本文關(guān)鍵詞：鐵基納米材料催化醇分子的選擇性轉(zhuǎn)化研究

  更多相關(guān)文章： 鐵基納米材料 芳香醇 選擇性氧化 甘油乙�；� 三乙酸甘油酯

【摘要】：近年來,使用納米材料催化醇轉(zhuǎn)化合成羰基化合物已逐漸成為催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。本論文分別考察了鐵催化劑在芳香醇選擇性氧化及甘油乙�；磻�(yīng)中的影響因素,實(shí)現(xiàn)了醇分子高效轉(zhuǎn)化合成芳香醛以及三乙酸甘油酯的反應(yīng)過程,并且用鐵基納米材料作催化劑具有催化活性高、易分離和循環(huán)性好等優(yōu)點(diǎn),因此,該項(xiàng)研究具有重要的科學(xué)意義和應(yīng)用前景。首先,論文中研究了鐵摻雜型石墨烯負(fù)載金屬納米粒子對(duì)芳香醇選擇性氧化的反應(yīng)。其中鐵摻雜型石墨烯材料用葡萄糖與三氯化鐵為原料制備得到,然后借助沉積沉淀法負(fù)載金屬粒子Au、Pd或Pt等制出相應(yīng)的Au/Fe-Gr、Pd/Fe-Gr、Au-Pd/Fe-Gr、Pt/Fe-Gr催化劑,使用紅外(IR)、熱重(TG)、X射線衍射(XRD)、物理吸附儀(BET)、化學(xué)吸附儀(TPD)等多種手段對(duì)合成的催化劑進(jìn)行表征,進(jìn)而考察其在苯甲醇的選擇性氧化反應(yīng)中的催化活性。研究結(jié)果表明,Au/Fe-Gr和Au-Pd/Fe-Gr催化劑對(duì)苯甲醇氧化的效果較好,例如,以Au/Fe-Gr為催化劑,在助劑碳酸鉀存在下,于甲醇溶劑中通入氧氣反應(yīng)8h,苯甲醇的轉(zhuǎn)化率為96.2%,苯甲酸甲酯的選擇性為99.9%;而以Au-Pd/Fe-Gr為催化劑,在無助劑的條件下,于正丁醇溶劑中反應(yīng)6 h,苯甲醇轉(zhuǎn)化率為89.1%,苯甲醛的選擇性為87.5%;然后將上述催化體系用于其它芳香醇的氧化反應(yīng)中時(shí),發(fā)現(xiàn)對(duì)甲氧基苯甲醇及肉桂醇等也具有較好的氧化效果。另外根據(jù)實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象和對(duì)照實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),提出了鐵基納米材料催化苯甲醇選擇性氧化的反應(yīng)機(jī)理。另一方面,論文中還研究了含鐵固體酸催化劑對(duì)甘油乙酰化反應(yīng)的影響。用共沉淀法制備出Fe-Sn-Ti(SO_4~(2-))-T系列催化劑,并將其應(yīng)用于甘油與乙酸酐的反應(yīng)中,結(jié)果發(fā)現(xiàn)以Fe-Sn-Ti(SO_4~(2-))-400為催化劑時(shí)反應(yīng)效果最好,然后又對(duì)溫度、時(shí)間的影響及催化劑的循環(huán)使用情況進(jìn)行了研究,發(fā)現(xiàn)在80°C下反應(yīng)30 min時(shí)反應(yīng)效果最佳,甘油的轉(zhuǎn)化率可達(dá)100%,三乙酸甘油酯的選擇性可達(dá)99%。另外還對(duì)催化劑進(jìn)行了紅外、X射線衍射、物理吸附、熱重等物理性質(zhì)表征;最后,通過表征結(jié)果及實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)提出了酯化過程的反應(yīng)機(jī)制。
【關(guān)鍵詞】：鐵基納米材料 芳香醇 選擇性氧化 甘油乙�；� 三乙酸甘油酯
【學(xué)位授予單位】：天津理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第一章 文獻(xiàn)綜述10-21
• 1.1 引言10
• 1.2 芳香醇選擇性轉(zhuǎn)化的研究基礎(chǔ)10-12
• 1.2.1 苯甲醇10-11
• 1.2.2 苯甲醛11
• 1.2.3 苯甲酸甲酯11-12
• 1.3 芳香醇選擇性轉(zhuǎn)化的研究進(jìn)展12-17
