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溫敏性磁性yolk-shell型微球的制備及其溫控催化的性能研究

發(fā)布時(shí)間:2017-09-08 23:32

  本文關(guān)鍵詞:溫敏性磁性yolk-shell型微球的制備及其溫控催化的性能研究


  更多相關(guān)文章: 蛋黃-蛋殼型微球 磁性復(fù)合結(jié)構(gòu) N-異丙基丙烯酰胺 溫度轉(zhuǎn)換 催化劑


【摘要】:具有可移動(dòng)內(nèi)核的中空微球,又稱蛋黃-蛋殼型微球(yolk-shell microspheres)是結(jié)合了核殼結(jié)構(gòu)和中空結(jié)構(gòu)形成的具有core/void/shell型構(gòu)造的新型微球,其內(nèi)核暴露在空腔中,且可作自由移動(dòng),因此可對內(nèi)核和外殼作多種形貌控制和分別的功能化,在催化、人工細(xì)胞、藥物和基因轉(zhuǎn)運(yùn)、生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用。本課題以制得溫控磁控yolk-shell型微球?yàn)槟康?將其作為反向催化劑,對其在不同溫度下的催化性能進(jìn)行表征,本論文主要講述以下兩個(gè)方面內(nèi)容:1)以兩種溶劑熱法制備Fe304磁納米粒子(Fe3O4 MNPs)的對比實(shí)驗(yàn),探索制備滿足單分散性、強(qiáng)磁響應(yīng)能力、水分散性良好等條件的MNPs,并以此為磁核,從兩條路徑出發(fā)進(jìn)行催化單元(金納米粒子)的載入。第一條路徑為在乙醇/異丙醇體系中,用3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)修飾MNPs表面進(jìn)行末端氨基改性,隨后在超聲條件下連接Au NPs,制得磁性催化結(jié)構(gòu)單元Fe3O4/Au;另一條路徑為以雙硅烷偶聯(lián)劑正硅酸乙酯(TEOS)和APTES的協(xié)同水解作用,在乙醇/水體系中,采用凝膠-溶膠法(sol-gel method)制得硅層厚度和末端氨基密度可控的Fe3O4/Au納米結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明,采用第二種方法制備Fe3O4 MNPs,在操作簡易性和包覆均勻性等方面具有更大的優(yōu)勢,便于后續(xù)操作。2)非離子型表面活性劑PVP具有兩親性,可增強(qiáng)Au NPs與硅層的親和力,因此將其用作偶聯(lián)劑用于對Fe3O4/Au納米結(jié)構(gòu)表面的親玻性改性,便于包覆過渡層硅層,同時(shí)利用硅烷偶聯(lián)劑3-(甲基丙烯酰氧)丙基三甲氧基硅烷(MPS)對硅層表面修飾雙鍵進(jìn)而引發(fā)單體N-異丙基丙烯酰胺(NIPAM)、交聯(lián)劑N,N-亞甲基雙丙烯酰胺(MBA)的聚合反應(yīng),經(jīng)稀氫氟酸對過渡層的蝕刻,即形成Fe3O4/Au/void/PNIPAM蛋黃-蛋殼型微球。溫控催化實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:催化反應(yīng)速率隨著溫度升高而降低,當(dāng)聚合物的交聯(lián)度為10%時(shí),溫度在低溫區(qū)域內(nèi)的升高(25℃→32℃)對反應(yīng)速率有較大影響(K值大幅降低);而當(dāng)聚合物交聯(lián)度為20%時(shí),溫度在高溫區(qū)域內(nèi)的升高(32℃→55℃)對反應(yīng)速率有較大影響。所得到的初步結(jié)論是:較低交聯(lián)度的聚合物磁性微球在低溫下具有較好的溫控效果;較高交聯(lián)度的聚合物磁性微球在高溫下具有較好的溫控效果。
【關(guān)鍵詞】:蛋黃-蛋殼型微球 磁性復(fù)合結(jié)構(gòu) N-異丙基丙烯酰胺 溫度轉(zhuǎn)換 催化劑
【學(xué)位授予單位】:天津工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:O643.36
【目錄】:
  • 學(xué)位論文的主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)3-4
  • 摘要4-5
  • Abstract5-10
  • 第一章 緒論10-28
  • 1.1 納米技術(shù)與納米材料10-11
  • 1.2 磁學(xué)基礎(chǔ)與磁性材料11-16
  • 1.2.1 磁學(xué)基礎(chǔ)簡介11-14
  • 1.2.2 磁性材料分類14-16
  • 1.2.2.1 永磁材料14-15
  • 1.2.2.2 軟磁材料15-16
  • 1.2.2.3 信磁材料和特磁材料16
  • 1.3 磁性納米粒子16-21
  • 1.3.1 磁性納米粒子的分類17
  • 1.3.2 磁性納米粒子的制備方法17-21
  • 1.3.2.1 共沉淀法17-18
  • 1.3.2.2 熱分解法18
  • 1.3.2.3 溶劑熱法和水熱法18-20
  • 1.3.2.4 微乳液法20-21
  • 1.4 磁性納米復(fù)合材料21-25
  • 1.4.1 磁性-金復(fù)合微球22-23
  • 1.4.2 溫敏性磁性多功能復(fù)合微球23-25
  • 1.5 本論文的選題與設(shè)計(jì)思路25-28
  • 第二章 單分散性Fe_3O_4納米顆粒的制備方法探究28-40
  • 2.1 引言28
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器28-29
  • 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑28-29
