本文關(guān)鍵詞：天然錳氧化物復(fù)合催化劑制備及其催化氧化NO性能研究

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【摘要】：隨著大氣污染的不斷加劇,且近年國家又發(fā)布了新的燃煤鍋爐排放標(biāo)準(zhǔn),這對我國煙氣脫硝手段的創(chuàng)新提出了更加嚴(yán)格的要求,因此,煙氣脫硝是目前大氣污染防治研究的熱點(diǎn)之一。本研究主要利用天然錳氧化物的不同處理方式,制備出多種催化劑,同時(shí)針對不同煙氣環(huán)境進(jìn)行選擇性催化氧化(SCO)的實(shí)驗(yàn)并觀察記錄其催化氧化NO的性能。分別通過等體積浸漬法以天然錳氧化物(主要成分為Mn02)為載體,制備了包括酸浸、Ni/MnO2、Ti/MnO2、Ce/MnO、Ti/Ce/MnO2等復(fù)合型催化劑。通過X射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、程序升溫吸附-脫附(TPD)、熱重分析(TG)、比表面積分析(BET)和紅外傅里葉光譜(FTIR)對其進(jìn)行了表征,同時(shí)在制得最優(yōu)催化劑的基礎(chǔ)上,考察了酸浸濃度、反應(yīng)溫度、煅燒溫度、NO初始濃度、02濃度等操作因素以及H20和S02對催化劑氧化活性的影響。結(jié)果表明：以一定濃度硫酸浸漬之后的天然錳礦作為催化劑,具有良好的低溫催化脫硝活性。在3 mol/L硫酸浸漬條件下,在低溫段(100℃及3%02)的模擬煙氣環(huán)境下,1000 ppm的NO轉(zhuǎn)換率能夠達(dá)到90%,且可穩(wěn)定時(shí)間10小時(shí)以上,對于低濃度的H20和SO2(≤300 ppm)也有不錯(cuò)的抗性,當(dāng)同時(shí)撤掉H20和S02時(shí),催化劑的活性還可以穩(wěn)定回升至最初狀態(tài),并繼續(xù)維持一段時(shí)間。而利用傳統(tǒng)模式負(fù)載活性組分的方法制備新的催化劑,結(jié)果卻顯示天然錳礦單獨(dú)負(fù)載Ce、Ni及Ti等這一類活性組分的低溫氧化脫硝性能不佳,在和以上相同煙氣條件下進(jìn)行脫硝實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)NO轉(zhuǎn)換率不足40%,且催化劑的維持時(shí)間很短,抗水抗硫的能力也很差,無法滿足我們的脫硝要求。當(dāng)利用天然錳礦同時(shí)負(fù)載Ce和Ti這兩種活性組分時(shí),結(jié)果顯示,其具有較好的催化氧化脫硝性能,但是其對溫度有一定的需求。在同時(shí)負(fù)載5%Ce和5%Ti并于250℃下煅燒后,在較高溫度(300℃,3%02)的模擬煙氣環(huán)境下,1000 ppm的NO轉(zhuǎn)換率幾乎能夠達(dá)到100%,且可穩(wěn)定10小時(shí)以上,但其同時(shí)抗水抗硫的能力不強(qiáng),在較高的H20和SO2(≥500 ppm)共同存在的環(huán)境下,催化劑很快失活,且同時(shí)撤掉H20和S02后無法完全恢復(fù)活性。以上三種體系下,催化劑失效的主要原因是在反應(yīng)過程中,催化劑表面產(chǎn)生了一定量的硫酸鹽和硝酸鹽,尤其在抗水汽和802的實(shí)驗(yàn)中,有大量的硫酸鹽產(chǎn)生并覆蓋催化劑,導(dǎo)致催化劑無法發(fā)揮效果,脫硝效果降低。
【關(guān)鍵詞】：煙氣 天然錳氧化物 選擇性催化氧化(SCO) 酸浸濃度 活性組分
【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X701;O643.36
【目錄】：

