本文關(guān)鍵詞：金屬—有機(jī)骨架材料簡(jiǎn)便合成及其吸附脫硫應(yīng)用

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【摘要】：油品中的含硫化合物的脫除對(duì)當(dāng)前環(huán)境保護(hù)及未來(lái)的發(fā)展十分重要。吸附脫硫技術(shù)因其操作簡(jiǎn)單、條件溫和、綠色環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)越來(lái)越受到人們的青睞,而吸附劑的性能對(duì)吸附脫硫技術(shù)的優(yōu)劣起關(guān)鍵性作用。金屬-有機(jī)骨架材料以其大的比表面積、較高的孔隙率、可調(diào)節(jié)的孔道大小及形狀、有機(jī)配體可功能化等特點(diǎn)在氣體吸附、氣體儲(chǔ)存、催化、不對(duì)稱性分離、熒光等領(lǐng)域展現(xiàn)出光明的前景。但傳統(tǒng)的金屬-有機(jī)骨架材料的合成方法存在著高溫高壓能耗高、合成時(shí)間長(zhǎng)、合成設(shè)備復(fù)雜等缺點(diǎn),因此,尋找簡(jiǎn)便環(huán)保并且具有良好脫硫效果的金屬-有機(jī)骨架材料的合成方法顯得尤為重要。本課題正是在此背景下展開(kāi)研究的。本文主要從以下幾方面進(jìn)行研究：1.采用攪拌化學(xué)法合成金屬-有機(jī)骨架材料Cu-BTC。研究了合成過(guò)程中溫度、時(shí)間的影響,并對(duì)合成的材料進(jìn)行吸附性能研究。用Cu-BTC材料吸附不同濃度的二苯并噻吩(DBT)以及吸附100 ppm的包含二苯并噻吩在內(nèi)的四種不同結(jié)構(gòu)的硫化物(二苯并噻吩、噻吩、苯并噻吩、4,6-二苯并噻吩),考察了Cu-BTC的最大吸附容量及吸附機(jī)理。還研究了Cu-BTC的再生性能。研究結(jié)果表明,在80℃下反應(yīng)2h得到的樣品結(jié)晶度最好。對(duì)DBT的吸附曲線進(jìn)行Langmuir擬合,可以計(jì)算出Cu-BTC的最大吸附容量可達(dá)28.6mgS/gMOF。由于Cu-BTC的吸附脫硫反應(yīng)是一個(gè)放熱過(guò)程,故其對(duì)熱焓絕對(duì)值大的硫化物具有更好的吸附效果,因而在四種不同結(jié)構(gòu)的硫化物中對(duì)DBT具有最高的吸附容量。通過(guò)甲醇索氏提取的方法,Cu-BTC可再生利用多次。2.采用酸堿法合成四種金屬-有機(jī)骨架材料(Cu-BTC、Cu-BDC、Zn-BT、Zn-BDC)。將四種金屬-有機(jī)骨架材料用于吸附脫除油品中的DBT,考察其吸附性能。采用水和乙醇作為酸堿法合成所用溶劑,考察溶劑對(duì)該方法合成金屬-有機(jī)骨架材料的影響。研究結(jié)果表明,酸堿法成功合成出了四種金屬-有機(jī)骨架材料,改變Zn-BDC的金屬中心與有機(jī)配體的比例(即M/L)可以得到含有不同相的材料。在吸附脫除油品中的DBT時(shí),Cu-BTC材料具有最好的吸附脫硫效果,可達(dá)8 mgS/gMOF。通過(guò)XRD表征發(fā)現(xiàn)以水為溶劑時(shí)未能合成出金屬-有機(jī)骨架材料。而以乙醇為溶劑時(shí),只有Cu-BTC成功合成出來(lái)。這說(shuō)明有機(jī)配體在溶劑中的溶解度情況以及金屬位點(diǎn)的種類對(duì)酸堿法成功合成出金屬-有機(jī)骨架材料都有著重要的作用。
【關(guān)鍵詞】：金屬-有機(jī)骨架 合成 吸附脫硫 酸堿法
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O647.3
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 引言9-10
• 1 文獻(xiàn)綜述10-29
• 1.1 油品脫硫的研究背景10-12
• 1.1.1 FCC油品硫化物的分布10-11
• 1.1.2 油品脫硫的必要性11-12
• 1.2 油品脫硫技術(shù)12-17
• 1.2.1 加氫脫硫(HDS)13
• 1.2.2 氧化脫硫技術(shù)(ODS)13-14
• 1.2.3 萃取脫硫技術(shù)(EDS)14
• 1.2.4 烷基化脫硫技術(shù)14-15
• 1.2.5 膜分離脫硫技術(shù)15
• 1.2.6 生物脫硫技術(shù)15-16
• 1.2.7 吸附脫硫技術(shù)16-17
• 1.3 金屬有機(jī)骨架(MOFs)材料17-28
• 1.3.1 金屬-有機(jī)骨架材料簡(jiǎn)介17-20
• 1.3.2 金屬-有機(jī)骨架材料應(yīng)用20-24
• 1.3.3 金屬-有機(jī)骨架材料合成24-28
• 1.4 課題選擇28-29
• 2 實(shí)驗(yàn)部分29-34
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料29
• 2.2 MOFs材料的合成29-31
• 2.2.1 攪拌化學(xué)法合成Cu-BTC29-30
• 2.2.2 酸堿法合成Cu-BTC30
• 2.2.3 酸堿法合成Cu-BDC30
• 2.2.4 酸堿法合成Zn-BTC30
• 2.2.5 酸堿法合成Zn-BDC30-31
• 2.3 MOFs材料的表征31-32
• 2.3.1 X射線衍射(XRD)31
• 2.3.2 掃描電鏡(SEM)31
• 2.3.3 傅里葉變換紅外(FT-IR)31
• 2.3.4 N_2物理吸附-脫附31-32
• 2.3.5 熱重分析(TGA)32
• 2.3.6 氣相色譜(GC)32
• 2.4 吸附脫硫?qū)嶒?yàn)32-33
• 2.5 金屬-有機(jī)骨架材料的再生33-34
• 3 Cu-BTC攪拌化學(xué)法合成及其吸附脫硫性能34-46
• 3.1 引言34
• 3.2 Cu-BTC的表征34-38
• 3.2.1 XRD表征34-36
• 3.2.2 SEM表征36
• 3.2.3 FT-IR表征36-38
• 3.3 Cu-BTC的吸附脫硫性能研究38-42
• 3.4 Cu-BTC的再生性能研究42-45
• 3.5 小結(jié)45-46
• 4 金屬-有機(jī)骨架材料酸堿法合成及其吸附脫硫性能46-64
• 4.1 引言46-47
• 4.2 Cu-BTC材料的表征47-49
• 4.3 Cu-BDC材料的表征49-50
• 4.4 Zn-BTC材料的表征50-52
• 4.5 Zn-BDC材料的表征52-59
• 4.6 酸堿法合成的MOFs吸附脫硫性能59-60
• 4.7 其他溶劑酸堿法合成MOFs60-63
• 4.7.1 水為溶劑60-62
• 4.7.2 乙醇為溶劑62-63
• 4.8 小結(jié)63-64
• 結(jié)論64-65
• 參考文獻(xiàn)65-71
• 攻讀碩士期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況71-72
• 致謝72-73

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

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本文編號(hào)：774158