• 1.3.1 氧源的選擇12
• 1.3.2 催化劑的選擇12-16
• 1.3.3 助劑的選擇16-17
• 1.3.4 溶劑的選擇17
• 1.4 甘油乙�；饔玫难芯炕A(chǔ)17-18
• 1.4.1 丙三醇17
• 1.4.2 乙酸甘油酯17-18
• 1.5 甘油乙�；饔玫难芯窟M(jìn)展18-19
• 1.6 選題意義19-20
• 1.7 研究內(nèi)容20-21
• 第二章 鐵摻雜的石墨烯負(fù)載的金屬納米粒子對(duì)芳香醇的選擇性氧化的研究21-37
• 2.1 引言21
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分21-26
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑21-23
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器23-24
• 2.2.3 實(shí)驗(yàn)步驟24-25
• 2.2.4 催化劑的制備25-26
• 2.3 催化劑的表征26-30
• 2.3.1 不同催化劑的XRD譜圖26-27
• 2.3.2 不同催化劑的NH_3-TPD譜圖27-28
• 2.3.3 不同催化劑的HRSEM圖28
• 2.3.4 不同催化劑的拉曼光譜28-29
• 2.3.5 不同催化劑的TG-DTG圖29-30
• 2.3.6 不同催化劑的BET測試30
• 2.4 負(fù)載型納米金屬催化劑對(duì)芳香醇的選擇性氧化30-36
• 2.4.1 甲醇溶劑中不同金屬負(fù)載的催化劑對(duì)苯甲醇選擇性氧化的影響31-32
• 2.4.2 反應(yīng)助劑對(duì)苯甲醇選擇性氧化的影響32
• 2.4.3 溶劑對(duì)苯甲醇選擇性氧化的影響32-33
• 2.4.4 反應(yīng)時(shí)間對(duì)苯甲醇選擇性氧化的影響33-34
• 2.4.5 不同芳香醇的選擇性氧化34-35
• 2.4.6 苯甲醇氧化的反應(yīng)機(jī)理35-36
• 2.5 本章結(jié)論36-37
• 第三章 磁性固體酸催化甘油乙�；苽湟宜岣视王サ难芯�37-49
• 3.1 引言37
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分37-39
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑37-38
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備38
• 3.2.3 實(shí)驗(yàn)步驟38
• 3.2.4 催化劑的制備38-39
• 3.3 催化劑的表征39-43
• 3.3.1 不同催化劑的IR光譜39-40
• 3.3.2 不同催化劑的XRD譜圖40
• 3.3.3 不同催化劑的TG分析40-41
• 3.3.4 不同催化劑的BET測試結(jié)果41-42
• 3.3.5 不同催化劑的NH_3-TPD測試結(jié)果42-43
• 3.4 磁性固體酸催化劑在甘油乙�；磻�(yīng)中的催化性能43-48
• 3.4.1 催化劑對(duì)甘油與乙酸酐反應(yīng)的影響43-44
• 3.4.2 溫度對(duì)甘油與乙酸酐乙�；磻�(yīng)的影響44-45
• 3.4.3 反應(yīng)時(shí)間對(duì)甘油與乙酸酐乙酰化反應(yīng)的影響45-46
• 3.4.4 不同溫度下甘油與乙酸乙�；姆磻�(yīng)46-47
• 3.4.5 催化劑的循環(huán)使用47
• 3.4.6 甘油乙�；姆磻�(yīng)機(jī)理的研究47-48
• 3.5 本章小結(jié)48-49
• 第四章 結(jié)論及展望49-50
• 4.1 結(jié)論49
• 4.2 展望49-50
• 參考文獻(xiàn)50-57
• 發(fā)表論文和科研情況說明57-58
• 致謝58-59

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