本文關(guān)鍵詞：共摻雜碳納米材料氧還原催化劑制備及性能研究

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【摘要】：本論文主要研究燃料電池陰極氧還原反應(yīng)(ORR)的催化劑,采用兩步煅燒的方法制備出了氮、鍺及磷、鍺共摻雜的碳納米材料(碳納米管和石墨烯)。通過電化學(xué)測試、掃描電鏡、透射電鏡、拉曼光譜、X射線衍射、X射線光電子能譜等測試手段對(duì)制備出的碳納米材料的電催化性能和結(jié)構(gòu)等進(jìn)行了測試和表征。所制備出的共摻雜的碳納米材料具有優(yōu)異的ORR催化性能,如較高的電流密度、較早的起波電勢(shì)、良好的抗甲醇性能和較好的穩(wěn)定性等。另外還利用密度泛函理論通過計(jì)算功函數(shù)分別對(duì)碳納米管摻雜的元素(氮、鍺及磷、鍺)間的ORR催化的協(xié)同效應(yīng)進(jìn)行了證實(shí)。1.氮、鍺共摻雜的碳納米管及石墨烯首先通過在氮?dú)庀?00℃煅燒羧乙基鍺倍半氧化物和碳材料(碳納米管和石墨烯)的混合物制備出鍺摻雜的碳材料(Ge-CNTs和Ge-graphene),再在氨氣的氛圍下進(jìn)行600℃煅燒進(jìn)行摻氮,從而制備出氮、鍺共摻雜的碳材料(N-Ge-CNTs和N-Ge-graphene)。本論文制備了不同鍺含量的N-Ge-CNTs和N-Ge-graphene,通過對(duì)ORR性能的對(duì)比發(fā)現(xiàn),當(dāng)羧乙基鍺倍半氧化物的加入量為2%時(shí),氮、鍺共摻雜的碳材料(N-Ge-CNTs-2和N-Ge-graphene-2)的ORR性能最佳。2.磷、鍺共摻雜的碳納米管及石墨烯將鍺摻雜的碳材料和一定量的三苯基膦混合均勻后,在氮?dú)獾姆諊逻M(jìn)行600℃煅燒進(jìn)行摻磷,從而制備出磷、鍺共摻雜的碳材料(Ge-P-CNTs和Ge-P-graphene)。本論文同樣制備了不同鍺含量的Ge-P-CNTs和Ge-P-graphene,通過對(duì)ORR性能的對(duì)比發(fā)現(xiàn),同樣當(dāng)羧乙基鍺倍半氧化物的加入量為2%時(shí),磷、鍺共摻雜的碳材料(Ge-P-CNTs-2和Ge-P-graphene-2)的ORR性能最佳。綜上所述,氮、鍺或磷、鍺共摻雜能有效改善碳納米材料的ORR催化活性。本文ORR催化協(xié)同效應(yīng)通過密度泛函理論計(jì)算出的功函數(shù)得以證實(shí)。
【關(guān)鍵詞】：燃料電池 碳納米管 石墨烯 共摻雜
【學(xué)位授予單位】：青島大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ127.11;O643.36;TM911.4
【目錄】：

• 摘要2-3
• Abstract3-6
• 引言6-7
• 第一章 緒論7-18
• 1.1 燃料電池7-9
• 1.1.1 燃料電池的發(fā)展7
• 1.1.2 燃料電池的分類7-9
• 1.2 質(zhì)子交換膜燃料電池9-10
• 1.2.1 PEMFC的工作原理9-10
• 1.2.2 質(zhì)子交換膜燃料電池的應(yīng)用10
• 1.3 燃料電池的陰極氧還原反應(yīng)10-12
• 1.3.1 ORR反應(yīng)途徑10-11
• 1.3.2 ORR催化劑種類11-12
• 1.4 碳納米管12-14
• 1.4.1 碳納米管的結(jié)構(gòu)與性能12-13
• 1.4.2 碳納米管的研究現(xiàn)狀與應(yīng)用前景13-14
• 1.4.3 碳納米管在電化學(xué)中的應(yīng)用14
• 1.5 石墨烯14-16
• 1.5.1 石墨烯的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)14-15
• 1.5.2 石墨烯的優(yōu)良性能15-16
• 1.5.3 石墨烯在電化學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用16
• 1.6 本論文的研究內(nèi)容和意義16-18
• 第二章 氮、鍺共摻雜的碳納米管用于燃料電池陰極氧還原反應(yīng)催化劑18-31
• 2.1 前言18
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分18-19
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑18
• 2.2.2 材料合成18-19
• 2.2.3 材料表征19
• 2.3 結(jié)果與討論19-30
• 2.3.1 形貌與結(jié)構(gòu)表征19-23
• 2.3.2 電化學(xué)催化活性評(píng)價(jià)23-27
• 2.3.3 催化劑材料結(jié)構(gòu)的理論計(jì)算27-29
• 2.3.4 抗甲醇中毒性能和電化學(xué)穩(wěn)定性評(píng)價(jià)29-30
• 2.4 本章小結(jié)30-31
• 第三章 磷、鍺共摻雜的碳納米管用于燃料電池陰極氧還原反應(yīng)催化劑31-42
• 3.1 前言31
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分31-32
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑31
• 3.2.2 材料合成31
• 3.2.3 材料表征31-32
• 3.3 結(jié)果與討論32-41
• 3.3.1 形貌與結(jié)構(gòu)表征32-35
• 3.3.2 電化學(xué)催化活性評(píng)價(jià)35-39
• 3.3.3 催化劑材料結(jié)構(gòu)的理論計(jì)算39-40
• 3.3.4 抗甲醇中毒性能和電化學(xué)穩(wěn)定性評(píng)價(jià)40-41
• 3.4 本章小結(jié)41-42
• 第四章 氮、鍺共摻雜及磷、鍺共摻雜的石墨烯用于燃料電池陰極氧還原反應(yīng)催化劑42-50
• 4.1 前言42
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分42-43
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑42
• 4.2.2 材料合成42-43
• 4.2.3 電化學(xué)性能表征43
• 4.3 結(jié)果與討論43-49
• 4.3.1 氮、鍺共摻雜的石墨烯43-46
• 4.3.2 磷、鍺共摻雜的石墨烯46-49
• 4.4 本章小結(jié)49-50
• 參考文獻(xiàn)50-55
• 攻讀學(xué)位期間的研究成果55-56
• 致謝56-57

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