本文關(guān)鍵詞：CdTe量子點(diǎn)化學(xué)發(fā)光共振能量轉(zhuǎn)移體系的構(gòu)建及其分析應(yīng)用

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【摘要】：化學(xué)發(fā)光共振能量轉(zhuǎn)移(CRET)是指化學(xué)發(fā)光反應(yīng)的發(fā)光體與能量受體之間發(fā)生的非輻射能量轉(zhuǎn)移的過程。量子點(diǎn)(QDs)由于其具有寬激發(fā)、窄發(fā)射、熒光量子產(chǎn)率高、尺寸可調(diào)、抗化學(xué)和光降解的性質(zhì),常被作為能量轉(zhuǎn)移的受體廣泛應(yīng)用于CRET體系中。本文在水相中合成了熒光量子產(chǎn)率高、性質(zhì)穩(wěn)定的Cd Te QDs,將Cd Te QDs作為CRET的受體建立了非酶催化的CRET體系,并將該體系用于超靈敏檢測(cè)對(duì)苯酚,同時(shí)還對(duì)檢測(cè)機(jī)理進(jìn)行了研究。將QDs與氧化酶(葡萄糖氧化酶、膽固醇氧化酶、芐胺氧化酶)和辣根過氧化物酶偶聯(lián)建立起用于檢測(cè)氧化酶對(duì)應(yīng)的底物(葡萄糖、膽固醇、芐胺)的CRET傳感體系,并將該集成化雙酶-QDs探針用于多色成像。全文共分為三章。第一章為全文的緒論,該部分簡(jiǎn)單介紹了QDs的性質(zhì)和制備方法、QDs在分析中的應(yīng)用、國(guó)內(nèi)外在CRET領(lǐng)域所做的研究。最后本論文將QDs和CRET的優(yōu)勢(shì)結(jié)合起來,確立了論文的立題依據(jù)和研究方案。第二章建立了基于非酶催化的Co(II)-魯米諾-H2O2-QDs CRET體系,并將該體系用于對(duì)苯酚的超靈敏檢測(cè)的新方法。通過油浴回流加熱方式在水相中合成了Cd Te QDs,用紫外和透射電鏡對(duì)QDs進(jìn)行了表征,得到了熒光性能較好的QDs,QDs的熒光量子產(chǎn)率高達(dá)30.24%。對(duì)影響該CRET體系的因素進(jìn)行了系統(tǒng)的研究,發(fā)現(xiàn)金屬離子鈷在p H為11.8的魯米諾溶液中催化H2O2與魯米諾發(fā)生化學(xué)發(fā)光反應(yīng)并通過CRET機(jī)制將能量轉(zhuǎn)移給Cd Te QDs。帶正電的鈷離子吸附在帶負(fù)電的QDs表面,化學(xué)發(fā)光反應(yīng)在QDs表面進(jìn)行,拉近了供體魯米諾和受體QDs的距離,使得CRET體系信號(hào)放大。由于H2O2可將對(duì)苯酚氧化成淬滅QDs熒光的對(duì)苯醌,基于此將該體系用于檢測(cè)水中的對(duì)苯酚。在最優(yōu)的條件下檢測(cè)對(duì)苯酚的線性范圍是0-50 nmol/L,檢出限為0.17 nmol/L,比已報(bào)道的方法低100-250000倍。將該體系對(duì)實(shí)際樣品(自來水、硯湖水、東風(fēng)渠河水)進(jìn)行檢測(cè),三種加標(biāo)水樣的回收率在95%-106%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.5 2.4%。第三章建立了集成化雙酶-QDs探針,并將其用于基于魯米諾的CRET的傳感和成像。通過水熱合成的方式在水相中合成了Cd Te QDs,將QDs與辣根過氧化物酶和氧化酶(葡萄糖氧化酶、膽固醇氧化酶、芐胺氧化酶)通過酰胺反應(yīng)偶聯(lián)在一起,構(gòu)建起集成化雙酶-QDs探針,將雙酶-QDs探針進(jìn)行紫外、凝膠電泳、透射電鏡表征,得到了交聯(lián)較好的雙酶-QDs探針。將該探針與魯米諾結(jié)合構(gòu)建起雙酶-QDs-魯米諾CRET體系,加入氧化酶對(duì)應(yīng)的底物后在線生成和消耗H2O2,可以減少甚至避免外加的H2O2對(duì)QDs的熒光淬滅,相應(yīng)的CRET體系的轉(zhuǎn)移效率達(dá)到了42%,高于常規(guī)的CRET體系。將集成化雙酶-QDs體系用于長(zhǎng)時(shí)間的成像,成像時(shí)間可以持續(xù)60 min,這是因?yàn)殡p酶對(duì)化學(xué)發(fā)光反應(yīng)持續(xù)的催化,同時(shí)化學(xué)發(fā)光反應(yīng)在QDs周圍納米尺度內(nèi)進(jìn)行,可以減少化學(xué)發(fā)光的背景干擾。將集成化雙酶-QDs探針用于葡萄糖、膽固醇、芐胺的傳感,可以得到類似的CRET現(xiàn)象。將葡萄糖、膽固醇、芐胺用于多色成像有望用于含有葡萄糖、膽固醇、芐胺的生物樣品和非生物液體的快速檢測(cè)。將集成化雙酶-QDs探針用于CRET體系中的成像和傳感有很多優(yōu)點(diǎn),如減少H2O2對(duì)QDs的熒光淬滅、較高的CRET效率、長(zhǎng)時(shí)間成像、多色成像等。
