本文關(guān)鍵詞：酸處理改性ZSM-5催化劑在苯、甲醇烷基化反應(yīng)的應(yīng)用

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【摘要】：本文研究了適用于苯、甲醇烷基化反應(yīng)的催化劑,主要探討了酸浸漬改性、酸和堿處理改性在ZSM-5分子篩催化劑的應(yīng)用。并用氮?dú)馕摳�、氨氣程序升溫脫附、傅里葉紅外變換和X射線衍射等方法對(duì)催化劑進(jìn)行表征,以得到催化劑的物理和化學(xué)性質(zhì),從而加深對(duì)苯、甲醇烷基化反應(yīng)催化劑的理解。研究結(jié)果表明：ZSM-5催化劑的酸性、酸量、酸強(qiáng)度、孔道結(jié)構(gòu)、比表面積、孔容等理化性質(zhì)均對(duì)催化劑催化苯與甲醇烷基化反應(yīng)的催化性能產(chǎn)生較大影響。ZSM-5催化劑通過(guò)負(fù)載Pt和HCl浸漬改性后,甲苯和二甲苯(TX)的總選擇性能夠達(dá)到90%。當(dāng)PtZSM-5催化劑負(fù)載1%的HCl時(shí),其催化苯和甲醇烷基化反應(yīng)的TX總選擇性達(dá)到最高值90.33%。PtZSM-5催化劑通過(guò)磷鎢酸浸漬改性后,TX的總選擇性增加到89.3%。經(jīng)不同酸和NaOH處理改性后,催化劑的轉(zhuǎn)化率顯著上升,均達(dá)到50%左右。其中,經(jīng)NaOH和磷酸處理的催化劑,苯的轉(zhuǎn)化率達(dá)到52.60%,比改性前催化劑提高了近14個(gè)百分點(diǎn)；甲苯選擇性略微降低,均在55%左右,而二甲苯選擇性顯著增加,達(dá)到33%左右；副產(chǎn)物乙苯的選擇性明顯降低,而三甲苯選擇性則小幅增加。催化劑進(jìn)一步負(fù)載MgO后,造成苯的轉(zhuǎn)化率略微下降,但TX總選擇性增加。通過(guò)對(duì)酸處理所用磷酸濃度的研究表明磷酸濃度的影響不是很大。在NaOH和1.5 mol/L磷酸處理的催化劑中苯的轉(zhuǎn)化率達(dá)到52.6%,TX總選擇性近90%。催化劑在負(fù)載MgO后,會(huì)造成苯轉(zhuǎn)化率的下降,但是有利于TX總選擇性的提高。其中經(jīng)NaOH和2.0 mol/L磷酸處理的ZSM-5催化劑在負(fù)載MgO后,苯的轉(zhuǎn)化率為47.80%,TX總選擇性達(dá)到90.30%,具有較好的開發(fā)價(jià)值。
【關(guān)鍵詞】：苯 甲醇 烷基化 ZSM-5 酸堿處理
【學(xué)位授予單位】：華東理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;O621.251
【目錄】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-10
• 第1章 緒論10-12
• 1.1 對(duì)二甲苯的市場(chǎng)現(xiàn)狀10
• 1.2 甲醇的市場(chǎng)現(xiàn)狀10
• 1.3 苯的市場(chǎng)現(xiàn)狀10-11
• 1.4 課題研究的目的及其意義11-12
• 第2章 文獻(xiàn)綜述12-23
• 2.1 苯與甲醇烷基化催化劑研究進(jìn)展12-13
• 2.2 甲苯與甲醇烷基化反應(yīng)制對(duì)二甲苯研究進(jìn)展13-16
• 2.2.1 甲苯與甲醇烷基化反應(yīng)的機(jī)理13-14
• 2.2.2 甲苯與甲醇烷基化催化劑研究進(jìn)展14-16
• 2.3 ZSM-5分子篩簡(jiǎn)介16-19
• 2.3.1 ZSM-5分子篩的結(jié)構(gòu)特征16-18
• 2.3.2 ZSM-5分子篩改性研究進(jìn)展18
• 2.3.3 ZSM-5分子篩的工業(yè)化應(yīng)用18-19
• 2.4 多級(jí)孔ZSM-5分子篩的研究19-22
