本文關鍵詞：溶劑及木質素結構對木質素解聚的影響

  更多相關文章： 木質素 溶劑 單酚類化合物 S G比例

【摘要】：高速發(fā)展的現(xiàn)代工業(yè)急劇消耗化石資源和能源,而化石資源不可再生,過度使用對環(huán)境產(chǎn)生破壞,可再生的生物質資源和能源成為了社會可持續(xù)發(fā)展的必然。木質纖維素生物質資源豐富,可重復再生,目前利用生物質制備燃料和化學品已成為研究熱點。在木質纖維素生物質中,纖維素和半纖維素可有效的轉化為燃料乙醇和糖類平臺化合物,而木質素由于結構復雜,成為木質纖維素生物質利用的瓶頸。木質素解聚制備單酚類化合物對于促進木質素的高值利用,進而促進整個木質纖維素生物質的利用,具有重要的意義。堿性水熱解聚是木質素解聚以獲得單酚類化合物的主要方法之一。論文在前期優(yōu)化的CuO/Fe2(SO4)3為催化劑的木質素的堿性過氧化氫氧化解聚體系的基礎上,探討了該體系解聚反應介質,包括水,甲醇,1,4-二氧六環(huán),四氫呋喃,乙醇及其相互構成的混合溶劑對木質素解聚產(chǎn)物中單酚類化合物收率的影響。結果表明,在木質素的堿性水熱解聚過程中,介質中適當?shù)膲A度和木質素在介質中良好的溶解度是獲得高收率單酚類化合物的重要因素。當解聚反應體系的溶劑為1:1體積比的甲醇/水時,木質素解聚獲得單酚類化合物的收率最高,達到17.92%。甲醇/水作溶劑時,不僅有效保證反應介質的堿度、木質素在反應介質中的溶解度,而且防止木質素的甲氧基的脫除,使單酚類化合物中S型結構的含量大,從而達到抑制解聚產(chǎn)物重新聚集的目的;抑制小分子酚類的重聚合,從而提高了單酚類化合物的收率。木質素因為來源不同,木質素結構和性質也不同,其解聚制備單酚的收率也不同。采用兩種S和G結構單元含量不同的木質素,以乙醇為溶劑,甲酸為供氫溶劑,探究了不同反應溫度下兩種木質素的甲氧基含量對木質素解聚的影響。采用元素分析,紅外光譜,2D-NMR,Py-GC-MS分析了兩種木質素的結構。研究發(fā)現(xiàn),麥草木質素中S型單體含量高于Sigma木質素中的S型單體含量;在相同反應條件下,解聚麥草木質素得到更高的單酚類化合物,說明S型單體含量較多的木質素更易解聚,其在0.3 g木質素,300°C,2 h,20 mL乙醇,1 mL甲酸條件下,降解率和單酚類化合物的收率分別為86.4%和17.34%。對比麥草木質素原料和其解聚產(chǎn)物中S與G比例,發(fā)現(xiàn)解聚產(chǎn)物中S/G比例顯著大高于原料中的S/G,說明了含有較多S型單體的木質素更容易解聚。
【關鍵詞】：木質素 溶劑 單酚類化合物 S G比例
【學位授予單位】：華南理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O636.2
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第一章 緒論11-28
• 1.1 木質素的化學結構11-12
• 1.2 木質素的應用研究12-13
• 1.2.1 混凝土減水劑12
• 1.2.2 水煤漿添加劑12-13
• 1.3 木質素解聚制備高附加值的化學產(chǎn)品13-26
• 1.3.1 木質素模型物解聚的研究13-16
• 1.3.2 加氫還原解聚16-18
• 1.3.3 熱裂解18-19
• 1.3.4 木質素氧化解聚19-22
• 1.3.5 光催化解聚木質素22-24
• 1.3.6 液化解聚24-26
• 1.4 本論文的研究意義和主要內(nèi)容26-28
• 1.4.1 本論文的研究意義26-27
• 1.4.2 本論文的主要研究內(nèi)容27
• 1.4.3 本論文的創(chuàng)新之處27-28
• 第二章 實驗原料及技術28-34
• 2.1 實驗主要原料和試劑28-29
• 2.2 實驗主要儀器29-30
• 2.3 堿木質素氧化解聚工藝流程30-32
• 2.3.1 堿木質素的超濾提純30
• 2.3.2 堿木質素的堿水氧化解聚工藝流程30-31
• 2.3.3 木質素的液化解聚工藝流程31-32
• 2.4 測試方法32-34
• 2.4.1 氣質分析（GC-MS）32
• 2.4.2 高效液相色譜分析（HPLC）32-33
• 2.4.3 核磁氫譜分析（~1H-NMR）33
• 2.4.4 高分辨電噴霧質譜分析（HRMS）33
• 2.4.5 紅外光譜分析（IR）33
• 2.4.6 元素分析33-34
• 第三章 溶劑對木質素氧化解聚制備單酚類化合物的影響34-56
• 3.1 前言34-35
• 3.2 解聚液中產(chǎn)物的定量分析35-36
• 3.3 不同介質對木質素堿性水熱氧化解聚的影響36-38
• 3.4 不同混合介質比例對木質素堿性水熱氧化解聚的影響38-44
• 3.4.1 1,4-二氧六環(huán)的加入量對木質素氧化解聚的影響38-39
• 3.4.2 四氫呋喃的加入量對木質素氧化解聚的影響39-41
• 3.4.3 乙醇的加入量對木質素氧化解聚的影響41-42
• 3.4.4 甲醇的加入量對木質素氧化解聚的影響42-44
• 3.5 不同介質下的木質素解聚產(chǎn)物的電噴霧電離質譜（ESI-MS）分析44-45
• 3.6 不同介質體系中的單酚類化合物含量變化45-47
• 3.7 反應時間對木質素氧化解聚的的影響47-49
• 3.8 反應溫度對于堿木質素氧化解聚的影響49-51
• 3.9 解聚產(chǎn)物的表征51-55
• 3.9.1 解聚產(chǎn)物的核磁核磁氫譜分析52-53
• 3.9.2 紅外光譜分析53-55
• 3.10 本章小結55-56
• 第四章 木質素結構單元對木質素氫解的影響56-71
• 4.1 前言56-57
• 4.2 解聚產(chǎn)物的分析57
• 4.3 不同木質素的解聚對比57-58
• 4.4 兩種木質素的結構分析58-64
• 4.4.1 元素分析58-59
• 4.4.2 紅外譜圖分析59-60
• 4.4.3 2D NMR分析60-62
• 4.4.4 Py-GC-MS的分析62-64
• 4.5 麥草堿木質素中S，G，，H含量與解聚產(chǎn)物中的對比64-67
• 4.6 解聚產(chǎn)物的表征67-70
• 4.6.1 解聚產(chǎn)物的核磁核磁氫譜分析67-69
• 4.6.2 木質素殘渣的紅外光譜分析69-70
• 4.7 本章小結70-71
• 結論71-72
• 參考文獻72-80
• 攻讀碩士學位期間取得的研究成果80-81
• 致謝81-82
• 附件82

