本文關(guān)鍵詞：納米多孔鈀催化二氧化碳加氫反應(yīng)的研究

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【摘要】：二氧化碳是一種C1家族中最為豐富的碳資源,具有廉價(jià)易得、無(wú)毒、可再生等優(yōu)點(diǎn)。其固定化及資源化研究是世界各國(guó)普遍關(guān)注的重要課題之一。其中,催化二氧化碳加氫合成甲酸(鹽)是資源化利用有效途徑之一。甲酸不僅是重要的有機(jī)合成原料,也是一種重要的液態(tài)儲(chǔ)氫材料。因此,開(kāi)發(fā)高活性的催化劑催化二氧化碳加氫制備甲酸(鹽)成為人們研究的熱點(diǎn)。本論文首次以氫氣為氫源,對(duì)納米多孔鈀(PdNPore)催化劑催化二氧化碳(CO2)加氫合成甲酸(鹽)的反應(yīng)進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。在堿性水溶液中,氫氣分子在納米多孔鈀催化劑表面發(fā)生異裂,生成Pd-H活性物種,還原C02得到產(chǎn)物甲酸鹽。1.由于二氧化碳在堿的水溶液中以碳酸氫鹽的形式存在,故本文以碳酸氫鈉加氫合成甲酸鈉為模型反應(yīng),對(duì)催化劑、溫度、壓力、堿及堿液的濃度等影響因素進(jìn)行了考察。最優(yōu)反應(yīng)條件為：納米多孔鈀2(5 mO1%),0.5 M NaHCO3水溶液為底物,H2的壓力為1.0 MPa,反應(yīng)溫度為80 ℃,時(shí)間為20 h。甲酸鈉的產(chǎn)率最高可達(dá)99%,選擇性達(dá)到100%。2.研究表明,納米多孔鈀催化劑表面高度均勻分散的納米孔道結(jié)構(gòu)有利于催化二氧化碳加氫合成甲酸鹽的進(jìn)行；在反應(yīng)中,納米多孔鈀無(wú)浸出；納米多孔鈀重復(fù)利用3次,其催化活性無(wú)明顯降低；納米多孔鈀中含有的鋁可以促進(jìn)加氫反應(yīng)的進(jìn)行。
【關(guān)鍵詞】：甲酸鈉 CO_2 非均相加氫 納米多孔鈀
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.32
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 引言8-9
• 1 文獻(xiàn)綜述9-37
• 1.1 均相催化劑催化二氧化碳加氫反應(yīng)體系9-31
• 1.1.1 銠催化9-12
• 1.1.2 釕催化12-20
• 1.1.3 銥催化20-26
• 1.1.4 鐵催化26-28
• 1.1.5 鈀催化28
• 1.1.6 鈷催化28-30
• 1.1.7 銅催化30-31
• 1.2 均相負(fù)載催化劑催化二氧化碳加氫反應(yīng)體系31-34
• 1.2.1 釕催化31-32
• 1.2.2 銥催化32-34
• 1.3 多相催化劑催化二氧化碳加氫反應(yīng)體系34-35
• 1.3.1 鎳催化34
• 1.3.2 金催化34
• 1.3.3 鈀催化34-35
• 1.4 論文的研究思路35-37
• 2 納米多孔鈀催化二氧化碳加氫反應(yīng)37-42
• 2.1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑37-39
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器37-38
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)試劑38-39
• 2.2 納米多孔鈀的制備39-41
• 2.2.1 研究不同鈀鋁比例的納米多孔鈀催化劑的制備39-40
• 2.2.2 掃描電鏡(SEM)分析40-41
• 2.3 納米多孔鈀催化碳酸氫鹽加氫合成甲酸鹽的操作過(guò)程41
• 2.4 納米多孔鈀催化二氧化碳加氫合成甲酸鹽的操作過(guò)程41
• 2.5 甲酸鹽產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)表征數(shù)據(jù)41-42
• 3 結(jié)果與討論42-57
• 3.1 納米多孔鈀催化劑的篩選42-43
• 3.2 催化劑量的篩選43-44
• 3.3 溫度的篩選44-45
• 3.4 氫氣壓力的篩選45-46
• 3.5 溶劑的篩選46-47
• 3.6 堿以及堿濃度的篩選47-48
• 3.7 二氧化碳加氫還原48-49
• 3.8 催化劑表征49-54
• 3.8.1 重復(fù)利用性49
• 3.8.2 電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)檢測(cè)49-50
• 3.8.3 BET分析50
• 3.8.4 X-射線光電子能譜(XPS)分析50-52
• 3.8.5 掃描電鏡(SEM)分析52-53
• 3.8.6 透射電鏡(TEM)分析53-54
• 3.9 納米多孔鈀2催化二氧化碳加氫合成甲酸鈉反應(yīng)機(jī)理分析54-57
• 結(jié)論57-58
• 參考文獻(xiàn)58-61
• 附錄A 附錄內(nèi)容名稱61-63
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況63-64
• 致謝64-65

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本文編號(hào)：755561