本文關(guān)鍵詞：介孔SAPO-11的合成、表征及催化應(yīng)用

  更多相關(guān)文章： 介孔SAPO-11 晶種導(dǎo)向法 快速成核 納米棒 加氫脫氧異構(gòu)

【摘要】：由于其獨(dú)特孔道結(jié)構(gòu),SAPO-11分子篩在加氫脫氧異構(gòu)化反應(yīng)中體現(xiàn)出優(yōu)良的催化性能,但SAPO-11本身的微孔孔道限制了反應(yīng)中大分子物質(zhì)的擴(kuò)散,本課題針對(duì)該問題進(jìn)行介孔SAPO-11分子篩合成、表征及催化應(yīng)用的相關(guān)探索,主要研究?jī)?nèi)容及成果如下：1)以商業(yè)化十六烷基磷酸酯替代試劑十四烷基磷酸酯作為模板劑通過軟模板法成功在SAPO-11分子篩中引入介孔孔道,合成出的樣品介孔孔容為0.30 cm3/g,不同的晶化時(shí)間對(duì)樣品的結(jié)構(gòu)并沒有明顯影響,但是晶化時(shí)間過短會(huì)影響樣品的酸性,同時(shí)模板劑的去除困難會(huì)影響SAPO-11的進(jìn)一步催化應(yīng)用。2)對(duì)常規(guī)Al2O3-P2O5-DPA-H2O系統(tǒng)(二丙胺縮寫為DPA)中通過水熱合成法合成的SAPO-11分子篩結(jié)構(gòu)解析發(fā)現(xiàn)該樣品具有一定介孔結(jié)構(gòu),是介孔孔容為0.09 cm3/g的核(微孔SAPO-11)/殼(介孔SAPO-11)結(jié)構(gòu)。將SAPO-11作為晶種加入到Al2O3-P2O5-DPA-H2O水熱合成系統(tǒng),可有效提高所得介孔SAPO-11分子篩的介孔孔容,經(jīng)表征測(cè)試可知當(dāng)晶種含量為2%-10%時(shí),樣品的介孔孔容為0.40 cm3/g,形狀為納米棒狀結(jié)構(gòu)(直徑約為5 nm),晶化動(dòng)力學(xué)的研究證明只需6h即可合成出高度結(jié)晶的介孔SAPO-11分子篩,且樣品的結(jié)構(gòu)和酸性可以由晶化時(shí)間控制�；谏鲜鰧�(shí)驗(yàn)結(jié)果可知,介孔SAPO-11分子篩的形成由快速成核和SAPO-11納米晶體的特殊棒狀結(jié)構(gòu)綜合影響,其中SAPO-11晶種的作用是通過增加液固界面的表面積來(lái)促進(jìn)成核速率。3)探索了晶種導(dǎo)向法合成的介孔SAPO-11分子篩在脂肪酸甲酯的加氫脫氧異構(gòu)化中的催化應(yīng)用,通過SAPO-11載體的添加,促進(jìn)了脂肪酸甲酯的加氫脫氧異構(gòu)化反應(yīng),最佳的SAPO-11載體添加量為60%,同時(shí)在催化劑載體上負(fù)載Pt金屬有助于異構(gòu)化反應(yīng)的進(jìn)行。4)在探索SAPO-11以外加氫異構(gòu)化載體的過程中,發(fā)現(xiàn)調(diào)變IZM-2合成體系的配比及晶化條件,可合成具有獨(dú)特十字型交叉結(jié)構(gòu),同時(shí)含有微孔/介孔/大孔且三類孔道相互連通的多級(jí)孔道體系。
【關(guān)鍵詞】：介孔SAPO-11 晶種導(dǎo)向法 快速成核 納米棒 加氫脫氧異構(gòu)
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-17
• 第一章 緒論17-31
• 1.1 前言17
• 1.2 SAPOs分子篩的研究背景17-21
• 1.2.1 SAPO-11分子篩的結(jié)構(gòu)17-18
• 1.2.2 常見合成方法18-19
• 1.2.3 SAPO-11分子篩的催化應(yīng)用19-21
• 1.3 介孔沸石制備方法21-26
• 1.3.1 硬模板法21-22
• 1.3.2 軟模板法22-23
• 1.3.3 后處理法合成介孔23-26
• 1.3.4 晶種導(dǎo)向法26
• 1.4 其他適用于加氫脫氧異構(gòu)化沸石分子篩26-27
• 1.5 加氫脫氧異構(gòu)化反應(yīng)27-28
• 1.5.1 研究背景27-28
• 1.5.2 反應(yīng)機(jī)理28
• 1.5.3 負(fù)載型加氫脫氧催化劑28
• 1.6 本課題的研究目的及內(nèi)容28-31
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分31-39
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料及儀器31-32
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)原料31