【相似文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 路瑤;魏賢勇;宗志敏;陸永超;趙煒;曹景沛;;木質素的結構研究與應用[J];化學進展;2013年05期

2 江智華,邰瓞生,李忠正;麥草堿法漿殘余木質素特性的研究[J];中國造紙;1991年01期

3 А.Н.Иванов;邵寬;;亞麻木質素的結構及其對纖維性質的影響[J];國外紡織技術(紡織分冊);1991年10期

4 曹玲全,金英,李忠正;木質素在肥料中的應用[J];中華紙業(yè);1998年02期

5 呂曉靜,楊軍,王迪珍,羅東山;木質素的高附加值應用新進展[J];化工進展;2001年05期

6 吳鉤;可再生材料木質素的新用途[J];國外塑料;2002年02期

7 方桂珍;徐鳳英;任世學;劉凱;;CuO/C催化還原堿木質素的化學結構特征[J];中國造紙學報;2007年01期

8 李志禮;葛圓圓;;可再生生物質資源——無硫木質素在現(xiàn)代工業(yè)中的應用[J];中華紙業(yè);2011年19期

9 萬勤義;傜麻脫膠應重視木質素的去除[J];紡織學報;1988年02期

10 李忠正;;麥草堿法脫木質素機理的特性(續(xù))[J];北方造紙;1993年03期

中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前5條

1 尹佳佳;;植物木質素的合成及其基因調控[A];培養(yǎng)創(chuàng)新型人才、推進科技創(chuàng)新、推動轉變經(jīng)濟發(fā)展方式——內(nèi)蒙古自治區(qū)第六屆自然科學學術年會優(yōu)秀論文集[C];2011年

