本文關(guān)鍵詞：過渡金屬催化重氮化合物的有機(jī)串聯(lián)反應(yīng)研究

  更多相關(guān)文章： 重氮化合物 過渡金屬 串聯(lián)反應(yīng) 炔胺 五元氮雜環(huán)

【摘要】：重氮化合物廣泛應(yīng)用于現(xiàn)在的有機(jī)化學(xué)合成中。其經(jīng)過過渡金屬催化可形成金屬卡賓,并繼續(xù)參與一系列化學(xué)反應(yīng)。另外,過渡金屬催化的串聯(lián)反應(yīng)具有原子經(jīng)濟(jì)性、合成高效性等特點(diǎn)引起人們廣泛關(guān)注。在過渡金屬催化重氮化合物的串聯(lián)反應(yīng)中,人們可以從相對(duì)簡(jiǎn)單易得的非環(huán)狀原料出發(fā),在高效地合成可能具有潛在一定生物活性的分子方面起到無法比擬的作用。本文主要圍繞銅和銠進(jìn)行催化重氮和炔胺類的化合物串聯(lián)環(huán)化反應(yīng),立體多樣性的合成五元氮雜環(huán)類化合物(2,3-二氫吡咯,2-亞甲基吡咯烷和3-亞甲基吡咯烷)進(jìn)行展開的。在反應(yīng)過程中主要涉及到對(duì)原位生成的中間體的捕捉。本文研究?jī)?nèi)容主要分為以下兩部分:第一部分,我們發(fā)現(xiàn)了一種高效實(shí)用的合成方法,來制備2,3-二氫吡咯和2-亞甲基吡咯類衍生物。這種方法是以炔胺和重氮化合物為底物,在CuCl催化下經(jīng)過聯(lián)烯酸酯中間體,并且隨后發(fā)生氫胺化反應(yīng)的過程。同之前文獻(xiàn)報(bào)道相比,氨基聯(lián)烯酸酯中間體會(huì)發(fā)生分子內(nèi)的氫胺化反應(yīng),并且可以形成不同的環(huán)化產(chǎn)物。第二部分,我們又研究了銠催化的N-H鍵插入與Conia-ene環(huán)化的串聯(lián)反應(yīng),反應(yīng)可以合成多種不同取代基的3-亞甲基吡咯烷類化合物。我們也成功的在反應(yīng)中分離到N-H鍵插入中間體,并且驗(yàn)證了此反應(yīng)過程。
【關(guān)鍵詞】：重氮化合物 過渡金屬 串聯(lián)反應(yīng) 炔胺 五元氮雜環(huán)
【學(xué)位授予單位】：常州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O621.251
【目錄】：

• 中文摘要4-5
• ABSTRACT5-7
• 第一章 緒論7-17
• 1.1 串聯(lián)反應(yīng)的簡(jiǎn)介7-9
• 1.2 過渡金屬催化重氮化合物的串聯(lián)反應(yīng)的最新進(jìn)展研究9-15
• 1.3 選題的意義及依據(jù)15-17
• 第二章 銅催化重氮與炔胺類化合物的串聯(lián)環(huán)化反應(yīng)17-29
• 2.1 研究背景和思路17-19
• 2.2 反應(yīng)條件的優(yōu)化19-20
• 2.3 反應(yīng)底物的拓展20-24
• 2.4 反應(yīng)機(jī)理探究24-27
• 2.5 本章小結(jié)27-29
• 第三章 銠催化重氮與炔胺類化合物的串聯(lián)環(huán)化反應(yīng)29-34
• 3.1 研究背景和思路29-30
• 3.2 反應(yīng)條件的優(yōu)化30-31
• 3.3 反應(yīng)底物的拓展31-32
• 3.4 反應(yīng)機(jī)理的探究32
• 3.5 本章小結(jié)32-34
• 第四章 實(shí)驗(yàn)部分34-78
• 4.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器34-35
• 4.2 第二章相關(guān)實(shí)驗(yàn)部分及其化合物表征35-68
• 4.3 第三章相關(guān)實(shí)驗(yàn)部分及化合物表征68-78
• 參考文獻(xiàn)78-83
• 附錄Ⅰ：新化合物列表83-86
• 附錄II：部分化合物譜圖86-101
• 攻讀學(xué)位期間研究成果101-102
• 致謝102

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本文編號(hào)：793765