發(fā)布時(shí)間：2017-08-27 06:07

  本文關(guān)鍵詞：銀基半導(dǎo)體光催化劑的制備及其可見光催化性能研究

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【摘要】：近幾十年來,隨著經(jīng)濟(jì)和社會的發(fā)展,能源和環(huán)境問題逐漸受到社會各界的密切關(guān)注。半導(dǎo)體光催化技術(shù)可以充分利用太陽能光解水制氫、凈化空氣、降解有機(jī)污染物以及還原二氧化碳,是解決能源短缺和環(huán)境污染的重要手段。因此,科學(xué)家們在開發(fā)高效的半導(dǎo)體光催化材料方面做了大量研究,其中Ti02因穩(wěn)定性好、無毒、低廉等特性受到廣泛關(guān)注。然而,在實(shí)際應(yīng)用中Ti02因量子產(chǎn)率低、能帶隙較寬,僅能吸收4%的太陽光等缺點(diǎn),限制了其實(shí)際應(yīng)用。因此,開發(fā)高效、可吸收可見光或太陽光的光催化劑成為半導(dǎo)體光催化研究領(lǐng)域的熱點(diǎn)話題。在過去的幾十年里,銀基半導(dǎo)體材料,如：Ag3PO4, AgVO3, Ag2O, AgX (AgCl, AgBr, AgI)等,因其具有較強(qiáng)的可見光吸收和高的量子產(chǎn)率等優(yōu)點(diǎn),在光催化領(lǐng)域備受廣泛關(guān)注。然而單一的半導(dǎo)體材料因不充分的電荷分離和光敏感性,在可見光范圍內(nèi)光催化活性較差。為了解決這一難題,研究人員制備了各種各樣的復(fù)合半導(dǎo)體材料,如TiO2/Ag3PO4, Ag3PO4/MoS2, AgCl/BiOCl, AgVO3/g-C3N4等。大量的研究表明,多組分的復(fù)合材料在光催化降解有機(jī)污染物方面優(yōu)于單一組分光催化劑,這主要?dú)w因于匹配的能帶隙結(jié)構(gòu)提高了光生電子空穴的有效分離和增強(qiáng)了對可見光的吸收。基于以上思路,本論文從三個(gè)方面進(jìn)行了探索：(1)制備AgVO3/AgI復(fù)合光催化劑；(2)制備TiO2-x納米片/Ag/Ag3PO4復(fù)合光催化劑；(3)制備氧化石墨烯GO/Ag3PO4/g-C3N4復(fù)合光催化劑。具有研究內(nèi)容如下：一、利用AgNO3和NH4VO3水熱合成AgVO3,通過調(diào)節(jié)KI濃度,合成了不同摩爾比的AgVO3/AgI。隨著KI濃度的增加,AgI負(fù)載量隨之增加,AgVO3吸收邊帶略微紅移。根據(jù)在可見光下光催化降解堿性品紅的結(jié)果可得,當(dāng)AgVO3和AgI摩爾比為3：1時(shí),AgVO3/AgI表現(xiàn)出最優(yōu)的光催化活性,是單一AgVO3的4.5倍,是單一AgI的9倍。最后,根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果推測出可能的反應(yīng)機(jī)理。二、首先利用鈦酸四丁酯作為鈦源,氫氟酸作為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑水熱合成Ti02納米片(TiO2-NS),利用氧化法在TiO2-NS表面形成氧缺陷,然后利用TiO2-x-NS的還原性水熱還原AgNO3形成TiO2-x-NS/Ag,再利用一步沉淀法合成TiO2-x-NS/Ag/Ag3PO4。在可見光照射下,通過降解50 mL,10mg/L亞甲基藍(lán)溶液考察不同光催化劑的光催化活性。TiO2-x-NS/Ag/Ag3PO4光催化劑表現(xiàn)出最優(yōu)的光催化活性,其反應(yīng)速率遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于Ag3PO4和TiO2-x-NS/Ag3PO4。 TiO2-x-NS/Ag/Ag3PO4光催化活性的提高歸因于Ag的表面等離子體共振效應(yīng)和TiO2-x-NS 與 Ag3PO4之間匹配的能帶結(jié)構(gòu),提高了光催化劑對可見光的吸收和有效的光生電荷分離。三、根據(jù)之前的研究表明,氧化石墨烯表面有很多帶負(fù)電的羥基和羧基,可以吸附陽離子Ag+,而g-C3N4可以被Na2HPO4磷酸化,因此可以利用一步沉淀的方法合成氧化石墨烯(graphene oxide, GO)/Ag3PO4/g-C3N4復(fù)合物。在可見光下降解羅丹明B的結(jié)果表明,GO/Ag3PO4/g-C3N4表現(xiàn)出最優(yōu)的光催化活性,光催化速率是單一Ag3PO4的8倍,是單一g-C3N4的162倍。光催化活性的提高歸因于光生電子和空穴分別轉(zhuǎn)移到GO和S-C3N4,而GO不僅可以提高對可見光的吸收又可以增強(qiáng)對染料分子的吸附。除此之外,GO/Ag3PO4/g-C3N4復(fù)合物的穩(wěn)定性優(yōu)于Ag3P04。捕獲劑實(shí)驗(yàn)表明GO/Ag3PO4/g-C3N4復(fù)合物在光催化降解有機(jī)物過程中的主要活性物種是空穴和超氧基自由基。根據(jù)GO/Ag3PO4/g-C3N4的能帶結(jié)構(gòu)和光催化結(jié)果推測出可能的反應(yīng)機(jī)理。
