發(fā)布時(shí)間：2017-08-22 13:11

  本文關(guān)鍵詞：銅納米簇和石墨烯量子點(diǎn)作為熒光探針的應(yīng)用研究

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【摘要】：熒光探針研究是分析化學(xué)研究中十分活躍的的領(lǐng)域。近年來,各種有機(jī)化合物、聚合物、金屬量子點(diǎn)等用于熒光探針的應(yīng)用研究得到快速發(fā)展,但這些材料存在著一些不足,比如有機(jī)化合物及聚合物材料的合成過程繁雜,金屬量子點(diǎn)的毒性較大等。因此需要找到一種具有高靈敏度、高選擇性、操作簡易且無毒的熒光探針�；诖�,我們選擇了兩種新型納米材料作為熒光探針進(jìn)行應(yīng)用研究。第一種是銅納米簇,它有介于分子與一般納米粒子之間的類似分子的能量帶隙,具有類似分子的熒光性質(zhì),且合成簡單,因此作為熒光探針具有很好的發(fā)展?jié)摿?第二種材料為摻雜的石墨烯量子點(diǎn),它是一種零維的、尺寸小于100 nm的碳納米材料,通過摻雜的方式對石墨烯量子點(diǎn)改性能改善其量子產(chǎn)率、水溶性,且具有更好的光學(xué)性能,使其在作為熒光探針進(jìn)行目標(biāo)物檢測中具有極大的發(fā)展?jié)摿��；谏鲜鰞煞N材料的良好性能,本文它們?yōu)檠芯繉ο?合成了強(qiáng)熒光的銅納米簇及摻雜的石墨烯量子點(diǎn),并作為熒光探針用于對目標(biāo)物的檢測分析應(yīng)用。具體內(nèi)容分為以下三個(gè)方面:1.以CuSO4做銅源,在抗壞血酸還原作用下溫和合成銅納米簇(Cu NCs),并結(jié)合Au3+構(gòu)建了熒光開啟檢測巰基化合物的方法。材料通過紫外可見光譜,紅外光譜,熒光光譜,透射電子顯微鏡,掃瞄式電子顯微鏡進(jìn)行表征。Cu NCs在激發(fā)波長360 nm,發(fā)射波長430 nm處具有強(qiáng)的熒光,熒光量子產(chǎn)率為5.6%。Cu NCs在1 M NaCl的水溶液中能穩(wěn)定存在,且光穩(wěn)定性好。通過Cu NCs的還原作用,能使Au3+被還原為Au NPs,致使熒光淬滅,然而在存在巰基化合物時(shí),由于巰基化合物與Au3+更強(qiáng)烈的相互作用,使得Au NPs的形成被抑制,因此熒光恢復(fù)�；诖�,Cu NCs結(jié)合Au3+能用于熒光開啟的檢測巰基化合物的含量。此方法檢測三種巰基化合物的線性范圍均為0.1-10μM,檢測限均為30 nM。同時(shí),將本法用于實(shí)際血樣中巰基化合物的檢測,獲得滿意結(jié)果,表明方法簡單可行。2.以檸檬酸做碳源,乙二胺做氮源,通過簡單的一鍋水熱法合成氮摻雜的石墨烯量子點(diǎn)(N-GQDs),并成功用于苦味酸(PA)的定量檢測。用該方法合成的N-GQDs有94%的高量子產(chǎn)率,在激發(fā)波長為360 nm處,發(fā)射波長為445 nm處具有最強(qiáng)的熒光。材料通過紫外可見光譜,紅外光譜,熒光光譜等進(jìn)行表征。研究表明,由于N-GQDs表明含有富電子的官能團(tuán),而PA是強(qiáng)缺電子的物質(zhì),因此通過電子轉(zhuǎn)移相互作用,PA使N-GQDs的熒光淬滅。實(shí)驗(yàn)中,優(yōu)化了N-GQDs濃度、反應(yīng)時(shí)間、溶液pH及離子強(qiáng)度對PA檢測效果的影響,并在最優(yōu)條件下本方法檢測PA的線性范圍為0.5-200μM,檢測限為0.1μM。據(jù)此構(gòu)建的N-GQDs檢測PA的熒光檢測方法,能快速、靈敏的檢測PA,并成功用于實(shí)際水樣中PA含量的檢測。3.以檸檬酸做碳源,乙二胺做氮源,磷酸做磷源,通過簡單的一鍋水熱法合成氮、磷共摻雜的石墨烯量子點(diǎn)(N,P-GQDs),并成功用于對金屬汞離子(Hg2+)的定量檢測。材料通過紫外可見光譜,紅外光譜,熒光光譜等進(jìn)行表征。研究中,通過測試Hg2+加入前后N,P-GQDs的水合粒徑及表面電勢的變化,推斷兩種物質(zhì)之間是由于靜電相互作用,導(dǎo)致N,P-GQDs的熒光淬滅,且N,P-GQDs有一定程度的聚集。進(jìn)一步研究表明,材料能高選擇性的檢測Hg2+,其他常見離子對Hg2+識(shí)別的影響很小。在進(jìn)行一系列條件優(yōu)化后,檢測Hg2+的線性范圍達(dá)到0.01-20μM,檢測限為3 nM,據(jù)此,我們建立了N,P-GQDs用于檢測Hg2+的光學(xué)探針,并成功用于實(shí)際水樣中Hg2+含量的檢測。
【關(guān)鍵詞】：熒光探針 銅納米簇 石墨烯量子點(diǎn)
【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O657.3;TB383.1
【目錄】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-10
• 第一章 文獻(xiàn)綜述10-20
• 1.1 熒光探針的簡介11-14
• 1.1.1 熒光探針的結(jié)構(gòu)及原理11-12
• 1.1.2 熒光探針的應(yīng)用12-14
• 1.2 納米材料的簡介14-18
• 1.2.1 銅納米簇的合成14-16
• 1.2.2 銅納米簇的應(yīng)用16
• 1.2.3 石墨烯量子點(diǎn)的合成16-18
• 1.2.4 石墨烯量子點(diǎn)的應(yīng)用18
• 1.3 本論文研究意義18-20
• 第二章 研究報(bào)告20-51
• 2.1 銅納米簇作為熒光開啟探針用于巰基化合物的檢測20-32
• 2.1.1 引言20-21
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)部分21-22
• 2.1.3 結(jié)果與討論22-31
• 2.1.4 小結(jié)31-32
• 2.2 強(qiáng)發(fā)光的氮摻雜的石墨烯量子點(diǎn)用于檢測苦味酸32-41
• 2.2.1 引言32
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)部分32-34
• 2.2.3 結(jié)果與討論34-40
• 2.2.4 小結(jié)40-41
• 2.3 一鍋法合成氮、磷共摻雜的石墨烯量子點(diǎn)用于定量檢測金屬汞離子41-51
• 2.3.1 引言41-42
• 2.3.2 實(shí)驗(yàn)部分42-43
• 2.3.3 結(jié)果與討論43-50
• 2.3.4 小結(jié)50-51
• 參考文獻(xiàn)51-63
• 在校期間發(fā)表論文63-64
• 致謝64

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本文編號：719310