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器31-32
• 2.2 SAPO-11的合成方法32-34
• 2.2.1 常規(guī)水熱合成法合成SAPO-1132-33
• 2.2.2 軟模板法合成介孔SAPO-1133
• 2.2.3 晶種導(dǎo)向法合成介孔SAPO-1133-34
• 2.2.4 H-SAPO-11催化劑的制備34
• 2.2.5 介孔ZSM-5分子篩的制備34
• 2.3 樣品的表征方法34-36
• 2.3.1 X射線衍射(XRD)34-35
• 2.3.2 物理吸附(N_2的吸附-脫附)35
• 2.3.3 掃描電鏡(SEM)35
• 2.3.4 透射電鏡(TEM)35
• 2.3.5 化學(xué)吸附(NH_3-TPD)35
• 2.3.6 固體核磁共振(MAS NMR)35-36
• 2.3.7 X熒光元素分析(XRF)36
• 2.3.8 色質(zhì)聯(lián)用(GC/MS)36
• 2.4 催化反應(yīng)評(píng)價(jià)裝置36-39
• 2.4.1 評(píng)價(jià)反應(yīng)裝置36-37
• 2.4.2 評(píng)價(jià)反應(yīng)條件37-39
• 第三章 軟模板法制備介孔SAPO-11催化劑39-45
• 3.1 前言39
• 3.2 模板劑的選擇39-40
• 3.3 表征結(jié)果40-43
• 3.3.1 XRD結(jié)果圖40
• 3.3.2 N_2吸附脫附結(jié)果圖40-41
• 3.3.3 SEM電鏡圖41-42
• 3.3.4 NH_3-TPD結(jié)果分析圖42-43
• 3.4 本章小結(jié)43-45
• 第四章 晶種導(dǎo)向法制備介孔SAPO-11催化劑45-59
• 4.1 前言45
• 4.2 常規(guī)水熱合成法制備SAPO-1145-48
• 4.2.1 合成方法45
• 4.2.2 XRD結(jié)果圖45-46
• 4.2.3 N_2吸附脫附結(jié)果圖46
• 4.2.4 樣品的SEM電鏡圖46-47
• 4.2.5 樣品的TEM電鏡圖47-48
• 4.3 不同晶種含量對(duì)SAPO-11樣品的影響48-51
• 4.3.1 合成方法48
• 4.3.2 XRD結(jié)果圖48-49
• 4.3.3 N_2吸附脫附結(jié)果圖49-50
• 4.3.4 SEM電鏡圖50-51
• 4.3.5 TEM電鏡圖51
• 4.4 不同晶化時(shí)間對(duì)SAPO-11的影響51-57
• 4.4.1 合成方法51-52
• 4.4.2 XRD結(jié)果圖52
• 4.4.3 N_2吸附脫附結(jié)果圖52-53
• 4.4.4 SEM電鏡圖53-54
• 4.4.5 TEM電鏡圖54-55
• 4.4.6 ~(31)P、~(27)Al、~(28)Si核磁譜圖55-56
• 4.4.7 NH_3-TPD結(jié)果分析56-57
• 4.4.8 XRF結(jié)果分析57
• 4.5 本章小結(jié)57-59
• 第五章 脂肪酸甲酯的加氫脫氧異構(gòu)化反應(yīng)59-65
• 5.1 前言59
• 5.2 實(shí)驗(yàn)方法59-60
• 5.2.1 雙功能催化劑的制備59-60
• 5.2.2 反應(yīng)過程60
• 5.3 結(jié)果分析與討論60-63
• 5.3.1 SAPO-11載體含量對(duì)反應(yīng)的影響60-62
• 5.3.2 貴金屬Pt對(duì)反應(yīng)的影響62-63
• 5.4 本章小結(jié)63-65
• 第六章 十字型介孔ZSM-5分子篩的合成65-73
• 6.1 前言65
• 6.2 不同合成時(shí)間對(duì)樣品的影響65-69
• 6.2.1 XRD結(jié)果圖65-66
• 6.2.2 N_2吸附脫附結(jié)果圖66-67
• 6.2.3 SEM電鏡圖67-68
• 6.2.4 TEM電鏡圖68-69
• 6.3 ZSM-5-7day脫硅樣品69-72
• 6.3.1 XRD結(jié)果69-70
• 6.3.2 N_2吸附脫附結(jié)果70
• 6.3.3 SEM電鏡圖70-71
• 6.3.4 TEM電鏡圖71-72
• 6.4 本章小結(jié)72-73
• 第七章 結(jié)論73-75
• 參考文獻(xiàn)75-79
• 致謝79-81
• 研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文81-83
• 作者和導(dǎo)師簡(jiǎn)介83-84
• 附件84-85

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