• 2.4.1 多級(jí)孔ZSM-5分子篩簡(jiǎn)介19
• 2.4.2 化學(xué)后處理法合成多級(jí)孔ZSM-5分子篩19-21
• 2.4.3 用介孔模板劑直接合成多級(jí)孔ZSM-5分子篩21-22
• 2.4.4 多級(jí)孔ZSM-5分子篩在苯、甲醇烷基化反應(yīng)的應(yīng)用22
• 2.5 本課題研究思路和方法22-23
• 第3章 實(shí)驗(yàn)部分23-28
• 3.1 實(shí)驗(yàn)原料及藥品23
• 3.2 實(shí)驗(yàn)儀器與裝置23-26
• 3.3 產(chǎn)物的分析測(cè)定26
• 3.4 催化劑表征26-27
• 3.4.1 X射線衍射(XRD)26
• 3.4.2 氨程序升溫脫附(NH_3-TPD)26-27
• 3.4.3 N_2吸附(BET)27
• 3.4.4 傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)27
• 3.4.5 掃描電鏡(SEM)27
• 3.5 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理方法27-28
• 第4章 HCl改性的Pt/ZSM-5催化劑研究28-34
• 4.1 催化劑的制備28
• 4.2 XRD表征28-29
• 4.3 NH3-TPD表征29
• 4.4 BET表征29-31
• 4.5 HCl改性的PtZSM-5在苯、甲醇烷基化反應(yīng)中的應(yīng)用31-33
• 4.6 結(jié)果與討論33-34
• 第5章 不同酸浸漬改性的ZSM-5催化劑研究34-41
• 5.1 催化劑制備34
• 5.2 有機(jī)酸浸漬改性的ZSM-5在苯、甲醇烷基化反應(yīng)中的應(yīng)用34-37
• 5.2.1 催化劑表征34-35
• 5.2.2 烷基化性能考評(píng)35-37
• 5.3 雜多酸改性的ZSM-5在苯、甲醇烷基化反應(yīng)中的應(yīng)用37-39
• 5.3.1 催化劑表征37
• 5.3.2 催化性能考評(píng)37-39
• 5.4 有機(jī)酸浸漬改性在多級(jí)孔ZSM-5催化劑的應(yīng)用39-40
• 5.5 結(jié)果與討論40-41
• 第6章 有機(jī)酸改性經(jīng)NaOH處理的ZSM-5催化劑研究41-51
• 6.1 催化劑的制備41-42
• 6.2 有機(jī)酸和NaOH處理的ZSM-5催化劑在苯、甲醇烷基化反應(yīng)的應(yīng)用42-46
• 6.2.1 XRD表征42
• 6.2.2 NH_3-TPD表征42-43
• 6.2.3 BET表征43-45
• 6.2.4 苯、甲醇烷基化催化性能45-46
• 6.3 MgO改性的多級(jí)孔ZSM-5在苯、甲醇烷基化反應(yīng)中的應(yīng)用46-50
• 6.3.1 NH_3-TPD表征46-48
• 6.3.2 BET表征48-50
• 6.4 結(jié)果與討論50-51
• 第7章 磷酸改性經(jīng)NaOH處理的ZSM-5催化劑的研究51-57
• 7.1 催化劑的制備51
• 7.2 酸處理所用磷酸濃度對(duì)催化劑催化性能的影響51-54
• 7.2.1 XRD表征51
• 7.2.2 NH_3-TPD表征51-52
• 7.2.3 BET表征52-53
• 7.2.4 催化性能評(píng)價(jià)53-54
• 7.3 MgO改性對(duì)催化性能的影響54-56
• 7.3.1 NH_3-TPD表征54-55
• 7.3.2 BET表征55
• 7.3.3 催化性能評(píng)價(jià)55-56
• 7.4 小結(jié)56-57
• 第8章 結(jié)論57-59
• 參考文獻(xiàn)59-64
• 致謝64

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