發(fā)布時(shí)間：2017-09-18 07:46

  本文關(guān)鍵詞：ZnO基光催化材料的制備及光電性質(zhì)的研究

  更多相關(guān)文章： 氧化鋅 貴金屬負(fù)載 稀土離子摻雜 光生電荷行為 光催化

【摘要】：近年來(lái),世界面臨兩大難題:可再生能源的短缺和環(huán)境污染的惡化。半導(dǎo)體光催化作為解決這些問(wèn)題最有前景的技術(shù)之一,引起了人們的廣泛關(guān)注,因?yàn)樗且豁?xiàng)“綠色”技術(shù)。光催化分解水可以產(chǎn)生對(duì)可再生能源應(yīng)用最有益的兩種氣體:氧氣和氫氣。利用光催化劑所具有的氧化還原能力,可以在太陽(yáng)光照射的環(huán)境條件下滅活病毒和/或完全的消除各種污染物。基于此,半導(dǎo)體氧化物,如Ti O2和ZnO等,已被廣泛的用于光催化中。ZnO具有直接的寬帶隙(3.3 e V)和大的激子結(jié)合能(60 me V),它是非常重要的II-VI族半導(dǎo)體之一。在光催化過(guò)程中,影響ZnO光催化效率的主要因素是光生電子和空穴的復(fù)合。光生電子和空穴會(huì)在ZnO顆粒的表面或內(nèi)部快速?gòu)?fù)合,從而帶來(lái)一個(gè)非常低的量子效率,導(dǎo)致ZnO結(jié)構(gòu)體系的光催化效率降低。另一個(gè)限制ZnO實(shí)現(xiàn)高光催化效率的因素是窄的吸收光譜范圍。因?yàn)閆nO只可以吸收紫外光,而這僅僅占總的太陽(yáng)能輻射的3-5%。因此,我們利用貴金屬負(fù)載及稀土離子摻雜等方法來(lái)使ZnO獲得理想光電性質(zhì),從而達(dá)到提高其光催化活性的目的。盡管對(duì)于ZnO在光催化領(lǐng)域的應(yīng)用做了大量研究,但是其改性后光生電荷的行為,包括光生電荷的產(chǎn)生、分離、傳輸及壽命的相關(guān)研究卻鮮少報(bào)道。為此,我們深入地研究了ZnO結(jié)構(gòu)體系中的光電特性及它與光催化活性之間的關(guān)系。本論文的主要工作是制備了貴金屬Ag、Au修飾及稀土Ce摻雜的ZnO基光催化材料,借助表面光電壓(SPV)及瞬態(tài)光電壓(TPV)技術(shù)深入研究了改性后的ZnO的光生電荷行為及其對(duì)光催化性能的影響。主要圍繞以下幾部分工作展開(kāi):1.首先,通過(guò)一個(gè)簡(jiǎn)單的檸檬酸鈉輔助的化學(xué)方法合成了ZnO空心球。然后,通過(guò)光致還原的方法在其表面負(fù)載了不同量的Ag納米粒子。由紫外-可見(jiàn)漫反射吸收可以看出,雖然Ag的負(fù)載使ZnO的顏色發(fā)生了變化,但是在可見(jiàn)區(qū)沒(méi)有出現(xiàn)由表面等離子體共振誘導(dǎo)的吸收峰,說(shuō)明Ag的修飾并沒(méi)有擴(kuò)展其對(duì)光的吸收。隨后,我們利用表面光電壓對(duì)其光電性質(zhì)進(jìn)行了分析,發(fā)現(xiàn),在紫外光的激發(fā)下,Ag納米粒子作為電子受體,可以捕獲光生電子,使光生電子-空穴對(duì)能夠得到有效的分離。光催化活性實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明Ag負(fù)載的ZnO在混合光下降解羅丹明B(Rh B)相較于純ZnO有很大的提高,且存在一個(gè)最佳的負(fù)載量,而這一結(jié)果也與光電壓結(jié)論一致。2.Ag、Au是修飾半導(dǎo)體最常用的貴金屬。因此,我們?cè)诘谝徊糠止ぷ鞯幕A(chǔ)上,用相同的方法合成了ZnO空心球,然后利用水熱方法在其表面修飾了不同量的Au納米粒子。不同于Ag/ZnO的是,Au納米粒子修飾的ZnO在可見(jiàn)光區(qū)出現(xiàn)了由Plasmon誘導(dǎo)的吸收峰,但是通過(guò)表面光電壓及可見(jiàn)光(λ420 nm)與混合光下的光催化活性對(duì)比,證明了Au的等離子體共振作用并沒(méi)有對(duì)可見(jiàn)光范圍的光催化起作用。由表面光電壓和瞬態(tài)光電壓譜圖可知,在紫外光照射下,Au納米粒子不僅可以促進(jìn)光生電荷的分離與傳輸,也可以延長(zhǎng)光生電荷的壽命,使其可以有效的參與到光催化反應(yīng)中。隨后的光催化性能實(shí)驗(yàn)也說(shuō)明了Au的修飾可以有效的提高ZnO的光催化活性。3.對(duì)以上工作中ZnO空心球的合成方法進(jìn)行改進(jìn),通過(guò)一步水浴合成方法制備了稀土Ce摻雜的ZnO,摻雜后的ZnO具有表面疏松多孔,比表面積大等優(yōu)點(diǎn)。然后利用表面光電壓及瞬態(tài)光電壓技術(shù)研究了Ce摻雜對(duì)ZnO光電性質(zhì)的影響,發(fā)現(xiàn)Ce4+可以捕獲ZnO導(dǎo)帶的電子,促進(jìn)光生電子-空穴的分離,并且Ce摻雜后的ZnO的光生電荷壽命明顯增長(zhǎng),這些都說(shuō)明了Ce的摻雜有利于ZnO光電性質(zhì)的優(yōu)化。光催化降解實(shí)驗(yàn)不僅證明了Ce摻雜的ZnO具有較高的光催化活性,也證明了回收后的樣品對(duì)于降解其它染料仍保持較高的活性而并未被光腐蝕。
