發(fā)布時(shí)間：2017-09-16 07:31

  本文關(guān)鍵詞：電活性磷光銥配合物的設(shè)計(jì)、合成及應(yīng)用研究

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【摘要】：磷光過渡金屬配合物在光物理方面具有諸多優(yōu)良特性,如高的發(fā)光量子效率、長的發(fā)射壽命、容易調(diào)節(jié)的發(fā)射波長、大的Stokes位移、豐富的激發(fā)態(tài)性質(zhì)等,在有機(jī)發(fā)光二極管(OLEDs)、有機(jī)電存儲(chǔ)器件、發(fā)光電化學(xué)池(LECs)、化學(xué)與生物傳感、生物標(biāo)記與成像等領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用。磷光過渡金屬配合物的光物理性質(zhì)不僅與金屬中心和環(huán)金屬化配體的結(jié)構(gòu)有關(guān),對(duì)外界環(huán)境的各種刺激也非常敏感,因此可以用磷光過渡金屬銥配合物構(gòu)筑一類性能優(yōu)異的刺激響應(yīng)型磷光材料。電刺激響應(yīng)型磷光材料可以與技術(shù)成熟的傳統(tǒng)半導(dǎo)體器件相結(jié)合,因而在顯示器件、信息存儲(chǔ)、傳感等領(lǐng)域具有廣闊的發(fā)展前景,引起了眾多科研工作者的濃厚興趣。本論文的主要研究內(nèi)容為電刺激響應(yīng)型磷光過渡金屬銥配合物及其在光電子器件領(lǐng)域的應(yīng)用,包括以下兩個(gè)部分:1、二茂鐵修飾的銥配合物的設(shè)計(jì)、合成及其在有機(jī)電存儲(chǔ)器件中的應(yīng)用二茂鐵具有穩(wěn)定可逆的氧化還原中心(Fe2+),我們將二茂鐵基團(tuán)引入磷光銥配合物中試圖構(gòu)建電刺激響應(yīng)型的磷光銥配合物,為此我們?cè)O(shè)計(jì)合成并表征了三個(gè)主配體上含有二茂鐵基團(tuán)的銥配合物,三個(gè)配合物均表現(xiàn)出磷光淬滅現(xiàn)象,其中兩個(gè)離子型銥配合物在滴加次氯酸鈉溶液后恢復(fù)磷光發(fā)射;同時(shí)我們用主配體上含有二茂鐵基團(tuán)的中性銥配合物通過蒸鍍的方式制備了“三明治”構(gòu)型的有機(jī)電存儲(chǔ)器件,該器件表現(xiàn)出優(yōu)良的電雙穩(wěn)態(tài)性質(zhì),并且具有較低的啟動(dòng)電壓(-0.5 V),開關(guān)電流比約為103,具有FLASH型的存儲(chǔ)性能。2、中性均配型銥配合物的設(shè)計(jì)、合成及其電致磷光變色我們課題組在之前的研究工作中發(fā)現(xiàn),在陽離子型的磷光銥配合物中引入了氫鍵受體(-NH)之后不僅可以通過改變它的抗衡離子來調(diào)節(jié)其發(fā)射波長,同時(shí)在溶液中還表現(xiàn)出了電致磷光變色現(xiàn)象。為了進(jìn)一步研究并闡述此類配合物的電致磷光變色機(jī)理,我們將氫鍵受體(-NH)引入到了中性銥配合物中。我們?cè)O(shè)計(jì)合成并表征了四個(gè)含有氫鍵受體(-NH)的中性磷光銥配合物,發(fā)現(xiàn)配合物在溶液中并沒有表現(xiàn)出電致磷光變色現(xiàn)象,但是在加入四丁基銨鹽之后表現(xiàn)出了電致磷光變色現(xiàn)象,說明電場(chǎng)對(duì)氫鍵受體(-NH)沒有直接影響,配合物的電致磷光變色現(xiàn)象與溶液中離子的遷移密切相關(guān),從而我們將此類電致磷光變色配合物的材料體系從離子型配合物拓展到了中性配合物,并且我們通過改變配合物環(huán)金屬化配體的結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了電致磷光變色發(fā)光顏色的調(diào)節(jié)。
【關(guān)鍵詞】：刺激響應(yīng)材料 銥配合物 二茂鐵 有機(jī)電存儲(chǔ) 電致變色
【學(xué)位授予單位】：南京郵電大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O641.4
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第一章 緒論9-24
• 1.1 研究背景9
• 1.2 磷光銥配合物研究進(jìn)展9-16
• 1.2.1 銥配合物的分類及合成方法10-11
• 1.2.2 離子型銥配合物11-13
• 1.2.3 中性銥配合物13-16
• 1.3 刺激響應(yīng)型磷光過渡金屬配合物研究進(jìn)展16-22
• 1.3.1 溫度響應(yīng)型磷光變色材料17-19
• 1.3.2 力致磷光變色材料19-21
• 1.3.3 電致磷光變色材料21-22
• 1.4 本論文研究思路22-24
• 第二章 二茂鐵修飾的磷光銥配合物的設(shè)計(jì)合成及性能研究24-39
• 2.1 引言24-25
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分25-32
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和試劑25-26
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器和測(cè)試方法26
• 2.2.3 二茂鐵修飾的離子型銥配合物的合成與表征26-31
• 2.2.4 二茂鐵修飾的中性銥配合物的合成與表征31-32
• 2.3 結(jié)果與討論32-38
• 2.3.1 二茂鐵修飾的離子型銥配合物的光物理性質(zhì)研究32-33
• 2.3.2 二茂鐵修飾的離子型銥配合物的電化學(xué)性質(zhì)研究33-34
• 2.3.3 二茂鐵修飾的離子型銥配合物的次氯酸滴定實(shí)驗(yàn)34-35
• 2.3.4 基于二茂鐵修飾的中性銥配合物的有機(jī)電存儲(chǔ)器件的制備與測(cè)試35-38
• 2.4 本章小結(jié)38-39
• 第三章 中性銥配合物的設(shè)計(jì)合成及電致變色性質(zhì)研究39-57
• 3.1 引言39-40
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分40-45
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和試劑40
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器和測(cè)試方法40-41
• 3.2.3 混配型中性銥配合物的合成與表征41-42
• 3.2.4 均配型中性銥配合物的合成與表征42-45
• 3.2.5 理論計(jì)算45
• 3.3 結(jié)果與討論45-56
• 3.3.1 均配型中性配合物合成方法研究45-46
• 3.3.2 中性均配型銥配合物的光物理性質(zhì)46-47
• 3.3.3 中性銥配合物在四丁基六氟磷酸銨溶液中的電致變色效應(yīng)47-49
• 3.3.4 中性銥配合物在不同離子鹽溶液中的電致變色效應(yīng)49-50
• 3.3.5 中性銥配合物在鹽橋條件下的電致磷光變色50-52
• 3.3.6 中性銥配合物的氟離子滴定52-53
• 3.3.7 理論計(jì)算53-54
• 3.3.8 電致磷光變色機(jī)理探究54-56
• 3.4 本章小結(jié)56-57
• 第四章 總結(jié)與展望57-58
• 4.1 論文主要結(jié)論57
• 4.2 工作展望57-58
• 參考文獻(xiàn)58-65
• 附錄1 部分化合物核磁和MALDI-TOF譜圖65-73
• 附錄2 攻讀碩士學(xué)位期間撰寫的論文73-74
• 附錄3 攻讀碩士學(xué)位期間申請(qǐng)的專利74-75
• 附錄4 攻讀碩士學(xué)位期間參加的科研項(xiàng)目75-76
• 致謝76

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