發(fā)布時間：2017-09-12 17:42

  本文關鍵詞：層層自組裝法制備Pt基納米催化劑及其電催化性能

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【摘要】：直接甲醇燃料電池(DMFCs)具有設備簡易、環(huán)境友好、反應溫和以及能量轉換率高等優(yōu)點,已經(jīng)部分規(guī)模地應用于電動車、汽車以及其他行業(yè),有著巨大的應用前景。研究表明,作為陽極催化劑,貴金屬Pt能夠有效地電催化氧化甲醇。然而,Pt催化劑的催化活性仍需要繼續(xù)提高,穩(wěn)定性相對較差以及價格昂貴等缺點,極大地阻礙了DMFCs的大規(guī)模商業(yè)化進程。因此,如何降低貴金屬的用量和提高催化劑的催化效率是目前亟待解決的主要問題,這對推動DMFCs的發(fā)展具有十分重要的理論和實際意義。本文創(chuàng)新性地從以下三種方法來提高Pt催化劑對直接甲醇燃料電池的電催化性能：1.自組裝法制備中空Pt納米管及其對甲醇的電催化氧化據(jù)文獻報道,具有特殊形貌的納米粒子聚集體,可以有效地提高Pt原子的利用率且在一定程度上緩解納米粒子的團聚。本章通過合成中空納米管來提高Pt催化劑的活性和穩(wěn)定性。以羥基氧化鐵(FeOOH)納米棒作為自犧牲模板,利用層層自組裝法制備出Pt/FeOOH復合物,最后通過稀鹽酸溶解掉FeOOH得到中空Pt納米管(Pt-NTs)催化劑。研究表明這種特定的中空一維納米管結構,能顯著提高催化劑的催化活性和穩(wěn)定性。2. Pt/CeO2/CNTs復合納米管的制備及對甲醇的電催化性能研究研究表明,以碳材料作為載體負載貴金屬Pt納米粒子,可以減少貴金屬的用量且能提高催化劑性能。此外,過渡金屬氧化物Ce02的加入在一定程度可以解決催化劑粒子的團聚,從而有助于提高催化劑的穩(wěn)定性能。本工作通過層層自組裝的方法,將貴金屬Pt和過渡金屬氧化物Ce02分別負載在多壁碳納米管(CNTs)上,合成了Pt/CeO2/CNTs復合納米管,并且研究了其對甲醇氧化的電催化行為。由于該催化劑中Pt納米粒子尺寸較小且貴金屬Pt納米粒子與過渡金屬氧化物Ce02間的協(xié)同作用,所得Pt/CeO2/CNTs催化劑對甲醇氧化的電催化活性和穩(wěn)定性與Pt/CNTs相比均有顯著的提高。3.自組裝法制備貴金屬內嵌的石墨烯中空互聯(lián)網(wǎng)絡其電催化應用本章通過簡單的靜電吸引自組裝方法合理構建一種新型的貴金屬內嵌的石墨烯中空互聯(lián)網(wǎng)絡(Noble-metal@G HSN)。以成本低廉、制作簡單的Si02為模板,基于靜電吸引機制,實現(xiàn)了貴金屬納米粒子的負載及石墨烯層的包裹。最后通過腐蝕去除Si02模板,得到貴金屬內嵌的石墨烯中空互聯(lián)網(wǎng)絡結構。這種特殊的中空互聯(lián)網(wǎng)結構不但可以提高活性面積,而且可以有效地防止納米粒子的脫落或團聚,因此對電催化氧化甲醇的穩(wěn)定性具有顯著的提高。
【關鍵詞】：甲醇氧化 Pt基催化劑 層層自組裝 電催化
【學位授予單位】：南京師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要3-4
• Abstract4-8
• 第1章 緒論8-25
• 1.1 引言8
• 1.2 燃料電池概述8-17
• 1.2.1 燃料電池9-10
• 1.2.2 燃料電池的分類10-11
• 1.2.3 質子交換膜燃料電池(PEMFC)11-12
• 1.2.4 堿性燃料電池(AFC)12-14
• 1.2.5 磷酸型燃料電池(PAFC)14-15
• 1.2.6 熔融碳酸鹽燃料電池(MCFC)15-16
• 1.2.7 固體氧化物燃料電池(SOFC)16-17
• 1.3 直接甲醇燃料電池(DMFC)17-19
• 1.3.1 DMFC的發(fā)展17
• 1.3.2 DMFC工作原理17-19
• 1.3.3 DMFC面臨的問題19
• 1.4 DMFC陽極催化劑的研究19-22
• 1.4.1 雙元或多元金屬催化劑19-20
• 1.4.2 載體型催化劑20-22
• 1.4.3 不同形貌的催化劑22
• 1.4.4 其他形式的催化劑22
• 1.5 催化劑的制備方法22-23
• 1.6 層層組裝23-25
• 第2章 自組裝法制備中空Pt納米管及其對甲醇的電催化氧化25-33
• 2.1 前言25
• 2.2 實驗25-27
• 2.2.1 實驗試劑25
• 2.2.2 Pt-NTs催化劑的制備25-26
• 2.2.3 物理表征26
• 2.2.4 電化學測試26-27
• 2.3 結果與討論27-32
• 2.3.1 Pt-NTs催化劑的組成和結構表征27-29
• 2.3.2 Pt-NTs催化劑對甲醇的電催化氧化29-32
• 2.4 結論32-33
• 第3章 Pt/CeO_2/CNTs復合納米管的制備及其對甲醇的電催化性能研究33-44
• 3.1 前言33-34
• 3.2 實驗部分34-35
• 3.2.1 實驗試劑34
• 3.2.2 Pt/CeO_2/NTs催化劑的制備34-35
• 3.2.3 催化劑的物理表征35
• 3.2.4 催化劑的電化學測試35
• 3.3 結果與討論35-43
• 3.3.1 Pt/CeO_2/CNTs催化劑組成和結構表征36-39
• 3.3.2 Pt/CeO_2/CNTs催化劑對甲醇的電催化氧化39-43
• 3.4 結論43-44
• 第4章 自組裝法制備貴金屬內嵌的石墨烯中空互聯(lián)網(wǎng)絡及其電催化應用44-55
• 4.1 前言44-45
• 4.2 實驗45-46
• 4.2.1 試劑45
• 4.2.2 Noble-metal@G HSN的制備45-46
• 4.2.3 物理表征46
• 4.2.4 電化學測試46
• 4.3 結果與討論46-53
• 4.3.1 Noble-metal@G HSN催化劑的組成和結構表征46-50
• 4.3.2 Noble-metal@G HSN催化劑的電催化氧化50-53
• 4.4 結論53-55
• 參考文獻55-69
• 在讀期間發(fā)表的學術論文及研究成果69-70
• 致謝70

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本文編號：838625