【關(guān)鍵詞】：氧化鋅 貴金屬負(fù)載 稀土離子摻雜 光生電荷行為 光催化
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-13
• 第一章 前言13-35
• 1.1 引言13
• 1.2 光催化技術(shù)簡(jiǎn)介13-20
• 1.2.1 光催化反應(yīng)機(jī)理14-16
• 1.2.2 光催化的應(yīng)用16-20
• 1.2.2.1 光催化在污染物降解方面的應(yīng)用16-17
• 1.2.2.2 光催化在能源方面的應(yīng)用17-18
• 1.2.2.3 光催化在微生物失活方面的應(yīng)用18-20
• 1.3 提高半導(dǎo)體金屬氧化物光催化效率的策略20-31
• 1.3.1 形貌調(diào)控20-23
• 1.3.2 貴金屬負(fù)載23-25
• 1.3.3 半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)構(gòu)的構(gòu)建25-27
• 1.3.4 離子摻雜27-31
• 1.3.4.1 金屬離子摻雜27-30
• 1.3.4.2 非金屬離子摻雜30-31
• 1.4 ZnO介紹31-32
• 1.5 在表面/界面的光生電荷性質(zhì)的檢測(cè)方法32-33
• 1.5.1 表面光電壓技術(shù)32-33
• 1.6 立題思想與主要研究?jī)?nèi)容33-35
• 第二章 Ag負(fù)載ZnO空心球復(fù)合材料的光催化活性與光生電荷行為的研究35-43
• 2.1 引言35-36
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分36-38
• 2.2.1 試劑與儀器36-37
• 2.2.2 Ag負(fù)載的ZnO空心球的制備過(guò)程37
• 2.2.2.1 合成ZnO空心球37
• 2.2.2.2 合成Ag負(fù)載的ZnO空心球37
• 2.2.3 表征手段37
• 2.2.4 光催化性能測(cè)試37-38
• 2.3 結(jié)果與討論38-42
• 2.3.1 Ag負(fù)載的ZnO空心球的結(jié)構(gòu)與物相分析38-39
• 2.3.2 Ag負(fù)載的ZnO空心球復(fù)合材料的紫外-可見(jiàn)漫反射吸收分析39-40
• 2.3.3 Ag負(fù)載的ZnO空心球復(fù)合材料光生電荷行為的研究40-41
• 2.3.4 Ag/ZnO空心球復(fù)合材料的光催化性能評(píng)價(jià)41-42
• 2.4 小結(jié)42-43
• 第三章 Au納米粒子負(fù)載的ZnO空心球復(fù)合材料的光生電荷行為及光催化活性的研究43-56
• 3.1 引言43-44
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分44-46
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器44-45
• 3.2.2 Au/ZnO復(fù)合光催化材料的制備45
• 3.2.3 Au/ZnO的表征方法45
• 3.2.4 Au/ZnO光催化活性評(píng)價(jià)方法45-46
• 3.3 結(jié)果與討論46-55
• 3.3.1 Au/ZnO空心球復(fù)合材料結(jié)構(gòu)性質(zhì)與形貌的表征46-50
• 3.3.2 Au/ZnO空心球復(fù)合材料的紫外-可見(jiàn)漫反射吸收分析50-51
• 3.3.3 Au/ZnO空心球復(fù)合材料的光電性質(zhì)研究51-53
• 3.3.4 Au/ZnO空心球復(fù)合材料的光催化性能評(píng)價(jià)53-55
• 3.4 小結(jié)55-56
• 第四章 稀土Ce摻雜ZnO的光催化活性與光生電荷行為的研究56-70
• 4.1 引言56-57
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分57-59
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器57-58
• 4.2.2 Ce摻雜ZnO光催化劑的制備58
• 4.2.3 Ce摻雜ZnO光催化劑的表征手段58
• 4.2.4 Ce摻雜ZnO的光催化性能實(shí)驗(yàn)58-59
• 4.3 結(jié)果與討論59-69
• 4.3.1 Ce摻雜ZnO結(jié)構(gòu)性質(zhì)的表征分析59-64
• 4.3.2 Ce摻雜ZnO光催化劑的紫外-可見(jiàn)漫反射吸收譜圖分析64-65
• 4.3.3 Ce/ZnO光催化劑的光電性質(zhì)的分析65-67
• 4.3.4 Ce摻雜的ZnO光催化劑的光催化性能67-69
• 4.4 小結(jié)69-70
• 第五章 總結(jié)與展望70-72
• 參考文獻(xiàn)72-89
• 作者簡(jiǎn)介89
• 碩士學(xué)位期間發(fā)表論文89-90
• 致謝90

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