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磷酸銀系復(fù)合光催化材料的制備及其性能研究

發(fā)布時(shí)間:2017-09-18 04:17

  本文關(guān)鍵詞:磷酸銀系復(fù)合光催化材料的制備及其性能研究


  更多相關(guān)文章: Ag_3PO_4 等離子體效應(yīng) 異質(zhì)結(jié) p-n結(jié) 復(fù)合光催化材料


【摘要】:2010年,葉金花課題組發(fā)現(xiàn)了新型半導(dǎo)體Ag_3PO_4光催化材料,它可以吸收小于530 nm的太陽(yáng)光,具有較強(qiáng)的氧化能力,在光解水和降解污染物方面引起了廣泛的關(guān)注。然而,磷酸銀材料在光照下容易分解,這極大地降低了其在光催化過(guò)程中的穩(wěn)定性。最近,研究者發(fā)現(xiàn)以Ag_3PO_4為基體的光催化劑能有效地降解有機(jī)污染物并保持良好的穩(wěn)定性,成功地解決了Ag_3PO_4上述缺點(diǎn)并能夠大幅度提高其光催化活性。因此,本論文圍繞新型可見(jiàn)光響應(yīng)型光催化材料Ag_3PO_4,成功制備出Ag_3PO_4/Ag、Ag/Ag_3PO_4/BiPO_4、Ag_3PO_4/CeO2、α-FeOOH/Ag_3PO_4四種復(fù)合型可見(jiàn)光響應(yīng)光催化材料,有效地提高單一材料的光催化活性和穩(wěn)定性,并探討其微觀結(jié)構(gòu)、能帶結(jié)構(gòu)與光催化活性間的關(guān)系,明確其光催化反應(yīng)機(jī)理。本論文的主要研究?jī)?nèi)容如下:1.采用一步低溫油浴法制備出Ag_3PO_4/Ag光催化材料。UV-vis分析表明,在可見(jiàn)光區(qū)域,Ag_3PO_4/Ag復(fù)合光催化材料比單一的Ag_3PO_4有更佳的光吸收性能。在可見(jiàn)光下降解羅丹明B的實(shí)驗(yàn)表明該材料的活性明顯高于單體的Ag_3PO_4,在90min內(nèi)幾乎完全降解完羅丹明B溶液。此外,研究了不同染料性質(zhì)(RhB,MB,MO)對(duì)光催化性能的影響。結(jié)果顯示:陽(yáng)離子染料(RhB,MB)比陰離子染料(MO)具有更好的光催化降解效果,這主要是由于所制備的Ag_3PO_4/Ag復(fù)合光催化材料表面的帶電特性導(dǎo)致的。Ag_3PO_4/Ag復(fù)合光催化材料之所以具有優(yōu)異的光催化活性,主要?dú)w因于Ag顆粒的表面等離子效應(yīng)和PO_43-離子所具有的大量負(fù)電荷。2.通過(guò)一步低溫油浴法成功合成出具有雙異質(zhì)結(jié)構(gòu)的Ag/Ag_3PO_4/BiPO_4復(fù)合光催化劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示:所獲得的材料為Ag/Ag_3PO_4/BiPO_4復(fù)合光催化材料;HRTEM結(jié)果顯示,Ag/Ag_3PO_4和Ag_3PO_4/BiPO_4間均形成了異質(zhì)結(jié)構(gòu);在可見(jiàn)光的照射下,Ag/Ag_3PO_4/BiPO_4復(fù)合光催化材料表現(xiàn)出了比單一Ag_3PO_4和BiPO_4更優(yōu)越的光催化活性及穩(wěn)定性。其主要原因在于Ag_3PO_4和BiPO_4納米顆粒以及Ag和Ag_3PO_4之間形成有效的異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)和貴金屬Ag和Ag_3PO_4顆粒間形成Schottky勢(shì)壘,能夠有效地提高Ag_3PO_4材料的光生電子和空穴的分離效率。3.通過(guò)原位沉淀法合成出具有p-n結(jié)的Ag_3PO_4/CeO2復(fù)合光催化劑。利用XRD,SEM,HRTEM和UV-Vis等表征手段對(duì)Ag_3PO_4/CeO2復(fù)合光催化材料進(jìn)行分析。SEM和TEM結(jié)果顯示CeO2顆粒成功地負(fù)載在Ag_3PO_4微球的表面。UV-vis分析表明,Ag_3PO_4/CeO2復(fù)合光催化材料比單一的Ag_3PO_4和CeO2有更好的光吸收性能。在紫外光和可見(jiàn)光作用下,Ag_3PO_4/CeO2光催化材料對(duì)羅丹明B的降解實(shí)驗(yàn)表明該光催化劑的活性明顯高于單體的Ag_3PO_4和CeO2。其優(yōu)異的光催化活性主要是高度分散的CeO2納米顆粒、寬的光譜吸收范圍和二者形成p-n異質(zhì)結(jié)所共同作用的結(jié)果。4.通過(guò)原位沉淀法制備出α-FeOOH/Ag_3PO_4復(fù)合光催化材料。利用XRD,SEM,HRTEM和UV-Vis等表征手段對(duì)α-FeOOH/Ag_3PO_4復(fù)合光催化材料進(jìn)行表征。SEM和HRTEM結(jié)果顯示α-FeOOH納米棒與Ag_3PO_4兩者表面充分接觸。在可見(jiàn)光作用下,α-FeOOH/Ag_3PO_4光催化材料對(duì)羅丹明B的實(shí)驗(yàn)表明該光催化劑的活性明顯高于單體的Ag_3PO_4和α-FeOOH納米棒。通過(guò)光催化反應(yīng)機(jī)理的研究,其優(yōu)異的光催化活性主要取決于兩者能帶匹配導(dǎo)致的光生電子和空穴的有效分離。此外,光催化循環(huán)穩(wěn)定性結(jié)果顯示:α-FeOOH/Ag_3PO_4復(fù)合光催化材料比單一的Ag_3PO_4材料具有更好的光化學(xué)穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】:Ag_3PO_4 等離子體效應(yīng) 異質(zhì)結(jié) p-n結(jié) 復(fù)合光催化材料
