本文關(guān)鍵詞：鈷、銅負載型及銅鎂復合催化劑在碳酸氫鹽活化過氧化氫體系降解苯酚的研究

  更多相關(guān)文章： 碳酸氫鹽 過氧化氫 苯酚 浸出率 負載型催化劑

【摘要】：工業(yè)的快速發(fā)展以及人民生活水平的提高導致過量的有毒物質(zhì)進入環(huán)境,直接影響到了人類的生產(chǎn)和生活。在過去的幾十年,環(huán)境污染特別是水的嚴重污染使它的治理成為一個有吸引力的研究領(lǐng)域。然而,由于復雜的化學成份以及廢水難回收等問題成為研究人員面臨的最大挑戰(zhàn)。同時催化劑金屬離子浸出率高、催化劑壽命短等問題使得這些催化劑并沒有被廣泛應用于廢水處理。過氧化氫是一種清潔,資源豐富,具有活性的氧化劑,碳酸氫鹽是一種弱堿性緩沖溶劑,且是自然界廣泛存在的無毒陰離子。碳酸氫鹽活化過氧化氫體系是一種綠色無污染的處理過程,主要集中于改善和提高傳統(tǒng)處理技術(shù)中穩(wěn)定性差和效率低等問題。本論文是將多相催化體系引入到碳酸氫鹽活化過氧化氫的均相體系中,結(jié)果表明該體系不僅提高了催化劑的穩(wěn)定性并且對于綠色,高效和可持續(xù)處理廢水的發(fā)展有了更進一步的幫助。酚類化合物的污染已經(jīng)嚴重危害到水生生物及人類的生活,苯酚作為模型化合物用來模擬廢水的處理以評價有機污染物的降解性能。論文第二部分采用分步旋轉(zhuǎn)浸漬法制備CoCu@y-Al_2O_3負載型催化劑,將該催化劑應用于碳酸氫鹽活化過氧化氫體系中考察苯酚的催化降解性能。進而對其一系列反應條件進行優(yōu)化,最后確定在焙燒溫度為500℃、10 mg催化劑、50 mM H_2O_2、15 mM NaHCO_3、反應溫度為45℃、反應1h時催化降解效果最好,最終使得0.5 mM苯酚達到90%的降解率,并且通過考察目標化合物的化學需氧量(CODcr)和總有機碳量(TOC)的去除率,說明催化劑的催化降解活性。較低的金屬離子浸出率表明碳酸氫鹽提供的弱堿環(huán)境有效的阻止了金屬離子的酸性溶出。同時還進行了大量化學探針(自由基清除實驗)、熒光捕獲實驗來鑒定降解過程中產(chǎn)生的活性物種,結(jié)果表明反應過程是基于自由基降解機理完成的。論文第三章使用共沉淀法制備了一系列銅系催化劑,旋轉(zhuǎn)浸漬法制備Cu@MgO催化劑。相同反應條件下CuMg的催化活性最好,進而考察了該催化劑在碳酸氫鹽活化過氧化氫體系催化降解苯酚的最優(yōu)反應條件為10 mg催化劑、30 mM H_2O_2、15 mM NaHCO_3、反應溫度45℃、反應1 h,最終使得0.5 mM苯酚達到94.5%的降解率。在該反應體系中銅離子的浸出率僅為0.27 ppm,有效的提高了催化劑的穩(wěn)定性和使用壽命。實驗中進行自由基清除實驗、熒光以及電子順磁共振實驗,結(jié)果表明該體系主要產(chǎn)生的活性物種為超氧自由基,此催化體系并非羥基自由基機理而是基于高氧化態(tài)金屬離子的降解機理。相反,CuMgAl和CuAl催化劑體系則是基于羥基自由基的自由基降解機理。隨后進行大量電化學測試,為催化劑氧化還原性提供了更加有利的線索。實驗結(jié)果表明可以通過催化劑的晶相結(jié)構(gòu)來調(diào)控活性物種的形成,從而更加快速有效的降解污染物。
【關(guān)鍵詞】：碳酸氫鹽 過氧化氫 苯酚 浸出率 負載型催化劑
【學位授予單位】：浙江師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X703;O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-12
• 第一章 緒論12-22
• 1.1 引言12-14
• 1.2 含酚廢液14-15
• 1.2.1 含酚廢液的來源及其特性14
• 1.2.2 含酚廢水的危害14-15
• 1.3 廢水的處理方法15-17
• 1.3.1 生物處理方法15
• 1.3.2 物理處理方法15
• 1.3.3 化學處理方法15-17
• 1.4 小結(jié)17-18
• 1.5 本論文的研究意義和研究內(nèi)容18-22
• 第二章 鈷、銅負載型催化劑在碳酸氫鹽活化過氧化氫的條件下催化降解苯酚的研究22-50
• 2.1 引言22-23
• 2.2 實驗試劑和儀器23-24
• 2.3 催化劑的制備24-25
• 2.3.1 Co@_γ-Al_20_3和Cu@_γ-Al_2O_3型催化劑的制備24
• 2.3.2 CoCu@y-A1203型雙金屬催化劑的制備24-25