【關(guān)鍵詞】：多組分催化劑 可見光激發(fā) 銀基半導(dǎo)體材料 AgVO_3/AgI TiO_(2-x)-NS/Ag/Ag_3PO_4 GO/Ag_3PO_4/g-C_3N_4 光催化機(jī)理
【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-15
• 第一章 緒論15-29
• 1.1 引言15
• 1.2 半導(dǎo)體光催化劑15-20
• 1.2.1 概述15-16
• 1.2.2 光催化原理16-17
• 1.2.3 應(yīng)用17-20
• 1.3 銀基光催化劑20-27
• 1.3.1 研究現(xiàn)狀20-21
• 1.3.2 提高銀基半導(dǎo)體光催化活性途徑21-27
• 1.4 本論文的選題思路27-29
• 第二章 AgVO_3/AgI復(fù)合光催化劑的制備及其可見光催化性能研究29-43
• 2.1 引言29-30
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分30-34
• 2.2.1 主要試劑30-31
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器31-32
• 2.2.3 表征方法32
• 2.2.4 催化劑的制備32
• 2.2.5 光催化活性的評價(jià)方法32-34
• 2.3 結(jié)果與討論34-42
• 2.3.1 X射線衍射光譜34-35
• 2.3.2 掃描電鏡圖(SEM)和透射電鏡圖(TEM)35-37
• 2.3.3 紫外-可見漫反射光譜圖37-39
• 2.3.4 可見光催化活性的研究39-41
• 2.3.5 光催化機(jī)理41-42
• 2.4 小結(jié)42-43
• 第三章 TiO_(2-x)-NS/Ag/Ag_3PO_4復(fù)合光催化劑的制備及其可見光催化性能研究43-54
• 3.1 引言43-44
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分44-47
• 3.2.1 主要試劑44-45
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器45-46
• 3.2.3 表征方法46
• 3.2.4 光催化劑的制備46-47
• 3.2.5 光催化活性的評價(jià)方法47
• 3.3 結(jié)果與討論47-53
• 3.3.1 X射線衍射光譜47-48
• 3.3.2 透射電鏡圖(TEM)48-49
• 3.3.3 紫外-可見漫反射光譜49-50
• 3.3.4 可見光催化活性研究50-52
• 3.3.5 光催化機(jī)理52-53
• 3.4 小結(jié)53-54
• 第四章 g-C_3N_4支撐的GO/Ag_3PO_4復(fù)合光催化劑的制備及其可見光催化性能研究54-70
• 4.1 引言54-55
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分55-59
• 4.2.1 主要試劑55
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器55-56
• 4.2.3 表征方法56-57
• 4.2.4 催化劑的制備57-58
• 4.2.5 光催化活性的評價(jià)方法58-59
• 4.3 結(jié)果與討論59-69
• 4.3.1 X射線衍射光譜和傅里葉紅外光譜59-61
• 4.3.2 掃描電鏡圖(SEM)和透射電鏡圖(TEM)61-63
• 4.3.3 紫外-可見漫反射光譜和熒光光譜63-65
• 4.3.4 可見光催化活性和光催化機(jī)理研究65-69
• 4.4 小結(jié)69-70
• 第五章 結(jié)論和創(chuàng)新性70-72
• 5.1 結(jié)論70-71
• 5.2 創(chuàng)新性71-72
• 參考文獻(xiàn)72-84
• 攻讀碩士學(xué)位期間論文發(fā)表情況84-85
• 致謝85

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