【學(xué)位授予單位】:安徽工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:O643.36;O644.1
【目錄】:
  • 摘要4-6
  • Abstract6-11
  • 第一章 緒論11-29
  • 1.1 引言11-12
  • 1.2 半導(dǎo)體光催化12-15
  • 1.2.1 光催化反應(yīng)機(jī)理12-13
  • 1.2.2 半導(dǎo)體光催化劑的應(yīng)用13-15
  • 1.3 半導(dǎo)體光催化改性15-19
  • 1.3.1 貴金屬沉積15-16
  • 1.3.2 金屬離子的摻雜16-17
  • 1.3.3 非金屬離子摻雜17-18
  • 1.3.4 復(fù)合半導(dǎo)體18-19
  • 1.4 新型磷酸銀光催化劑的發(fā)現(xiàn)19-23
  • 1.4.1 Ag_3PO_4晶體結(jié)構(gòu)20-21
  • 1.4.2 Ag_3PO_4能帶結(jié)構(gòu)21-23
  • 1.5 Ag_3PO_4的研究現(xiàn)狀23-28
  • 1.5.1 單一磷酸銀光催化材料23-26
  • 1.5.2 Ag_3PO_4的復(fù)合改性26-28
  • 1.6 課題研究目的及主要內(nèi)容28-29
  • 第二章 Ag_3PO_4/Ag等離子體復(fù)合光催化劑的制備及其性能研究29-40
  • 2.1 引言29
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)部分29-32
  • 2.2.1 試劑和主要儀器29-30
  • 2.2.2 實(shí)驗(yàn)樣品的制備30-31
  • 2.2.3 樣品的分析與表征31
  • 2.2.4 光催化活性測(cè)試31-32
  • 2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析32-39
  • 2.3.1 X射線衍射(XRD)分析32-33
  • 2.3.2 掃描電鏡(SEM)和透射電鏡(TEM)分析33-34
  • 2.3.3 UV-Vis吸收光譜分析34-35
  • 2.3.4 光催化活性分析35-37
  • 2.3.5 穩(wěn)定性分析37-38
  • 2.3.6 光催化機(jī)理分析38-39
  • 2.4 本章小結(jié)39-40
  • 第三章 Ag/Ag_3PO_4/BiPO_4復(fù)合光催化劑的制備及其性能研究40-49
  • 3.1 引言40
  • 3.2 實(shí)驗(yàn)部分40-42
  • 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑40-41
  • 3.2.2 實(shí)驗(yàn)樣品的制備41
  • 3.2.3 樣品的分析與表征41
  • 3.2.4 光催化活性分析41-42
  • 3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析42-48
  • 3.3.1 X射線衍射(XRD)分析42-43
  • 3.3.2 掃描電鏡(SEM)和透射電鏡(TEM)分析43-44
  • 3.3.3 UV-Vis吸收光譜分析44-45
  • 3.3.4 光催化活性分析45-47
  • 3.3.5 光催化機(jī)理分析47-48
  • 3.4 本章小結(jié)48-49
  • 第四章 Ag_3PO_4/CeO2 p-n異質(zhì)結(jié)復(fù)合光催化劑的制備及性能研究49-60
  • 4.1 引言49
  • 4.2 實(shí)驗(yàn)部分49-51
  • 4.2.1 試劑49-50
  • 4.2.2 實(shí)驗(yàn)樣品的制備50
  • 4.2.3 樣品的分析與表征50-51
  • 4.2.4 光催化活性的測(cè)試51
  • 4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析51-59
  • 4.3.1 樣品的XRD分析51-52
  • 4.3.2 樣品的SEM和TEM分析52-53
  • 4.3.3 UV-vis分析53-54
  • 4.3.4 光催化活性分析54-57
  • 4.3.5 樣品的穩(wěn)定性分析57-58
  • 4.3.6 樣品的光催化機(jī)理分析58-59
  • 4.4 本章小結(jié)59-60
  • 第五章 α-FeOOH/Ag_3PO_4復(fù)合光催化劑的制備及其性能研究60-71
  • 5.1 引言60
  • 5.2 實(shí)驗(yàn)部分60-62
  • 5.2.1 主要試劑60-61
  • 5.2.2 實(shí)驗(yàn)樣品制備61
  • 5.2.3 樣品的分析與表征61-62
  • 5.2.4 光催化活性測(cè)試62
  • 5.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析62-70
  • 5.3.1 X射線衍射(XRD)分析62-63
  • 5.3.2 掃描電鏡(SEM)和透射電鏡(TEM)分析63-64
  • 5.3.3 UV-vis分析64-65
  • 5.3.4 光催化活性測(cè)試65-68
  • 5.3.5 穩(wěn)定性分析68-69
  • 5.3.6 光催化機(jī)理分析69-70
  • 5.4 本章小結(jié)70-71
  • 第六章 結(jié)論71-72
  • 參考文獻(xiàn)72-78
  • 研究成果及獎(jiǎng)勵(lì)78-79
  • 致謝79

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