【關(guān)鍵詞】：碲化鎘量子點(diǎn) 鈷 集成化雙酶-量子點(diǎn) 化學(xué)發(fā)光共振能量轉(zhuǎn)移(CRET)
【學(xué)位授予單位】：成都理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O657.3
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第1章 緒論10-22
• 1.1 量子點(diǎn)10
• 1.2 量子點(diǎn)的制備10-11
• 1.3 量子點(diǎn)納米探針在分析中的應(yīng)用11-14
• 1.3.1 量子點(diǎn)在無機(jī)離子檢測(cè)中的應(yīng)用11
• 1.3.2 量子點(diǎn)在生物大分子檢測(cè)中的應(yīng)用11-12
• 1.3.3 量子點(diǎn)在生物成像中的應(yīng)用12-13
• 1.3.4 量子點(diǎn)在能量轉(zhuǎn)移領(lǐng)域的應(yīng)用13-14
• 1.4 國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀14-19
• 1.4.1 基于量子點(diǎn)的化學(xué)發(fā)光共振能量轉(zhuǎn)移14-16
• 1.4.2 基于納米金的化學(xué)發(fā)光共振能量轉(zhuǎn)移16-17
• 1.4.3 基于氧化石墨烯/石墨烯的化學(xué)發(fā)光共振能量轉(zhuǎn)移17-19
• 1.4.4 將納米粒子用作分離和放大平臺(tái)的化學(xué)發(fā)光共振能量轉(zhuǎn)移體系19
• 1.5 本論文研究意義及方案19-22
• 1.5.1 研究意義19-20
• 1.5.2 研究方案20-22
• 第2章 基于非酶催化的CdTe量子點(diǎn)化學(xué)發(fā)光體系用于對(duì)苯酚的超靈敏檢測(cè)22-40
• 2.1 引言22-23
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分23-26
• 2.2.1 儀器與試劑23-24
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)方法及步驟24-26
• 2.3 結(jié)果與討論26-39
• 2.3.1 量子點(diǎn)的合成以及表征26-29
• 2.3.2 非酶催化的化學(xué)發(fā)光共振能量轉(zhuǎn)移體系的構(gòu)建29-31
• 2.3.3 非酶催化的化學(xué)發(fā)光共振能量轉(zhuǎn)移的條件優(yōu)化31-35
• 2.3.4 化學(xué)發(fā)光共振能量轉(zhuǎn)移體系的應(yīng)用35-39
• 2.4 結(jié)論39-40
• 第3章 基于雙酶催化的化學(xué)發(fā)光共振能量轉(zhuǎn)移體系的構(gòu)建及其初步應(yīng)用40-55
• 3.1 引言40-41
• 3.2 儀器與試劑41-42
• 3.2.1 儀器41
• 3.2.2 試劑41
• 3.2.3 溶液的配制41-42
• 3.3 實(shí)驗(yàn)步驟42-43
• 3.3.1 CdTe量子點(diǎn)的合成42-43
• 3.3.2 CdTe量子點(diǎn)-HRP-GOx/COx/BOx交聯(lián)物的偶聯(lián)43
• 3.3.3 CdTe量子點(diǎn)-HRP-GOx/COx/BOx體系的化學(xué)發(fā)光共振能量轉(zhuǎn)移傳感和成像43
• 3.4 結(jié)果與討論43-52
• 3.4.1 集成化雙酶-量子點(diǎn)的化學(xué)發(fā)光共振能量轉(zhuǎn)移體系的設(shè)計(jì)和構(gòu)建43-46
• 3.4.2 雙酶-量子點(diǎn)合成條件考察46-47
• 3.4.3 雙酶-量子點(diǎn)表征47-48
• 3.4.4 雙酶-量子點(diǎn)低熒光猝滅效果48-50
• 3.4.5 雙酶-量子點(diǎn)化學(xué)發(fā)光共振能量轉(zhuǎn)移體系的長(zhǎng)時(shí)間發(fā)光和成像50-51
• 3.4.6 雙酶-量子點(diǎn)體系化學(xué)發(fā)光共振能量轉(zhuǎn)移效率51
• 3.4.7 雙酶-量子點(diǎn)在成像分析中的初步應(yīng)用51-52
• 3.5 結(jié)論52-55
• 結(jié)論55-57
• 致謝57-59
• 參考文獻(xiàn)59-67
• 攻讀學(xué)位期間取得學(xué)術(shù)成果67

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本文編號(hào)：840719