2 袁同琦;張利鳴;許鳳;孫潤倉;;離子液體中纖維素和木質素的重構及其對酶水解的影響[A];第十四屆中國科協(xié)年會第十分會場：生物精煉技術研討會論文集[C];2012年

3 楊洪強;侯廣軍;馬方放;張偉;趙海洲;;水分脅迫、水楊酸和草酸對平邑甜茶根系木質素代謝的影響[A];2005年全國植物逆境生理與分子生物學研討會論文摘要匯編[C];2005年

4 謝建軍;羅迎社;;木質素的結構及其改性研究進展[A];第六屆中國功能材料及其應用學術會議論文集（9）[C];2007年

5 孫云章;毛勝勇;陳潔;周利芬;朱偉云;;瘤胃厭氧真菌對木質素含量不同底物的附著及發(fā)酵特性研究[A];動物生理生化學分會第八次學術會議暨全國反芻動物營養(yǎng)生理生化第三次學術研討會論文摘要匯編[C];2004年

中國博士學位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 李利芬;基于氯化膽堿低共熔溶劑的木質素提取改性和降解研究[D];東北林業(yè)大學;2015年

2 趙子龍;木質素/膠原蛋白粘結基石墨電極的制備與性能研究[D];東南大學;2015年

3 孔憲志;木質素改性聚氨酯膠黏劑的制備及其性能研究[D];東北林業(yè)大學;2015年

4 薛白亮;基于木質素的聚氨酯材料制備與性能研究[D];北京林業(yè)大學;2015年

5 曲玉寧;木質素的提取及在聚氨酯中的應用[D];吉林大學;2012年

6 李金花;楊樹4CL基因調控木質素生物合成的研究[D];中國林業(yè)科學研究院;2005年

7 葉躍元;木質素解聚新工藝及機理研究[D];華南理工大學;2012年

8 馬艾麗;木質素高值化材料的制備與應用性能研究[D];華南理工大學;2014年

9 楊少宗;楊樹莖木質素的RNAi調控及糖化特性分析[D];中國林業(yè)科學研究院;2010年

10 劉繼培;秸稈和秸稈木質素在土壤中的降解及其對土壤性質的影響[D];中國農(nóng)業(yè)科學院;2011年

中國碩士學位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 阮濤;溶劑及木質素結構對木質素解聚的影響[D];華南理工大學;2016年

2 張帆;基于改性工業(yè)木質素制備環(huán)保阻燃型纖維板及性能研究[D];東北林業(yè)大學;2015年

3 朱駿;木質素酚醛樹脂膠粘劑的制備及其性能研究[D];西南交通大學;2015年

4 解相婧;離子液體中生物質聚合物的溶解行為及其再生纖維研究[D];大連工業(yè)大學;2014年

5 吳建全;水熱—漆酶預處理及木質素自膠合機理研究[D];北京林業(yè)大學;2016年

6 楊大雷;木質素基環(huán)氧丙烯酸酯樹脂的合成及其應用研究[D];長春工業(yè)大學;2016年

7 謝長校;Bacillus Ligniniphilus L1降解木質素機理的初步研究[D];江蘇大學;2016年

8 楊利娜;栓皮櫟殼斗木質素的提取及其結構表征[D];西北農(nóng)林科技大學;2016年

9 常樂欽;根瘤菌共生對紫花苜蓿(Medicago sativa)木質素含量及品質的影響[D];西北農(nóng)林科技大學;2016年

10 邵晶;木質素基聚醚多元醇的合成及應用[D];長春工業(yè)大學;2016年

本文編號：829670