發(fā)布時間：2017-09-03 09:33

  本文關(guān)鍵詞：甘油氫解制備1,3-丙二醇Ir-Re雙金屬催化劑的結(jié)構(gòu)調(diào)控

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【摘要】：甘油作為一種可再生的綠色能源,來源與應用非常廣泛,研究甘油的有效應用途徑已成為熱點。其中,甘油通過氫解反應制備附加值更高的1,3-丙二醇,主要用于合成聚對苯二甲酸丙二醇酯(PTT)等聚合物,工業(yè)應用價值較高。因此,甘油選擇性氫解制備1,3-丙二醇成為當前學術(shù)界的研究重點。本課題組以氧化硅為載體制備了Ir-Re合金催化劑,其能有效的將甘油轉(zhuǎn)化成1,3-丙二醇,但該催化劑的活性及穩(wěn)定性還需要進一步提高。本文從Ir-Re合金催化劑入手,結(jié)合催化劑表征,重點研究了Ir-Re雙金屬的結(jié)構(gòu)調(diào)控以及Ir和Re在甘油氫解反應中的作用機制；探究催化劑的浸漬法工藝、活性組分配比和氧化硅表面處理對Ir-Re雙金屬結(jié)構(gòu)及催化劑活性的影響規(guī)律。主要研究結(jié)果如下：1.研究浸漬法工藝對Ir-Re雙金屬催化甘油氫解的影響。共浸漬法制備的催化劑平均粒徑最小,Ir-Re合金化程度最高,更有利于甘油氫解反應的進行,其催化活性最高。先浸漬Re后浸漬Ir方法制備的催化劑表面Re與Ir之間的相互作用最強,但并未形成合金結(jié)構(gòu),其相比于先浸漬Ir后浸漬Re法制備的催化劑,催化活性提高,1,2-丙二醇的選擇性明顯增加。共浸漬后經(jīng)過焙燒過程制備的催化劑,其催化活性最低。2.研究活性組分配比對Ir-Re雙金屬催化劑的結(jié)構(gòu)和催化性能的影響。Ir/Re配比的大小能夠顯著影響催化劑的催化活性,當Ir/Re配比為1.25時,催化活性最高。配比逐漸增加(0.5-1.25)促進了Ir在Ir-Re納米粒子的表面富集,有利于提高催化劑的活性：而配比過高(2.0)的催化劑表面部分Re物種被Ir物種覆蓋,減少了甘油分子的吸附活性位,導致催化劑的活性有所降低。3.考察氧化硅的表面處理對Ir-Re雙金屬的結(jié)構(gòu)和催化性能的影響。經(jīng)過無水乙醇處理的氧化硅負載的Ir-Re雙金屬催化劑的平均粒徑最小,催化活性最高。經(jīng)過稀硝酸溶液處理的氧化硅與Ir、Re物種的相互作用力最強,催化劑表面Ir-Re合金結(jié)構(gòu)中Ir與Re的相互作用較弱。經(jīng)過焙燒的氧化硅負載的Ir-Re雙金屬催化劑的平均粒徑較大,催化劑活性偏低。
【關(guān)鍵詞】：甘油氫解 Ir-Re合金 浸漬法工藝 Ir/Re配比 氧化硅表面處理
【學位授予單位】：華東理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ223.162;O643.36
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 前言10-12
• 第2章 文獻綜述12-30
• 2.1 甘油的來源12-13
• 2.2 甘油和丙二醇的性質(zhì)及應用13-15
• 2.2.1 甘油的性質(zhì)與應用13
• 2.2.2 丙二醇及性質(zhì)與應用13
• 2.2.3 1,3-丙二醇的生產(chǎn)工藝13-15
• 2.3 甘油氫解制備1,3-丙二醇的催化劑體系15-23
• 2.3.1 Ir-Re雙金屬催化劑15-21
• 2.3.2 Cu基催化劑21
• 2.3.3 加W物種催化體系21-23
• 2.4 催化劑的酸性類型對甘油氫解產(chǎn)物分布的影響23-24
• 2.5 催化劑的浸漬法制備工藝對催化性能的研究24-26
• 2.6 催化劑中活性組分配比對催化劑性能的研究26-28
• 2.7 載體表面處理對催化劑性能的研究28-29
• 2.8 文獻總結(jié)29-30
• 第3章 實驗部分30-36
• 3.1 試劑與儀器30-31
• 3.2 催化劑的考評31-32
• 3.2.1 催化劑的預處理31
• 3.2.2 催化劑的考評31-32
• 3.3 產(chǎn)物組成分析32-34
• 3.4 催化劑的表征34-36
• 3.4.1 N_2物理吸附34
• 3.4.2 氫氣程序升溫還原(H_2-TPR)34
• 3.4.3 化學吸附(CO-CHEM)34
• 3.4.4 透射電鏡(TEM)34-35
• 3.4.5 X射線衍射(XRD)35
• 3.4.6 漫反射傅里葉變換紅外光譜(CO-DRIFTS)35
• 3.4.7 氨氣程序升溫脫附分析(NH_3-TPD)35
• 3.4.8 電感耦合等離子發(fā)射光譜(ICP-AES)35-36
• 第4章 催化劑浸漬法工藝對Ir-Re催化劑催化甘油氫解性能的影響36-45
• 4.1 引言36-37
• 4.2 催化劑的制備過程37
• 4.2.1 催化劑載體的預處理37
• 4.2.2 催化劑的制備37
• 4.3 結(jié)果與討論37-43
• 4.3.1 TEM37-38
• 4.3.2 XRD38-39
• 4.3.3 H_2-TPR39-40
• 4.3.4 CO-DRIFTS40-42
• 4.3.5 NH_3-TPD42-43
• 4.4 甘油氫解性能43-44
• 4.5 本章小結(jié)44-45
• 第5章 Ir/Re配比及負載量對Ir-Re催化甘油氫解性能的影響45-54
• 5.1 引言45
• 5.2 催化劑的制備工藝45-46
• 5.3 催化劑性能表征結(jié)果46-51
• 5.3.1 N_2物理吸附46
• 5.3.2 TEM46-47
• 5.3.3 H_2-TPR47-48
• 5.3.4 XRD48-49
• 5.3.5 CO-DRIFTS49-50
• 5.3.6 NH_3-TPD50-51
• 5.4 催化性能51-53
• 5.4.1 Ir/Re配比對雙金屬催化劑催化甘油氫解的影響51-52
• 5.4.2 反應體系中Re的加入量對催化劑催化甘油氫解的影響52
• 5.4.3 反應時間對5Ir-4Re/G-6催化甘油氫解反應的影響52-53
• 5.5 本章小結(jié)53-54
• 第6章 氧化硅表面處理對其Ir-Re催化劑催化甘油氫解性能的影響54-64
• 6.1 引言54
• 6.2 載體G-6的預處理工藝54
• 6.3 催化劑的制備工藝54-55
• 6.4 結(jié)果與討論55-61
• 6.4.1 不同條件處理的載體的結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)55-57
• 6.4.2 不同載體負載的Ir-Re催化劑的表征對比57-61
• 6.5 不同載體負載的Ir-Re催化劑在甘油氫解反應中的催化性能比較61-62
• 6.6 本章小結(jié)62-64
• 第7章 全文總結(jié)64-65
• 參考文獻65-71
• 致謝71-72
• 附錄72

【參考文獻】

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中國碩士學位論文全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 趙翠晶;生物質(zhì)在旋風式熱解氣化爐內(nèi)流動特性數(shù)值模擬研究[D];哈爾濱工業(yè)大學;2012年

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本文編號：784238