本文關(guān)鍵詞：基于氫鍵的可自愈合聚硅氧烷超分子彈性體的交聯(lián)機(jī)理與可控合成

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【摘要】：氫鍵型超分子彈性體將具有可逆性質(zhì)的氫鍵引入彈性體交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)中,賦予材料可重復(fù)加工、可自愈合等特殊性能。從交聯(lián)機(jī)理來看,氫鍵型超分子彈性體的設(shè)計(jì)思路主要分為兩類:一是鏈段部分聚集形成類似熱塑性彈性體的物理微區(qū)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò);二是通過氫鍵構(gòu)建具有三維體形結(jié)構(gòu)的超分子交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)。本課題組前期合成了一種主鏈上帶有大量氫鍵基團(tuán),且不存在微觀分相的聚硅氧烷超分子彈性體(SESi),可以形成含有氫鍵的三維體形超分子交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)。但是從材料的溶解性能來看,SESi的交聯(lián)并非如文獻(xiàn)中描述的完全依靠氫鍵,其交聯(lián)機(jī)理仍有待完善。本文對(duì)原有SESi的合成路線進(jìn)行簡(jiǎn)化,以端羧基硅油(PDMS-COOH2)、二乙烯三胺(DETA)、N-胺乙基咪唑啉酮(UDETA)和尿素為原料合成了結(jié)構(gòu)更加清晰的SESi。利用1H-NMR、FT-IR以及GPC等手段對(duì)反應(yīng)過程的監(jiān)控,結(jié)合對(duì)氫鍵強(qiáng)度的測(cè)定、對(duì)材料粘彈性能的表征以及對(duì)交聯(lián)過程的模擬,提出了更為準(zhǔn)確的SESi交聯(lián)機(jī)理。在與尿素反應(yīng)的后期,一種之前被忽略的縮二脲結(jié)構(gòu)生成,發(fā)揮共價(jià)交聯(lián)的作用,使得材料的強(qiáng)度明顯提升,最終形成具有(氫鍵-共價(jià)鍵)混合交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的聚硅氧烷超分子彈性體。隨后,我們從可控構(gòu)建氫鍵-共價(jià)鍵混合交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的角度出發(fā),提出了以異氰酸酯為固化劑制備新型聚硅氧烷超分子彈性體HSE的方法。并研究了共價(jià)交聯(lián)程度與材料綜合物理機(jī)械性能及自愈合性能的關(guān)系。結(jié)果顯示,共價(jià)鍵在整個(gè)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)中發(fā)揮了穩(wěn)固交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)、提升材料強(qiáng)度的作用。而交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)中的氫鍵則決定了交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的可逆性能,主要表現(xiàn)在影響材料自愈合過程中可恢復(fù)的強(qiáng)度。最后,從制備超分子彈性體復(fù)合薄膜的角度出發(fā),本文提出了利用肉桂酰氯的光化學(xué)特性合成光固化型聚硅氧烷超分子彈性體的方法,并將其用于制備具有交聯(lián)程度差異的雙層薄膜(BLF),研究了交聯(lián)程度差異帶來的粘性差異,并在表征其生物相容性的基礎(chǔ)上對(duì)其用于傷口敷料的應(yīng)用前景作了初步評(píng)價(jià)。
【關(guān)鍵詞】：超分子彈性體 聚硅氧烷 氫鍵-共價(jià)鍵混合交聯(lián)網(wǎng)絡(luò) 可控合成
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O634.41
【目錄】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-10
• 縮略詞10-11
• 第一章 緒論11-31
• 1.1. 自愈合材料11-13
• 1.1.1. 自愈合材料概述11
• 1.1.2. 自愈合材料的定義與分類11-13
• 1.2. 本征型自愈合材料13-25
• 1.2.1. 基于可逆共價(jià)鍵的自愈合材料13-16
• 1.2.2. 基于非共價(jià)鍵的自愈合材料16-18
• 1.2.3. 氫鍵型超分子彈性體18-25
• 1.3. 具有雙交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的材料25-28
• 1.4. 本課題研究的目的與意義、主要內(nèi)容及創(chuàng)新之處28-31
• 1.4.1. 研究目的與意義28-29
• 1.4.2. 研究?jī)?nèi)容29-30
• 1.4.3. 本論文的創(chuàng)新之處30-31
• 第二章 氫鍵型超分子彈性體SESi的交聯(lián)機(jī)理31-54
• 2.1. 前言31-32
• 2.2. 實(shí)驗(yàn)部分32-37
• 2.2.1. 原料與試劑32
• 2.2.2. 實(shí)驗(yàn)儀器32-33
• 2.2.3. 超分子彈性體的合成33-35
• 2.2.4. 小分子模型化合物的合成35-36
• 2.2.5. 測(cè)試方法36-37
• 2.3. 結(jié)果與討論37-52
• 2.3.1. 超分子彈性體SESi的合成與表征37-44
• 2.3.2. 氫鍵結(jié)合強(qiáng)度表征44-46
• 2.3.3. 共價(jià)交聯(lián)結(jié)構(gòu)分析46-48
• 2.3.4. 共價(jià)交聯(lián)與材料性能關(guān)系48-50
• 2.3.5. 超分子彈性體交聯(lián)機(jī)理分析50-52
• 2.4. 本章小結(jié)52-54
• 第三章 具有混合交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的超分子彈性體的可控合成54-77
• 3.1. 前言54
• 3.2. 實(shí)驗(yàn)部分54-59
• 3.2.1. 原料與試劑54-55
• 3.2.2. 實(shí)驗(yàn)儀器55
• 3.2.3. HSE的合成55-57
• 3.2.4. 測(cè)試方法57-59
• 3.3. 結(jié)果與討論59-75
• 3.3.1. HSE彈性體的合成59-61
• 3.3.2. XRD測(cè)試61-62
• 3.3.3. HSE的熱性能62-65
• 3.3.4. HSE的粘彈性能65-71
• 3.3.5. HSE的力學(xué)性能與自愈合性能71-75
• 3.4. 本章小結(jié)75-77
• 第四章 光固化超分子彈性體的合成及其在雙層復(fù)合薄膜中的應(yīng)用77-93
• 4.1. 前言77-79
• 4.2. 實(shí)驗(yàn)部分79-84
• 4.2.1. 原料與試劑79-80
• 4.2.2. 實(shí)驗(yàn)儀器80
• 4.2.3. BLF雙層膜的制備80-81
• 4.2.4. 測(cè)試方法81-84
• 4.3. 結(jié)果與討論84-92
• 4.3.1. Coli的合成84-85
• 4.3.2. Coli的固化85-86
• 4.3.3. BLF雙層膜的性能86-92
• 4.4. 本章小結(jié)92-93
• 結(jié)論93-94
• 參考文獻(xiàn)94-103
• 攻讀碩士學(xué)位期間取得的研究成果103-104
• 致謝104-105
• 附件105

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