 Au/ZnO空心球復(fù)合材料的光電性質(zhì)研究51-53
• 3.3.4 Au/ZnO空心球復(fù)合材料的光催化性能評價53-55
• 3.4 小結(jié)55-56
• 第四章 稀土Ce摻雜ZnO的光催化活性與光生電荷行為的研究56-70
• 4.1 引言56-57
• 4.2 實驗部分57-59
• 4.2.1 實驗試劑與儀器57-58
• 4.2.2 Ce摻雜ZnO光催化劑的制備58
• 4.2.3 Ce摻雜ZnO光催化劑的表征手段58
• 4.2.4 Ce摻雜ZnO的光催化性能實驗58-59
• 4.3 結(jié)果與討論59-69
• 4.3.1 Ce摻雜ZnO結(jié)構(gòu)性質(zhì)的表征分析59-64
• 4.3.2 Ce摻雜ZnO光催化劑的紫外-可見漫反射吸收譜圖分析64-65
• 4.3.3 Ce/ZnO光催化劑的光電性質(zhì)的分析65-67
• 4.3.4 Ce摻雜的ZnO光催化劑的光催化性能67-69
• 4.4 小結(jié)69-70
• 第五章 總結(jié)與展望70-72
• 參考文獻72-89
• 作者簡介89
• 碩士學(xué)位期間發(fā)表論文89-90
• 致謝90

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