本文關(guān)鍵詞：空氣陰極燃料電池中絡(luò)合鐵再生過程的控制研究

  更多相關(guān)文章： 絡(luò)合鐵法 電化學(xué)氧化 動(dòng)力學(xué) 陽極材料 空氣陰極燃料電池

【摘要】：絡(luò)合鐵法是一種典型的基于Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)氧化還原電對(duì)的濕式氧化還原去除硫化物的方法。其中Fe(Ⅱ)氧化通過影響絡(luò)合鐵過程的效率,在催化劑再生過程中扮演著至關(guān)重要的作用。本實(shí)驗(yàn)的目的在于發(fā)展一種能夠較為精準(zhǔn)描述絡(luò)合-Fe(Ⅱ)電化學(xué)氧化和有氧氧化的動(dòng)力學(xué)模型。Fe(Ⅱ)物種被結(jié)合到該模型中且每個(gè)絡(luò)合-Fe(Ⅱ)物種的動(dòng)力學(xué)活性被定量研究。在Fe(Ⅱ)氧化過程中,Fe(OH)(EDTA)3-和Fe(NTA)24-被認(rèn)為是最具動(dòng)力學(xué)活性的物種,而Fe(EDTA)2-和Fe(NTA)-顯示溫和的動(dòng)力學(xué)活性。通過該模型,準(zhǔn)確解釋了Fe(Ⅱ)氧化行為與溶液pH、溶液組分的關(guān)系。在EDTA-Fe(II)體系中,Fe(Ⅱ)氧化速率主要受Fe(EDTA)2-和Fe(OH)(EDTA)3-物種的影響；在NTA-Fe(II)體系中,Fe(Ⅱ)氧化動(dòng)力學(xué)主要受Fe(NTA)-和Fe(NTA)24-物種的影響。與快速的硫化物吸收反應(yīng)相比,Fe(Ⅲ)的再生環(huán)節(jié)相對(duì)緩慢,嚴(yán)重制約著整個(gè)絡(luò)合鐵脫硫過程的進(jìn)展。本實(shí)驗(yàn)采用浸漬法對(duì)陽極材料進(jìn)行改性,通過制備一系列不同金屬氫氧化物/GF材料,在空氣陰極燃料電池中做陽極,來提高Fe(Ⅱ)電化學(xué)氧化速率。結(jié)果顯示,在Fe(OH)3/GF、Al(OH)3/GF、Mn(OH)2/GF、Co(OH)2/GF、 Ni(OH)2/GF、Cu(OH)2/GF、Zn(OH)2/GF、Pb(OH)2/GF八種材料中,以Pb(OH)2/GF的效果最佳,不僅能提高電池產(chǎn)電效率還能加快電池中Fe(Ⅱ)反應(yīng)速率,因此,篩選出最佳陽極材料為Pb(OH)2/GF。為了進(jìn)一步探究陰離子對(duì)Fe(Ⅱ)電化學(xué)氧化速率的影響,采用浸漬法制備了一系列不同陰離子Pb化合物/GF材料,在空氣陰極燃料電池中做陽極,通過電池產(chǎn)電效率以及電池中Fe(Ⅱ)的氧化速率來評(píng)估制備的電極材料性能,通過CV、EIS、 XRD對(duì)制備的電極材料進(jìn)行表征。結(jié)果顯示,2PbCO3·Pb(OH)2/GF、PbCl2/GF、 PbSO4/GF、Pb(OH)2/GF四種材料均能提高電池產(chǎn)電效率和電池中Fe(Ⅱ)氧化速率,其中以PbSO4/GF的效果最好,電池產(chǎn)電效率提高20%左右、反應(yīng)速率加快30小時(shí)左右。
【關(guān)鍵詞】：絡(luò)合鐵法 電化學(xué)氧化 動(dòng)力學(xué) 陽極材料 空氣陰極燃料電池
【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TM911.4;O646
【目錄】：