• 2.4 催化劑表征方法25-26
• 2.4.1 X射線衍射(XRD)25
• 2.4.2 X射線光電子能譜(XPS)25-26
• 2.4.3 傅里葉變換紅外光譜儀(FT-IR)26
• 2.4.4 比表面積(BET)26
• 2.5 分析方法26-29
• 2.5.1 苯酚轉(zhuǎn)化率的測定26-27
• 2.5.2 化學需要量的測定(COD_(Cr))27-28
• 2.5.3 總有機碳量的測定(TOC)28
• 2.5.4 催化劑擔載量及溶液中催化劑金屬離子浸出率的測定28-29
• 2.6 苯酚溶液的催化降解實驗過程29-30
• 2.7 結(jié)果與討論30-43
• 2.7.1 γ-Al_2O_3負載型催化劑的XRD表征30-31
• 2.7.2 γ-Al_2O_3負載型催化劑的XPS表征31-32
• 2.7.3 γ-Al_2O_3負載型催化劑的FT-IR分析32-33
• 2.7.4 γ-Al_2O_3負載型催化劑的BET分析33
• 2.7.5 γ-Al_2O_3負載型催化劑催化降解性能比較33-34
• 2.7.6 焙燒溫度對CoCu@_γ-Al_2O_3型催化劑催化降解效果的影響34-35
• 2.7.7 催化劑用量對CoCu@_γ-Al_2O_3型催化劑催化降解效果的影響35-36
• 2.7.8 反應溫度對CoCu@_γ-Al_2O_3型催化劑催化降解效果的影響36-37
• 2.7.9 過氧化氫濃度對CoCu@_γ-Al_20_3型催化劑催化降解效果的影響37-38
• 2.7.10 碳酸氫鈉濃度對CoCu@_γ-Al_2O_3型催化劑催化降解效果的影響38-39
• 2.7.11 空白實驗與氧化體系對比實驗39-43
• 2.8 機理研究43-47
• 2.9 本章小結(jié)47-50
• 第三章 銅鎂共沉淀法制備催化劑調(diào)控活性物種的形成降解苯酚的研究50-76
• 3.1 引言50-51
• 3.2 實驗試劑51-52
• 3.3 實驗儀器52
• 3.4 催化劑的制備52-53
• 3.5 催化劑表征方法53
• 3.6 分析方法53
• 3.7 實驗操作53-55
• 3.7.1 苯酚溶液催化降解實驗過程53
• 3.7.2 COD_(Cr)去除率測定實驗53-54
• 3.7.3 自由基抑制實驗54
• 3.7.4 電化學測試實驗54-55
• 3.8 結(jié)果與討論55-64
• 3.8.1 銅鎂催化劑的XRD表征55-56
• 3.8.2 銅鎂催化劑的XPS表征56-57
• 3.8.3 銅鎂催化劑的FT-IR分析57-58
• 3.8.4 H_2O_2濃度對銅鎂催化劑催化降解苯酚性能影響58
• 3.8.5 NaHCO_3濃度對銅鎂催化劑催化降解苯酚性能影響58-59
• 3.8.6 反應溫度對銅鎂催化劑催化降解苯酚性能影響59-60
• 3.8.7 催化劑的用量對銅鎂催化劑催化降解苯酚性能影響60-61
• 3.8.8 氧化體系對銅鎂催化劑催化降解苯酚與空白實驗對比的研究61-64
• 3.9 機理研究64-74
• 3.10 本章小結(jié)74-76
• 第四章 結(jié)論76-78
• 參考文獻78-88
• 攻讀學位期間取得的研究成果88-89
• 致謝89-92

【相似文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前5條

1 李永才;;碳酸鹽和碳酸氫鹽對鴨梨采后黑斑病和青霉病的控制研究[J];食品科技;2007年01期

2 李國棟;含懸浮碳酸氫鹽顆粒的漱口液[J];牙膏工業(yè);1996年02期

3 張龍龍;李軍;;堿性樹脂吸附碳酸氫鹽水溶液中甲酸的研究[J];裝備環(huán)境工程;2010年02期

4 馬中義,楊成,董慶年,魏偉,李文懷,孫予罕;CO_2/H_2在不同形態(tài)ZrO_2上的吸附行為[J];物理化學學報;2005年02期

5 ;[J];;年期

中國博士學位論文全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 王巍;福平增加大鼠膽汁碳酸氫鹽成分的利膽作用及其分子機制探討[D];安徽醫(yī)科大學;2015年

中國碩士學位論文全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 李一冰;鈷、銅負載型及銅鎂復合催化劑在碳酸氫鹽活化過氧化氫體系降解苯酚的研究[D];浙江師范大學;2016年

，

本文編號：774307