• 致謝7-8
• 摘要8-9
• abstract9-16
• 第一章 緒論16-29
• 1.1 NO_x的來源、性質(zhì)、危害、生成機(jī)理16-18
• 1.1.1 NO_x的來源16
• 1.1.2 NO_x的性質(zhì)16-17
• 1.1.3 NO_x的危害17
• 1.1.4 NO_x的生成機(jī)理17-18
• 1.2 NO_x污染控制技術(shù)18-26
• 1.2.1 濕法脫硝技術(shù)18-19
• 1.2.2 干法脫硝技術(shù)19-26
• 1.2.2.1 選擇性催化還原法(SCR)19-21
• 1.2.2.2 SCR催化劑和研究進(jìn)展21-22
• 1.2.2.3 選擇性非催化還原法(SNCR)22
• 1.2.2.4 選擇性催化氧化法(SCO)22-23
• 1.2.2.5 SCO催化劑和研究進(jìn)展23-26
• 1.3 本課題的提出、主要內(nèi)容、目的意義26-29
• 1.3.1 本課題的提出26-27
• 1.3.2 本課題研究的主要內(nèi)容27
• 1.3.3 本課題的目的和意義27-29
• 第二章 實(shí)驗(yàn)材料和方法29-32
• 2.1 試劑和器材29-30
• 2.1.1 主要試劑29
• 2.1.2 主要器材29-30
• 2.2 實(shí)驗(yàn)裝置30
• 2.3 實(shí)驗(yàn)分析方法30-32
• 2.3.1 催化劑的表征方法30-31
• 2.3.2 產(chǎn)物的檢測與分析31-32
• 第三章 酸浸天然錳礦石低溫催化氧化NO32-43
• 3.1 天然錳礦的選擇、制備32
• 3.1.1 天然錳礦材料的選擇32
• 3.1.2 天然錳礦材料的制備32
• 3.2 天然錳礦材料的表征結(jié)果32-37
• 3.2.1 XRD分析33
• 3.2.2 SEM分析33-34
• 3.2.3 XRF分析34
• 3.2.4 NH3-TPD分析34-35
• 3.2.5 BET分析35
• 3.2.6 TG分析35-36
• 3.2.7 FTIR分析36-37
• 3.3 操作條件對催化氧化NO活性的影響37-42
• 3.3.1 反應(yīng)溫度的影響37-38
• 3.3.2 酸浸濃度的影響38-39
• 3.3.3 NO初始濃度的影響39
• 3.3.4 氧氣濃度的影響39-40
• 3.3.5 H_2O和SO_2的影響40-41
• 3.3.6 產(chǎn)物分析41-42
• 3.4 本章小結(jié)42-43
• 第四章 天然錳礦負(fù)載Ce、Ti、Ni復(fù)合催化劑催化氧化NO43-54
• 4.1 活性組分的選擇和催化劑的制備43
• 4.1.1 活性組分的選擇43
• 4.1.2 催化劑的制備43
• 4.2 催化劑的表征結(jié)果43-46
• 4.2.1 XRD分析43-45
• 4.2.2 EDS分析45
• 4.2.3 BET分析45-46
• 4.3 操作條件對催化氧化NO活性的影響46-53
• 4.3.1 負(fù)載量的影響46-48
• 4.3.2 煅燒溫度的影響48-49
• 4.3.3 反應(yīng)溫度的影響49
• 4.3.4 NO初始濃度的影響49-50
• 4.3.5 氧氣濃度的影響50-51
• 4.3.6 H_2O和SO_2的影響51-52
• 4.3.7 產(chǎn)物分析52-53
• 4.4 本章小結(jié)53-54
• 第五章 天然錳礦/Ce/Ti復(fù)合催化劑催化氧化NO54-62
• 5.1 活性組分的選擇和催化劑的制備54
• 5.1.1 活性組分的選擇54
• 5.1.2 催化劑的制備54
• 5.2 催化劑的表征結(jié)果54-56
• 5.2.1 XRD分析54-55
• 5.2.2 BET分析55
• 5.2.3 NO-TPD分析55-56
• 5.3 操作條件對催化氧化NO活性的影響56-61
• 5.3.1 負(fù)載量的影響56-57
• 5.3.2 煅燒溫度的影響57-58
• 5.3.3 反應(yīng)溫度的影響58-59
• 5.3.4 NO初始濃度的影響59
• 5.3.5 氧氣濃度的影響59-60
• 5.3.6 H_2O和SO_2的影響60
• 5.3.7 產(chǎn)物分析60-61
• 5.4 本章小結(jié)61-62
• 第六章 結(jié)論與展望62-64
• 6.1 結(jié)論62-63
• 6.2 展望63-64
• 參考文獻(xiàn)64-74
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表及投稿中的論文74

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6 徐永福;二氧化硫在大氣含水體系中的催化氧化[J];應(yīng)用化學(xué);1987年05期

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8 宮寶安;王孝昒;李長海;;含硫脫毛堿膨脹廢水的催化氧化治理[J];環(huán)境污染與防治;1989年04期

9 陳先明,胡寶妹,程衛(wèi)平,孟小玲;催化氧化葡萄糖制備葡萄糖酸鈉和D-葡萄糖酸δ-內(nèi)酯[J];化學(xué)世界;1990年05期

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本文編號：725898