• 致謝7-8
• 摘要8-9
• ABSTRACT9-15
• 第一章 緒論15-23
• 1.1 研究背景15-16
• 1.2 空氣陰極燃料電池的介紹16-17
• 1.2.1 空氣陰極燃料電池的基本工作原理16
• 1.2.2 空氣陰極燃料電池的基本組件16-17
• 1.3 空氣陰極燃料電池的應(yīng)用17-18
• 1.3.1 空氣陰極燃料電池在酸性礦山廢水方面的應(yīng)用17
• 1.3.2 空氣陰極燃料電池處理酸性礦山廢水的優(yōu)勢(shì)17-18
• 1.4 硫化氫脫除技術(shù)18-20
• 1.4.1 干法脫硫18
• 1.4.2 濕法脫硫18
• 1.4.3 生物脫硫18-19
• 1.4.4 臭氧氧化法19
• 1.4.5 絡(luò)合鐵法19-20
• 1.5 本課題研究的主要內(nèi)容、目的與意義20-23
• 1.5.1 本課題研究的主要內(nèi)容20-21
• 1.5.2 本課題研究的目的與意義21-23
• 第二章 實(shí)驗(yàn)材料與儀器23-29
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和材料23-24
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑23-24
• 2.1.2 電極材料的預(yù)處理24
• 2.1.3 質(zhì)子交換膜的預(yù)處理24
• 2.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備24-25
• 2.3 空氣陰極燃料電池模型構(gòu)建25-26
• 2.4 相關(guān)參數(shù)的測(cè)量及計(jì)算26-29
• 2.4.1 標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制26-27
• 2.4.2 Fe(Ⅱ)濃度的測(cè)定27
• 2.4.3 庫倫效率27
• 2.4.4 鐵反應(yīng)速率27-29
• 第三章 絡(luò)合鐵脫硫過程中催化劑再生動(dòng)力學(xué)研究29-46
• 3.1 概述29-30
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分30-34
• 3.2.1 微摩爾絡(luò)合-Fe(Ⅱ)的氧化動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)30-31
• 3.2.2 絡(luò)合鐵脫硫過程中催化劑再生實(shí)驗(yàn)31
• 3.2.3 分析方法31
• 3.2.4 微摩爾絡(luò)合-Fe(Ⅱ)氧化動(dòng)力學(xué)模型的構(gòu)建31-34
• 3.3 結(jié)果與討論34-44
• 3.3.1 闡述絡(luò)合-Fe(Ⅱ)的氧化動(dòng)力學(xué)34-38
• 3.3.2 從Fe(Ⅱ)物種形成角度解釋絡(luò)合鐵脫硫過程中催化劑再生動(dòng)力學(xué)38-41
• 3.3.3 闡述操作參數(shù)對(duì)絡(luò)合鐵脫硫過程中催化劑再生動(dòng)力學(xué)的影響41-43
• 3.3.4 絡(luò)合-Fe(Ⅱ)電化學(xué)氧化過程中的產(chǎn)電量43-44
• 3.3.5 絡(luò)合-Fe(Ⅱ)在電化學(xué)體系和有氧體系中的區(qū)別44
• 3.4 本章小結(jié)44-46
• 第四章 空氣陰極燃料電池陽極材料的改性46-58
• 4.1 概述46-47
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分47-49
• 4.2.1 金屬化合物/GF材料的制備47
• 4.2.2 空氣陰極燃料電池的組裝47-48
• 4.2.3 循環(huán)伏安測(cè)試(CV)和交流阻抗的測(cè)定(EIS)48-49
• 4.2.4 XRD和SEM測(cè)試49
• 4.3 結(jié)果與討論49-57
• 4.3.1 燃料電池體系的選擇49
• 4.3.2 金屬氫氧化物/GF對(duì)燃料電池性能的影響49-52
• 4.3.3 不同陰離子Pb化合物/GF的結(jié)構(gòu)表征分析52-53
• 4.3.4 不同陰離子Pb化合物/GF對(duì)燃料電池性能的影響53-55
• 4.3.5 循環(huán)伏安測(cè)試分析55-56
• 4.3.6 交流阻抗測(cè)試分析56-57
• 4.4 本章小結(jié)57-58
• 第五章 結(jié)論58-59
• 參考文獻(xiàn)59-66
• 攻讀碩士學(xué)位期間的學(xué)術(shù)活動(dòng)及成果情況66

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本文編號(hào)：717408