本文關(guān)鍵詞：氟離子與磺化反應改性多壁納米碳管催化劑的制備、表征及催化酯化反應合成油酸甲酯性能

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【摘要】：通過高溫浸漬法,對多壁納米碳管進行了氟離子與濃硫酸磺化反應修飾改性處理,制備了一種新型Lewis酸型催化劑F~--SO_4~(2-)/MWCNTs,并通過透射電鏡、拉曼光譜、X射線光電子能譜、吡啶吸附紅外光譜、X射線熒光光譜、X射線衍射和NH_3程序升溫脫附等表征手段對其的物理化學性能進行了表征分析,進而對多壁納米碳管經(jīng)F~-與濃硫酸磺化反應修飾改性后所出現(xiàn)的結(jié)構(gòu)與催化性能變化的內(nèi)在影響規(guī)律進行了探索。以F~--SO_4~(2-)/MWCNTs為催化劑,以甲醇和油酸為原料,對其在應用于催化酯化反應合成油酸甲酯過程中的活性進行了研究。結(jié)果表明:當反應溫度為65℃、醇油物質(zhì)的量之比為12∶1、催化劑質(zhì)量占反應物總質(zhì)量的0.9%、反應時間為6 h,油酸的轉(zhuǎn)化率最高,達到了90%。高催化活性可歸因于隨著氟元素的加入,提高了SO_4~(2-)的插層作用效果,從而增加了酸性活性位的數(shù)量;此外,S=O鍵具有電子誘導效應,而F~-有強負電性,兩者之間發(fā)生強烈的相互作用后形成了F~-S鍵,使S=O的吸電子效應大幅度增強,從而加劇了F~--SO_4~(2-)/MWCNTs催化劑的體系電荷不平衡趨勢,導致催化劑中的正電荷過剩,使催化劑中的酸性活性位以Lewis酸為主,有效的避免了單純磺化反應作用所生成的催化劑的酸性活性位以Br夁nsted酸型為主,而易在富含水的反應介質(zhì)中發(fā)生水合作用而降低,甚至失去催化活性的現(xiàn)象發(fā)生。
【作者單位】： 江西理工大學冶金與化學工程學院;清華大學化工系;北方民族大學化學化工學院;
【關(guān)鍵詞】： 催化劑 納米碳管 生物柴油 磺化反應 固體酸
【基金】：國家自然科學基金(No.21206062,21466013) 江西省自然科學(青年)基金計劃重大項目(No.20143ACB21018) 江西理工大學清江青年英才支持計劃 化學工程聯(lián)合國家重點實驗室(清華大學)開放課題基金(No.SKL-ch E-14A04) 華中科技大學大型電池關(guān)鍵材料與系統(tǒng)教育部重點實驗室開放課題基金(No.201504)資助
【分類號】：O643.36
【正文快照】： 隨著全球經(jīng)濟的發(fā)展,世界各國對能源的需求越來越大,導致不可再生的化石能源越來越匱乏,而化石能源在使用時所產(chǎn)生的環(huán)境污染,同樣也成為了一個亟待解決的問題。在這樣一個大環(huán)境下,發(fā)展和利用對環(huán)境無污染的可再生能源是當前全球面臨的一個重大課題。在眾多可再生能源中,生物

【共引文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前7條

1 曹玲玲;俞慧;聶愛楊;袁愛華;;基于柔性多羧酸配體H_3TCOPM構(gòu)筑的Co(Ⅱ)配合物的合成與結(jié)構(gòu)[J];無機化學學報;2016年10期

2 徐元清;吳俊威;徐浩;任艷蓉;丁濤;房曉敏;;三(4-乙酰氨基苯基)甲烷的合成[J];合成化學;2015年01期

3 吳文鵬;曹艷;;三(4-硝基苯基)甲烷衍生物的結(jié)構(gòu)和振動光譜的理論研究（英文）[J];化學研究;2014年06期

4 譚育慧;王艷;楊韶平;高繼興;徐慶;唐云志;;基于四核混合價態(tài)[Co_2~ⅡCo_2~Ⅲ(SO_4)_6]~(2-)分子簇構(gòu)為筑的三維網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)[J];人工晶體學報;2014年09期

5 蔣清民;徐元清;卞龍驤;徐浩;任艷蓉;丁濤;房曉敏;;三(4-硝基苯基)甲醇及其氯化物的合成與表征[J];化學研究;2014年04期

6 李武斌;徐元清;張延兵;房曉敏;丁濤;;三苯甲醇-4,4′,4″-三羧酸及其氯化物的合成[J];化學研究;2012年05期

7 徐元清;丁濤;房曉敏;;三苯甲烷-4,4′,4″-三羧酸的合成[J];化學研究;2011年01期

【二級參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前4條

1 崔節(jié)虎;杜秀紅;趙俊偉;;通過原位水熱反應合成鉛配位聚合物的合成和結(jié)構(gòu)[J];人工晶體學報;2013年05期

2 解鳳霞;張欣欣;張丹;華敏;張逢星;;新型稀土配位聚合物{Ln_2(m-bdc)_3(H_2O)_2}_n(Ln=Ce,Nd)的合成、結(jié)構(gòu)和動力學分析[J];人工晶體學報;2013年02期

3 杜秀紅;崔節(jié)虎;趙俊偉;;配位聚合物{[Mn(H_2BCPBA)_2(H_2O)_4]}_n的合成和表征[J];人工晶體學報;2012年06期

4 徐元清;丁濤;房曉敏;路建美;;三(對乙�；交�)甲烷的合成及表征[J];化學研究;2008年02期

【相似文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 呂德義,陳萬喜,徐鑄德;納米碳管的純化[J];材料科學與工程;2000年04期

2 胡文平,劉云圻,曾鵬舉,周淑琴,朱道本;納米碳管[J];化學通報;2000年02期

3 成會明,劉暢,叢洪濤;具有優(yōu)異儲氫性能的高質(zhì)量單壁納米碳管的合成[J];物理;2000年08期

4 董樹榮,涂江平,張孝彬,王德苗;催化分解制備納米碳管的催化劑研究[J];浙江大學學報(工學版);2000年05期

5 李峰,白朔,成會明;納米碳管[J];新型炭材料;2000年03期

6 王新慶,李振華,何少龍,王淼;納米碳管制備的新進展[J];材料科學與工程;2001年02期

7 何少龍,沈建其,王新慶,王淼;納米碳管儲氫實驗和機理研究[J];材料科學與工程;2001年04期

8 李峰,白朔,成會明;納米碳管及其應用[J];燃料化學學報;2001年01期

9 姬海寧,張懷武;納米碳管的研究與發(fā)展[J];磁性材料及器件;2001年04期

10 ;納米碳管新功能[J];軍民兩用技術(shù)與產(chǎn)品;2001年02期

中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 韓和相;李國華;葛維琨;謝思深;王炳q，

本文編號：754055