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P、Sb連接的鎢磷酸的合成及其催化性能的研究

發(fā)布時間:2017-09-02 09:01

  本文關(guān)鍵詞:P、Sb連接的鎢磷酸的合成及其催化性能的研究


  更多相關(guān)文章: 多酸 合成 催化 過氧化氫 烯烴環(huán)氧化


【摘要】:多金屬氧酸鹽(POMs)是一類典型而獨特的無機化合物,具有迷人的結(jié)構(gòu)及多樣的組成。他們可以作為前驅(qū)體和過渡金屬、有機配體等反應(yīng),形成更多結(jié)構(gòu)新穎的化合物。多酸還是一類非常有潛能的雙功能催化劑。在有機反應(yīng)中,它可以通過轉(zhuǎn)移氫和氧或傳遞電子來催化有機底物進行反應(yīng)。更特別的是,多酸作為一類雙功能的催化劑,它獨特的酸性和氧化性可以在原子或分子水平上進行控制。本論文在常規(guī)水溶液的條件下,以Na2WO4-2H2O和NaH2PO4為原始原料,用一鍋法成功合成了三個新的多酸化合物,并研究了它們的合成規(guī)律及催化烯烴環(huán)氧化性能。在常規(guī)水溶液條件下,以Na2WO4-2H2O和NaH2PO4為原始原料,用SbCl5調(diào)節(jié)溶液的pH值,成功制備了一個Sb連接的開口類Dawson型鎢磷酸鹽:K5H10[SbvO(H2O)(A-a-PW9O34)2] · 18H2O (1)通過單晶X-射線衍射、元素分析、紅外光譜、熱重分析、粉末X-射線衍射等手段對化合物1的晶體結(jié)構(gòu)和性質(zhì)進行了表征。在常規(guī)水溶液條件下,以Na2WO4-2H2O和NaH2PO4為原始原料,用85%的H3P04調(diào)節(jié)溶液的pH值,成功制備了兩個P連接的含有{PW7}單元的鎢磷酸:K6Na6[P2(PW7O29)2]·20H2O (2) Cs8Na4H2{(Cs2O2)[P2(PW7O29)2]} · 14H2O (3)通過單晶X-射線衍射、元素分析、紅外光譜、熱重分析、粉末X-射線衍射等手段對化合物2和3的晶體結(jié)構(gòu)和性質(zhì)進行了表征。同時,我們也對化合物2和3的催化烯烴環(huán)氧化性能進行了初步研究。
【關(guān)鍵詞】:多酸 合成 催化 過氧化氫 烯烴環(huán)氧化
【學位授予單位】:東北師范大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:O643.36
【目錄】:
  • 摘要4-5
  • Abstract5-8
  • 第一章 前言8-24
  • 1.1 多金屬氧酸鹽概述8-10
  • 1.2 第VA元素形成的多酸研究進展10-19
  • 1.2.1 P元素形成的多酸研究進展10-12
  • 1.2.2 As元素形成的多酸研究進展12-14
  • 1.2.3 Sb元素形成的多酸研究進展14-17
  • 1.2.4 Bi元素形成的多酸研究進展17-19
  • 1.3 多酸催化烯烴環(huán)氧化性能的研究進展19-22
  • 1.4 選題的目的和依據(jù)22-23
  • 1.5 實驗試劑及測試儀器23-24
  • 1.5.1 實驗試劑23
  • 1.5.2 測試儀器23-24
  • 第二章 Sb連接的開口類Dawson型鎢磷酸的合成及晶體結(jié)構(gòu)24-30
  • 2.1 引言24
  • 2.2 化合物1的合成24-25
  • 2.3 化合物1的結(jié)構(gòu)25-27
  • 2.3.1 X-射線晶體學衍射數(shù)據(jù)25-26
  • 2.3.2 化合物1的晶體結(jié)構(gòu)與討論26-27
  • 2.4 化合物1的性質(zhì)表征27-29
  • 2.4.1 化合物1的IR光譜27-28
  • 2.4.2 化合物1的粉末X-ray衍射28
  • 2.4.3 化合物1的熱重分析28-29
  • 2.5 小結(jié)29-30
  • 第三章 P連接的含有{PW.7}單元的鎢磷酸的合成及催化烯烴環(huán)氧化性能的研究30-43
  • 3.1 引言30
  • 3.2 化合物2和3的合成30-31
  • 3.3 化合物2和3的結(jié)構(gòu)31-34
  • 3.3.1 X-射線晶體學衍射數(shù)據(jù)31-32
  • 3.3.2 化合物2和3的晶體結(jié)構(gòu)32-34
  • 3.4 化合物2和3的性質(zhì)表征34-37
  • 3.4.1 化合物2和3的IR光譜34-35
  • 3.4.2 化合物2和3的粉末X-ray衍射35-36
  • 3.4.3 化合物2和3的熱重分析36-37
  • 3.5 以H_2O_2為氧源的催化烯烴環(huán)氧化反應(yīng)37-42
  • 3.5.1 催化劑2和3的催化活性評估37
  • 3.5.2 不同反應(yīng)條件對催化劑2催化烯烴環(huán)氧化反應(yīng)的影響37-38
  • 3.5.3 催化劑2和3的催化烯烴環(huán)氧化反應(yīng)38-39
  • 3.5.4 催化劑2和3的穩(wěn)定性研究39-40
  • 3.5.5 催化劑2催化烯烴環(huán)氧化的循環(huán)反應(yīng)40-41
  • 3.5.6 催化反應(yīng)的機理41-42
  • 3.6 小結(jié)42-43
  • 第四章 結(jié)論43-44
  • 參考文獻44-48
  • 致謝48-49
  • 在學期間公開發(fā)表論文及著作情況49

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