  • 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器29
  • 2.3 實(shí)驗(yàn)方法29-31
  • 2.3.1 基于李的體系制備Fe_3O_4納米粒子29-30
  • 2.3.1.1 以PEG-2000/PEG-4000為表面活性劑制備Fe_3O_4粒子29
  • 2.3.1.2 以SDBS為表面活性劑制備Fe_3O_4粒子29-30
  • 2.3.1.3 以SDBS和PEG-4000為混合表面活性劑制備Fe_3O_4粒子30
  • 2.3.1.4 2.3.1.2和2.3.1.3方法磁力攪拌情況30
  • 2.3.2 基于趙的體系制備Fe_3O_4納米粒子30-31
  • 2.3.3 實(shí)驗(yàn)表征31
  • 2.4 結(jié)果與討論31-38
  • 2.4.1 基于李的體系制備Fe_3O_4納米粒子的表征31-34
  • 2.4.2 基于趙的體系制備Fe_3O_4納米粒子的表征34-38
  • 2.4.2.1 反應(yīng)釜填充度(40%)固定時(shí),體系同比擴(kuò)大對產(chǎn)物的影響34-35
  • 2.4.2.2 反應(yīng)釜填充度隨體系放大對產(chǎn)物的影響35
  • 2.4.2.3 反應(yīng)體系固定,反應(yīng)釜填充度擴(kuò)大對產(chǎn)物的影響35-36
  • 2.4.2.4 反應(yīng)體系中鐵源(FeCl_3·6H_2O)的量對產(chǎn)物的影響36
  • 2.4.2.5 反應(yīng)溫度對產(chǎn)物的影響36-38
  • 2.5 本章小結(jié)38-40
  • 第三章 Fe_3O_4/Au NPs磁性復(fù)合粒子的制備與表征40-46
  • 3.1 引言40
  • 3.2 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器40-41
  • 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑40-41
  • 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器41
  • 3.3 實(shí)驗(yàn)過程41-42
  • 3.3.1 Fe_3O_4磁納米粒子的合成41
  • 3.3.2 Fe_3O_4磁納米粒子的表面改性41-42
  • 3.3.3 AuNPs的制備42
  • 3.3.4 Fe_3O_4/Au納米粒子的合成42
  • 3.3.5 表征42
  • 3.4 結(jié)果與討論42-45
  • 3.4.1 Fe_3O_4,AuNPs,Fe_3O_4/AuNPs的形貌、結(jié)構(gòu)與磁性的表征42-45
  • 3.4.2 Fe_3O_4/AuNPs磁性復(fù)合粒子的光學(xué)表征45
  • 3.5 本章小結(jié)45-46
  • 第四章 具有可移動(dòng)的Fe_3O_4/Au內(nèi)核的中空溫敏性聚合物微球的制備及其溫控催化性能測試46-68
  • 4.1 引言46-47
  • 4.2 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器47-48
  • 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑47-48
  • 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器48
  • 4.3 實(shí)驗(yàn)過程48-51
  • 4.3.1 Fe_3O_4磁納米粒子的合成48-49
  • 4.3.2 Au納米粒子的制備49
  • 4.3.3 Fe_3O_4/Au納米粒子的制備49
  • 4.3.4 末端帶有碳碳雙鍵的Fe_3O_4/Au/SiO_2微球的制備49-50
  • 4.3.4.1 修飾PVP49
  • 4.3.4.2 Fe_3O_4/Au包硅及修飾MPS49-50
  • 4.3.5 Fe_3O_4/Au/SiO_2/PNIPAM的制備50
  • 4.3.6 SiO_2中間層的刻蝕50
  • 4.3.7 溫控催化性能測試50
  • 4.3.8 催化-分離循環(huán)和可重用性50-51
  • 4.3.9 實(shí)驗(yàn)表征51
  • 4.4 結(jié)果與討論51-66
  • 4.4.1 Fe_3O_4磁納米粒子的表征51-53
  • 4.4.2 Au納米粒子的表征53-54
  • 4.4.3 Fe_3O_4/Au納米粒子的表征54-55
  • 4.4.4 末端帶有碳碳雙鍵的Fe_3O_4/Au/SiO_2微球的表征55-58
  • 4.4.5 Fe_3O_4/Au/SiO_2/PNIPAM溫敏性復(fù)合微球的表征58-59
  • 4.4.6 SiO_2中間層的刻蝕及表征59-62
  • 4.4.7 溫控催化性能測試62-65
  • 4.4.8 可循環(huán)性測試65-66
  • 4.5 結(jié)論66-68
  • 第五章 結(jié)論68-70
  • 參考文獻(xiàn)70-78
  • 攻續(xù)碩士期間發(fā)表論文情況78-80
  • 致謝80

【相似文獻(xiàn)】

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前2條

1 楊坤;溫敏性磁性yolk-shell型微球的制備及其溫控催化的性能研究[D];天津工業(yè)大學(xué);2016年

2 朱彥軍;Yolk-shell納米結(jié)構(gòu)的制備與性能研究[D];浙江理工大學(xué);2013年

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本文編號(hào):816981

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